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水热提质条件下褐煤脱氧过程的量子化学研究

中国电机工程学报 2014年第32期34卷 5757-5762页

作者：虞育杰钟晶亮刘建忠贵州电力试验研究院贵州省贵阳市550002 能源清洁利用国家重点实验室(浙江大学) 浙江省杭州市310027

水热脱水提质能够有效地脱除褐煤等低阶煤内部水分与含氧官能团,提高褐煤的煤阶及应用价值。选用褐煤的简化含氧模型化合物苯甲酸和苯甲醛,在分子水平上对褐煤的脱氧反应机制进行研究。采用量子化学B3LYP/6-31G(d)密度泛函数方法,得到... 详细信息

水热脱水提质能够有效地脱除褐煤等低阶煤内部水分与含氧官能团,提高褐煤的煤阶及应用价值。选用褐煤的简化含氧模型化合物苯甲酸和苯甲醛,在分子水平上对褐煤的脱氧反应机制进行研究。采用量子化学B3LYP/6-31G(d)密度泛函数方法,得到水热提质条件下反应过程中各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型和能量变化,进而得到反应过程的热力学和动力学参数。计算结果表明:在水热提质的压力条件下,苯甲酸脱羧基的反应能自发进行,而苯甲醛脱羰基的反应在较低温度时是热力学禁阻的,需要约500K以上时才是热力学可行的。同时,脱羧反应的活化能小于脱羰反应的活化能,说明羧基的反应活性强于羰基,脱除难度较低,所以CO2的生成温度低于CO。

关键词：褐煤水热提质苯甲酸苯甲醛量子化学密度泛函数

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褐煤同参数液态水热和蒸汽水热提质对比

煤炭学报 2018年第3期43卷 862-869页

作者：赵博骏高继慧赵广播刘冬冬曹庆喜哈尔滨工业大学能源科学与工程学院黑龙江哈尔滨150001

通过改变煤水布置方式,分别对霍林河褐煤进行同参数下液态水热提质和蒸汽水热提质处理,考察不同水热提质方法对褐煤理化结构和水分复吸特性的影响。实验结果表明,蒸汽水热处理与液态水热处理的脱水、提质效果相似,但前者能有效降低有机... 详细信息

通过改变煤水布置方式,分别对霍林河褐煤进行同参数下液态水热提质和蒸汽水热提质处理,考察不同水热提质方法对褐煤理化结构和水分复吸特性的影响。实验结果表明,蒸汽水热处理与液态水热处理的脱水、提质效果相似,但前者能有效降低有机组分损失,提高褐煤产率。随温度升高,两种水热提质煤孔隙结构均呈现先增长后减小趋势,但蒸汽水热提质煤孔结构在250℃以后才发生明显下降。随温度升高,水分形态对含氧官能团脱除的影响逐渐减弱,但液态水热处理对褐煤中脂肪族等有机结构降解作用更强。在300~350℃,由于含氧官能团的脱除和孔结构收缩,两种水热处理均对褐煤水分复吸行为有显著抑制作用,但采用蒸汽水热处理能有效降低固体损失,工程应用前景更好。

关键词：褐煤水热提质理化结构水分复吸固体产率

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利用原水分的水热提质对褐煤结构的影响研究

工程热物理学报 2018年第7期39卷 1621-1629页

作者：赵博骏高继慧赵广播曹庆喜刘冬冬哈尔滨工业大学能源科学与工程学院哈尔滨150001

本文在200～350℃条件下对宝日希勒褐煤进行不添加额外水分的水热提质处理,并与同工况热提质样品进行对比。研究发现,采用水热提质能够获得更好的煤质改性效果,水热提质煤固定碳含量更高,但固体产率低于热提质煤;随温度提高,水热提质煤... 详细信息

本文在200～350℃条件下对宝日希勒褐煤进行不添加额外水分的水热提质处理,并与同工况热提质样品进行对比。研究发现,采用水热提质能够获得更好的煤质改性效果,水热提质煤固定碳含量更高,但固体产率低于热提质煤;随温度提高,水热提质煤孔结构呈现先增后减趋势,但热提质煤孔结构无明显变化;水热处理对褐煤中含氧官能团脱除作用更强,且水热提质煤脂肪度更低、芳香度更高,内部水分对褐煤有机结构演化会产生重要影响。

