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不同反应条件下番茄秸秆水热生物炭的理化性质和微观结构变化

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河南农业科学 2023年第5期52卷 170-180页

作者：黄家庆刘岑薇叶菁王义祥任丽花福建省农业科学院农业生态研究所/福建省红壤山地农业生态过程重点实验室福建福州350013 福建省农业科学院土壤肥料研究所福建福州350013 福建省农业科学院农业质量标准与检测技术研究所福建福州350003

为探究炭化温度和裂解时间对番茄秸秆水热生物炭(TSHB)微观结构、理化性质、主要成分及炭化效率的影响,并获得高效的炭化条件,采用低耗能的水热炭化法将番茄秸秆裂解为番茄秸秆水热生物炭。设置3个炭化温度(180、220、260℃)和4个裂解时... 详细信息

为探究炭化温度和裂解时间对番茄秸秆水热生物炭(TSHB)微观结构、理化性质、主要成分及炭化效率的影响,并获得高效的炭化条件,采用低耗能的水热炭化法将番茄秸秆裂解为番茄秸秆水热生物炭。设置3个炭化温度(180、220、260℃)和4个裂解时间(2、4、6、8 h),共12个处理,研究不同组合的炭化温度和裂解时间对番茄秸秆水热生物炭形貌结构、功能基团、pH值、电导率(EC值)、生物炭成分的影响,并分析番茄秸秆水热生物炭主要成分的变化。结果表明,番茄秸秆多孔且中空的维管束结构有利于水分和热量在番茄秸秆内部的快速传递,增加水热炭化温度能加速破坏番茄秸秆维管束结构和将条状番茄秸秆炭化为颗粒状水热生物炭。番茄秸秆水热生物炭的功能基团主要是脂肪醚C-O、烷烃C-H、饱和脂肪酸酯C-O、胺C-N以及细胞壁基团C-O、C=O、C-N、C-O-C。提高炭化温度可增加番茄秸秆水热生物炭功能基团数量,但炭化温度达到260℃时,明显破坏且大幅度减少番茄秸秆水热生物炭功能基团数量。水热炭化法制备的番茄秸秆水热生物炭为酸性生物炭(pH值5.13~5.33)。在相同的裂解时间下,相较于180℃和260℃炭化温度,220℃炭化温度制备的番茄秸秆水热生物炭均获得最高的EC值(6 213~7 899μs/cm),但裂解时间从2 h延长到8 h,番茄秸秆水热生物炭EC值大幅下降18.19%~26.92%。提高炭化温度和延长裂解时间均显著增加番茄秸秆水热生物炭固定碳含量(2.23~27.99个百分点),但降低番茄秸秆水热生物炭挥发分含量(2.46~30.97个百分点)。提高炭化温度能增加番茄秸秆水热生物炭的总有机碳含量及全氮、灰分含量,增加幅度分别为10.63~29.91、0.58~0.87、1.82~3.09个百分点。综上,相对于延长裂解时间,提高水热炭化温度能更有效地提高番茄秸秆的炭化效率,增加番茄秸秆水热生物炭的氮氧功能基团数量及固定碳、全氮含量。水热炭化温度是决定番茄秸秆水热生物炭微观结构、功能基团、pH值、主要成分的关键因素,220℃炭化温度和4~6 h裂解时间是水热炭化法制备番茄秸秆水热生物炭较为合适的炭化条件。

关键词：番茄秸秆水热生物炭炭化温度功能基团

新型改性竹基水热生物炭复合材料对水溶液中U（Ⅵ）的吸附行为研究

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新型改性竹基水热生物炭复合材料对水溶液中U（Ⅵ）的吸附行为研究

作者：陈鑫晨东华理工大学

学位级别：硕士

为实现十四五规划中能源结构的优化和高质量发展以及保证能源战略安全,我国对核电的大力发展提出了更高要求。铀作为核电重要的燃料组分,目前仍处于供应不足的境地。同时,铀矿开采和核燃料循环尾端均有放射性污染进入自然界的风险。因此... 详细信息

