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钛基银电极的水热法制备与电活性

稀有金属 2010年第1期34卷 68-72页

作者：李磊易清风湖南科技大学化学化工学院湖南湘潭411201

以硝酸银、聚乙二醇、水合肼、EDTA为原料,采用水热法制备了3种新型钛基银电极(Ag/Ti-N2H4,Ag/Ti-PEG,Ag/Ti-PEG-EDTA)。扫描电镜(SEM)和能谱分析(EDS)表明,银颗粒在基体钛表面形成了稳定的沉积层,3种电极的表面呈现不同的结构特征,Ag/T... 详细信息

以硝酸银、聚乙二醇、水合肼、EDTA为原料,采用水热法制备了3种新型钛基银电极(Ag/Ti-N2H4,Ag/Ti-PEG,Ag/Ti-PEG-EDTA)。扫描电镜(SEM)和能谱分析(EDS)表明,银颗粒在基体钛表面形成了稳定的沉积层,3种电极的表面呈现不同的结构特征,Ag/Ti-N2H4电极上形成了直径1μm银颗粒,Ag/Ti-PEG电极上形成了直径400～600nm银球形颗粒,Ag/Ti-PEG-EDTA电极上的银金属球形颗粒粒径最小,约为200～300nm,并且分布均匀、相互连接形成空间网状结构。在1mol·L-1NaOH溶液中,利用循环伏安法研究了这3种电极对肼氧化的电催化活性。结果表明,3种电极对肼都具有催化氧化作用,与多晶银电极相比(-0.35V),肼在这3种电极上的电化学氧化起始电位更低,Ag/Ti-PEG-EDTA和Ag/Ti-N2H4电极为-0.6V,Ag/Ti-PEG电极为-0.7V。在加入的肼为20mmol·L-1,在电位为-0.36V处,多晶银、Ag/Ti-N2H4,Ag/Ti-PEG和Ag/Ti-PEG-EDTA电极对肼氧化的阳极电流密度分别为2.5,33,42和***-2。相比而言,Ag/Ti-PEG-EDTA和Ag/Ti-PEG电极对肼氧化的电活性最为优异,有望作为水合肼燃料电池的阳极材料。

关键词：银电催化剂水合肼氧化电化学氧化燃料电池

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泡沫镍上合成硒化镍及催化水合肼性能研究

当代化工研究 2020年第19期 137-139页

作者：朱家明孙开莲吴其虎张全宇陆海冰滁州学院材料与化学工程学院安徽239000

以泡沫镍(NF)为镍源和载体,采用水热法在其表面原位合成纯NiSe。扫描电镜表明NiSe以蜂窝状覆盖在泡沫镍表面。分别在自然环境以及电场作用下研究了NiSe/NF片催化溶液中水合肼氧化性能,结果表明,NiSe/NF片表现出较高的催化活性和循环稳... 详细信息

以泡沫镍(NF)为镍源和载体,采用水热法在其表面原位合成纯NiSe。扫描电镜表明NiSe以蜂窝状覆盖在泡沫镍表面。分别在自然环境以及电场作用下研究了NiSe/NF片催化溶液中水合肼氧化性能,结果表明,NiSe/NF片表现出较高的催化活性和循环稳定性能。该NiSe/NF片所具有的制备简易、降解液便于分离以及较高的活性和稳定性等特点,使其在含水合肼的废水的快速检测与降解以及催化制氢等方面都有较好的应用前景。

关键词：水热法硒化镍泡沫镍水合肼氧化电催化

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掺杂型碳材料在水合肼燃料电池中的研究进展

科技创新导报 2018年第11期15卷 90-92页

作者：金秀彦北京矿冶研究总院北京100160 北京当升材料科技股份有限公司北京100160

水合肼燃料电池能够利用电化学反应有效地将化学能转化为电能,是一种具有较高能量效率的清洁动力源。提升电池效率的关键在于不断开发阴极和阳极先进材料,提高其电化学活性。研究表明,掺杂型碳材料具有成本低廉、易于制备的优势,在水合... 详细信息