关键词：褐煤水热提质热提质理化结构水分利用

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水热提质对低阶煤裂解特性的影响

煤炭转化 2016年第1期39卷 12-16,25页

作者：李燕顾小玲王智化黄镇宇周俊虎岑可法浙江大学能源清洁利用国家重点实验室杭州博士生310027 神华国华(北京)电力研究院有限公司北京100025 杭州汽轮机股份有限公司工业透平研究院杭州工程师310022 中国工程院

用水热提质的方法对我国两种典型低阶煤进行脱水提质,提质后低阶煤的水分含量大幅度下降、固定碳含量和热值升高.低阶煤经过提质后裂解特性曲线向高温方向移动,挥发分开始析出温度升高,昭通煤和准东煤的最大失重速率呈现不同的变化趋势... 详细信息

用水热提质的方法对我国两种典型低阶煤进行脱水提质,提质后低阶煤的水分含量大幅度下降、固定碳含量和热值升高.低阶煤经过提质后裂解特性曲线向高温方向移动,挥发分开始析出温度升高,昭通煤和准东煤的最大失重速率呈现不同的变化趋势,裂解最终失重率随着水热提质温度的升高而降低.通过对脱灰后低阶煤的裂解特性分析,发现脱灰过程可以增大低阶煤的裂解失重速率,而水热提质过程对低阶煤裂解特性的主要影响是减少低阶煤的轻质组分,使低阶煤的失重峰变窄.

关键词：低阶煤水热提质脱灰裂解特性

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水热提质对褐煤理化结构及复吸水特性的影响

燃料化学学报 2016年第1期44卷 23-29页

作者：冯小飞张成张小培黎盛鸣葛江陈刚华中科技大学煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

选取云南昭通褐煤进行了水热提质处理,依托傅里叶变换红外光谱技术和氮气等温吸附模型分析研究了不同提质温度(150-300℃)下煤样表面含氧官能团和孔隙结构的演化行为,考察了复吸水特性的变化规律。结果表明,随着提质温度的不断升高,主... 详细信息

选取云南昭通褐煤进行了水热提质处理,依托傅里叶变换红外光谱技术和氮气等温吸附模型分析研究了不同提质温度(150-300℃)下煤样表面含氧官能团和孔隙结构的演化行为,考察了复吸水特性的变化规律。结果表明,随着提质温度的不断升高,主要亲水性含氧官能团(-OH、-COOH、>C=O)不断减少;煤样的孔隙结构发生显著改变,比表面积和总孔容积先增后减,在250-300℃水热条件下有焦油产生;受理化结构协同影响的复吸水特性得到了有效遏制,复吸水率随着提质温度的升高不断下降;对提质褐煤进行储存时,环境湿度是影响褐煤复吸水的关键因素,高温水热、低温低湿度储存更能提高褐煤的提质效果。

关键词：褐煤水热提质含氧官能团孔隙结构复吸水

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松木屑水热提质过程及其燃烧特性

过程工程学报 2016年第5期16卷 819-826页

作者：李田赵培涛祝飞中国矿业大学电力工程学院江苏徐州221116 国家煤加工与洁净化工程技术研究中心江苏徐州221116

以松木屑为原料,采用高压反应釜,在高压、液固质量比12：1、搅拌转速150 r/min、反应时间1 h的条件下,在220-260℃温度范围内进行水热提质实验,对产物进行分析,研究温度对燃料特性、燃料性能及动力学特性的影响.结果表明,松木屑的碳含... 详细信息

以松木屑为原料,采用高压反应釜,在高压、液固质量比12：1、搅拌转速150 r/min、反应时间1 h的条件下,在220-260℃温度范围内进行水热提质实验,对产物进行分析,研究温度对燃料特性、燃料性能及动力学特性的影响.结果表明,松木屑的碳含量和热值随水热提质温度升高逐渐增大,260℃时含碳量由48.10%增加到69.05%,热值由19.12 MJ/kg增加到26.66 MJ/kg.松木屑的热值增长趋势与其它生物质相同,但增长幅度异于其它生物质.水热提质过程中,木屑各组分发生脱羧、脱水、聚合、芳香化等反应,大分子物质分解成小分子物质如气体和有机酸等.水热提质有助于改善着火性能,随水热温度提高,最大燃烧速率对应的温度降低,燃烧时间延长.原木屑的燃烧反应为二级反应,水热提质后燃烧反应为一级反应,且活化能显著降低,为33.68 k J/mol.水热提质可显著提高木屑的能量密度,改善其燃烧性能.