为实现十四五规划中能源结构的优化和高质量发展以及保证能源战略安全,我国对核电的大力发展提出了更高要求。铀作为核电重要的燃料组分,目前仍处于供应不足的境地。同时,铀矿开采和核燃料循环尾端均有放射性污染进入自然界的风险。因此,从放射性废水中富集和分离铀,对环境保护和填补铀资源缺口都具有重要意义。生物炭（Biochar）是一类性价比高的碳基材料,兼具优良性能与经济效益好等优点,目前被广泛运用于放射性废水的处理研究中。然而,传统生物炭仍存在制备成本高、吸附容量不足、特异选择性差、固液分离困难等缺陷。鉴于此,本文在选用来源广,数量大的竹子为生物质源,采用一罐式的策略对其进行能耗更低、步骤更简便的水热碳化,并同时完成金属负载、磁化、基团功能化等,合成了三类竹基改性水热生物炭,并对其结构、形貌和性质进行了表征。并且,论文系统地阐释了三类生物炭对U（Ⅵ）的吸附性能和详细解释相关吸附机理。得到以下结论:（1）二氧化锰改性竹基水热生物炭复合材料（Mn O@BBC）对U（Ⅵ）的吸附行为采用高锰酸钾氧化/水热法将松针状二氧化锰负载于生物质表面制备了三种金属负载量不同的Mn O@BBC。U（Ⅵ）在Mn O@BBC上的最大吸附容量为97.40 mg g,最大比表面积达到63.50 m g,高于单纯的生物质基质,且具有良好的热稳定性。吸附过程具有p H依赖性,是吸热和自发的过程,且具有良好的再生性能。FT-IR发现其表面富含Mn-O,-OH,-COOH等含氧基团。XPS证实,吸附机理主要包括碳基体表面的含氧基团和Mn-O与UO之间的化学络合。（2）磁性改性竹基水热生物炭复合材料（FeO@MBC）对U（Ⅵ）的吸附行为采用乙二醇还原热聚合法将磁性四氧化三铁小球负载于生物质表面合成了三种磁性不同的FeO@MBC,在外部磁场的作用下可实现快速固液分离。FeO@MBC对U（Ⅵ）的最大吸附量为70.45 mg g,最大比表面积为129.79 m g,吸附过程为单层化学吸附,较高温度有利于吸附过程,且具有良好的再生性能和高温稳定性。XPS和FT-IR证明,主要是Fe-O、-C-OH、-COOH等基团与U（Ⅵ）发生相互作用。（3）磷酸改性竹基水热生物炭（HPBC）对U（Ⅵ）的吸附行为采用磷酸/柠檬酸活化水热法对竹源生物质进行碳化和磷酸基团枝接,制备磷酸改性竹基水热生物炭（HPBC）并考察了其对U（Ⅵ）的吸附行为。发现所合成的HPBC呈颗粒块状结构,比表面积高达137.32 m g。HPBC对U（Ⅵ）的吸附过程符合Langmuir、粒内扩散模型和准二级动力学模型,最大吸附量和选择性可分别达781.02 mg g和70.45%。-PO,-C=O,-C-O等含氧基团均在其表面被大量探测。XPS和FT-IR分析表明,HPBC与U（Ⅵ）的吸附机理主要是含氧基团和-PO等与O=U=O的多种化学配位。基于本论文的研究,一罐式合成制备三类改性竹基水热生物炭,分别具有提高吸附容量,固液分离性能,对铀选择性的优点,并运用于对U（Ⅵ）的吸附分离研究。结果表明,这几类水热生物炭对U（Ⅵ）都具有良好的吸附性能,有望用于不同含铀水相介质中选择性地分离和回收铀。

关键词：水热生物炭铀吸附二氧化锰四氧化三铁磷酸

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秸秆水热生物炭燃烧特性评价

农业机械学报 2018年第12期49卷 340-346页

作者：马腾郝彦辉姚宗路赵立欣丛宏斌孟海波农业农村部规划设计研究院农业农村部农业废弃物能源化利用重点实验室北京100125 海南大学机电工程学院海口570228

为推动水热生物炭燃料化利用,以不同水热炭化温度(200、240、280、320、360℃)下得到的小麦秸秆水热生物炭为原料,利用生物炭化学组成、动力学参数、燃烧指数对水热生物炭燃烧特性进行了评价,并研究了水热炭化温度对燃烧特性的影响。研... 详细信息

为推动水热生物炭燃料化利用,以不同水热炭化温度(200、240、280、320、360℃)下得到的小麦秸秆水热生物炭为原料,利用生物炭化学组成、动力学参数、燃烧指数对水热生物炭燃烧特性进行了评价,并研究了水热炭化温度对燃烧特性的影响。研究结果表明,随着水热炭化温度由200℃增加到360℃,由于脱水、脱羧反应的发生,水热生物炭的燃料比由0. 34增加到1. 2,O/C和H/C物质的量比分别由0. 5、1. 17降至0. 07、0. 67,水热生物炭的煤化程度升高;水热生物炭在低温段、高温段的活化能分别由14、67 k J/mol增加到41. 4、76. 5 k J/mol,水热生物炭燃烧反应活性降低;无量纲燃烧指数Z由3. 49×10-2降至6. 64×10-3,表明燃烧反应活性降低,这与化学组分和表观活化能的评价结果一致,指数Z可用于衡量水热生物炭的燃烧活性。

关键词：秸秆水热生物炭燃烧特性无量纲燃烧指数动力学参数

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不同生物质原料水热生物炭特性的研究

农业环境科学学报 2014年第11期33卷 2260-2265页

作者：孙克静张海荣唐景春南开大学环境科学与工程学院天津300071 环境污染过程与基准教育部重点实验室天津300071 天津市城市生态环境修复与污染防治重点实验室天津300071

以木屑、小麦秸秆和玉米秸秆为原料,采用水热法制备生物炭,研究不同生物质水热生物炭特性,分析了水热生物炭的产率、元素组成、表面特性、多环芳烃含量及表面官能团的变化。结果表明:以木屑为原料制备的水热生物炭产率最高(54.66%),C含... 详细信息

以木屑、小麦秸秆和玉米秸秆为原料,采用水热法制备生物炭,研究不同生物质水热生物炭特性,分析了水热生物炭的产率、元素组成、表面特性、多环芳烃含量及表面官能团的变化。结果表明:以木屑为原料制备的水热生物炭产率最高(54.66%),C含量(52.59%)较水热小麦和玉米秸秆生物炭(分别为43.73%和43.93%)高,但O含量(41.56%)明显低于水热小麦和玉米秸秆生物炭(分别为49.94%和50.95%)。扫描电镜显示水热木屑生物炭表面光滑,孔状结构较多且排列整齐,水热小麦生物炭表面粗糙孔隙较少,而水热玉米生物炭孔隙结构不明显。傅里叶红外光谱分析显示原料经水热炭化后官能团种类差异不大,但相对含量发生了变化:水热小麦和玉米秸秆生物炭有机官能团含量相对增加,而无机矿物(如SiO2)含量略有减少;水热木屑生物炭有机官能团和无机矿物的含量均明显增加。采用气质联用仪(GC-MS)分析水热生物炭多环芳烃含量,结果表明三种水热生物炭总多环芳烃含量依次为水热小麦秸秆生物炭>水热木屑生物炭>水热玉米秸秆生物炭,并以菲和萘为主。

关键词：木屑小麦秸秆玉米秸秆水热生物炭特性

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改性生物炭对NO直接还原的研究

改性生物炭对NO直接还原的研究

作者：陈俊宇上海大学

学位级别：硕士

生物炭(Biochar)是在缺氧的氛围下对富含炭的生物质进行一定的热处理形成一种含炭高的、低密度的、难溶的、高度芳香化的黑色固体状产物。本文分别利用两种有害废弃物——重金属累积蓖麻生物质和城市生活污泥制备生物炭,利用生物炭直接... 详细信息