关键词：生物质水热提质燃料特性热重分析活化能

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水热提质对木屑燃烧特性和热分解特性的影响

可再生能源 2016年第12期34卷 1868-1876页

作者：李田赵培涛黄能袁隆基祝飞中国矿业大学电气与动力工程学院江苏徐州221116 国家煤加工与洁净化工程技术研究中心江苏徐州221116

水热处理有效解决了其它热转化技术中湿物料的脱水和干燥问题,避免了复杂的干燥和昂贵的分离程序。文章以松木屑为原料,利用水热技术对其进行提质,研究松木屑在不同水热提质温度提质后的燃烧特性和热分解特性。结果表明:随着水热提质温... 详细信息

水热处理有效解决了其它热转化技术中湿物料的脱水和干燥问题,避免了复杂的干燥和昂贵的分离程序。文章以松木屑为原料,利用水热技术对其进行提质,研究松木屑在不同水热提质温度提质后的燃烧特性和热分解特性。结果表明:随着水热提质温度的升高,燃烧反应的峰值提前,燃烧温度区间变大,燃烧速率变小,热解残留量增多;水热提质温度为260℃时,木屑的平均燃烧反应速率由0.111 min-1降至0.105 min-1,降幅为38.2%;热解残留量为0.54,是原木屑残留量(0.24)的2.25倍。动力学分析表明:水热提质温度低于240℃时,燃烧反应为二级反应;水热提质温度为260℃时,为一级燃烧反应,木屑的燃烧反应趋于简单,活化能显著降低,燃烧性能得以改善;随水热提质温度的升高,热解反应趋于复杂。水热提质有助于稳定木屑燃烧过程,有利于燃烧过程优化控制。文章的研究结果可为高含水、低能量密度生物质的高效利用提供借鉴。

关键词：生物质水热提质热重分析燃烧特性热解特性活化能

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水热提质褐煤的转化利用研究进展

热力发电 2017年第11期46卷 1-6页

作者：刘建忠吴君宏王智化岑可法浙江大学能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310027

中国褐煤储量丰富,但高含水率、低热值的特点制约了褐煤的加工转化和利用。水热脱水提质工艺由于具备脱水耗能低、脱氧、碳化以及表面改性等深度改性的特点而受到关注。目前,褐煤水热提质研究多偏向于单点的机理研究,而水热提质对于各... 详细信息

中国褐煤储量丰富,但高含水率、低热值的特点制约了褐煤的加工转化和利用。水热脱水提质工艺由于具备脱水耗能低、脱氧、碳化以及表面改性等深度改性的特点而受到关注。目前,褐煤水热提质研究多偏向于单点的机理研究,而水热提质对于各种煤炭热转化及加工利用的影响及其产业化应用的前景分析缺乏。本文在阐述褐煤水热提质发展历程的基础上,重点探讨了水热提质对水煤浆制浆、液化、气化、热解和燃烧等方面的影响机理,并针对褐煤水热提质工艺和产业化应用存在的问题,提出了推进水热提质煤和水热废水直接制备高浓度水煤浆工业化应用,积极开展水热褐煤提质及转化利用工艺的技术研发,以及将褐煤水热提质与水煤浆气化、煤热解多联产系统、提质煤成型等工艺过程进行有机耦合等建议。

关键词：水热提质褐煤成浆性热解液化燃烧气化

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水热提质对昭通褐煤理化特性影响

煤炭技术 2016年第1期35卷 303-304页

作者：徐东方贾梦阳朱书全武昊中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

通过对水热提质后煤的复吸程度、红外光谱、孔容测定,考察了水热处理对昭通褐煤表面性质以及孔隙结构的影响。结果表明,提质终温是影响褐煤复吸程度的关键因素,300℃时煤样复吸率最低,仅为6%;褐煤的分子结构发生变化,含氧官能团数量随... 详细信息

通过对水热提质后煤的复吸程度、红外光谱、孔容测定,考察了水热处理对昭通褐煤表面性质以及孔隙结构的影响。结果表明,提质终温是影响褐煤复吸程度的关键因素,300℃时煤样复吸率最低,仅为6%;褐煤的分子结构发生变化,含氧官能团数量随温度升高而降低;水热提质改变了煤的孔隙结构,孔容随温度升高而增大,随压强升高呈现先降低后升高的曲线型波动,在5 MPa左右孔容达到极小值,在8 MPa时孔容最大。

关键词：水热提质昭通褐煤分子结构孔结构