生物炭(Biochar)是在缺氧的氛围下对富含炭的生物质进行一定的热处理形成一种含炭高的、低密度的、难溶的、高度芳香化的黑色固体状产物。本文分别利用两种有害废弃物——重金属累积蓖麻生物质和城市生活污泥制备生物炭,利用生物炭直接还原去除废气中的NO,从而达到以废治废的目的。论文对不同的制备温度、不同的反应温度和不同的负载条件下生物炭去除NO的效果进行了研究,并用元素和比表面积分析、扫描微电子电镜(SEM)分析,TPD、XPS等多种手段对不同条件制备的生物炭样品进行表征,进而探讨了生物炭的制备原料和制备条件对其直接还原NO的影响。论文研究得到以下的结论:(1)土壤修复获得的含铜蓖麻生物质中重金属的含量较低,微量的铜不会影响生物炭对NO的直接还原效果。生物炭对NO的直接还原效果主要受到生物炭的制备温度和与NO反应温度的影响,700 oC获得的生物炭对NO的去除优于500 oC的生物炭,实验条件下对NO的去除量达到17.66μmol/g·min。论文对700 oC热解获得的生物炭在300-600 oC反应温度区间还原NO的过程进行了拟合,发现阿伦尼乌斯方程可以较好地描述NO还原反应速率常数与反应温度的关系,具体方程为:k=2.8×108×exp(-3240/T)。(2)论文利用吸附铜的蓖麻生物质制备了含铜量较高的重金属累积生物炭,发现随着重金属含量的升高,铜对生物炭还原NO的抑制作用逐渐增强,而较高的热解温度则可以使铜的抑制作用得到缓解。论文通过对样品的SEM和TPD分析表明,铜抑制NO还原的可能的原因是:一方面,覆盖在生物炭表面的铜减少了炭表面反应活性位点C*与NO接触;另一方面,铜的存在减少生物炭受热释放CO的量,削弱了其对NO的气相还原过程。(3)吸附铜的蓖麻生物炭对NO还原效果表明,随着铜吸附量的增加,生物炭对NO的还原效果持续降低。生物炭表面吸附的铜大部分以Cu(OH)2的形式存在,对NO的还原不具有活性;同时,生物炭吸附铜的过程中会使其内部的碱和碱土金属溶出,从而丧失了这些物种对NO还原的催化作用。通过与吸附了铜的粉末活性炭还原NO活性的比较发现比表面积是决定生物炭还原NO性能的主要因素。(4)通过在水热过程中添加无机氨水和有机尿素,均可以提高污泥水热炭的N含量。相同添加摩尔质量情况下,有机尿素改性水热炭的N含量要高于无机氨水。水热温度的提高有利于N的负载,XPS分析表明,提高水热温度可以促进水热炭表面的NH2和N5官能团向更为稳定的N6、N-Q等结构转变。(5)无机氨水和有机尿素改性均可以使污泥水热炭对NO的还原效果得到提升。无机氨水改性可以促进水热炭在15000 oC温度区间对NO的还原,NO的最大去除效率可以达到80%左右,有机尿素改性主要促进水热炭在36050oC温度区间对NO的还原,NO的最大去除率为73%左右。论文对280 oC水热条件下获得的氨水和尿素改性水热炭对不同反应温度下还原NO进行了阿伦尼乌斯方程拟合,得到NO转化速率与反应温度的公式分别为:k=9.5×106×exp(-1201/T)和k=1.1×107×exp(-1515/T)。通过水热炭NH3-TPD发现水热炭表面稳定性较低的NH2基受热分解是15000 oC区间NO去除效率升高的主要因素,而更加稳定的含氮官能团的分解是36050 oC NO去除效率上升的主要原因。

关键词：重金属累积植物热解生物炭污泥水热生物炭 NO直接还原