水合肼燃料电池能够利用电化学反应有效地将化学能转化为电能,是一种具有较高能量效率的清洁动力源。提升电池效率的关键在于不断开发阴极和阳极先进材料,提高其电化学活性。研究表明,掺杂型碳材料具有成本低廉、易于制备的优势,在水合肼燃料电池的阴极氧还原和阳极水合肼氧化反应中均表现出良好的电催化反应活性和稳定性,有望成为贵金属催化剂的替代品。本文综述了掺杂型碳材料在水合肼燃料电池中的研究进展。

关键词：掺杂型碳材料燃料电池水合肼氧化氧还原

多功能催化剂的精准设计及低能耗电催化制氢研究

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多功能催化剂的精准设计及低能耗电催化制氢研究

作者：李子蕴中国科学技术大学

学位级别：硕士

用热力学有利的水合肼氧化反应(HzOR)替代动力学迟缓的阳极析氧反应(OER)是降低电解水制氢能耗的一种行之有效的方法。同时,水合肼作为精细化工的主要原料,用电化学水合肼氧化耦合制氢,不仅可以实现工业级电流密度下的超低能耗制氢,还... 详细信息

用热力学有利的水合肼氧化反应(HzOR)替代动力学迟缓的阳极析氧反应(OER)是降低电解水制氢能耗的一种行之有效的方法。同时,水合肼作为精细化工的主要原料,用电化学水合肼氧化耦合制氢,不仅可以实现工业级电流密度下的超低能耗制氢,还可以为工业废肼的处理提供有效思路。然而,尽管在实验室规模的催化剂设计已进行了大量的研究并取得了一些关键性的突破,但改善后的水电解槽的性能仍不能满足当今工业发展的迫切需要。因此,进一步开发和设计高效的多功能催化剂,并深入挖掘其在能源转换器件中的可行性是当前面临的巨大挑战。本论文围绕着发展能够在多相反应中展现出优异活性的多功能催化剂的核心问题,通过构建复合杂化结构,贵金属掺杂等策略在改善电化学性能的同时,实现多功能催化位点的集成。密度泛函理论的计算模拟也为多功能电催化剂在多相电化学过程中复杂的机理发挥指导作用,以便于深入讨论多功能催化剂新颖的设计策略和对结构-活性-应用的相关性,期望能为高活性的杂化电解水催化剂及相关器件设计提供一些参考。具体内容如下:(1)在第二章中,我们合理设计了一种低Pt负载量(5.90%)的泡芙状复合杂化结构,其由有序的金属间化合物CoPt3和CoPt两种纳米粒子组成,并负载在N掺杂碳骨架上。该催化剂在碱性条件下对水合肼氧化反应(HzOR)、氧还原反应(ORR)和析氢反应(HER)均表现出了优异的多功能催化活性。催化HzOR和HER的反应过程中,在10 mA cm-2的电流密度下分别需要341 mV和20 mV的超小过电位;同时催化ORR的过程中,展现出0.847 V的超高的半波电位。理论计算表明,金属-碳杂化结构可以调节动力学行为,诱导界面电子再分布,最终实现多电催化的高活性表现。此外,采用直接水合肼燃料电池为动力源,利用该催化剂驱动水合肼整体裂解(OHzS),验证了其可持续生产氢气的可行性。(2)在第三章中,我们展示了水合肼与海水电解技术的结合,期望实现了零排放和节能的目标。精细合成的Ru改性Ni(OH)2的催化剂材料可以在两电极系统中稳定运行,并在平均电压0.803 V下,连续200 h维持500 mAcm-2的大电流密度。同时,我们进一步设计了流动电解槽,使其在1000 mAcm-2的工业级电流密度下连续生产H2,并具有创纪录的低驱动电压1.051 V,极大地降低了成本。密度泛函理论(DFT)计算表明,Ru-Ni(OH)2的d带中心的升级提高了反键能态,从而增强了吸附物与催化剂之间的相互作用。

关键词：水合肼氧化多功能催化剂复合杂化结构掺杂工业级电流密度

掺杂型MOF及其衍生物电解海水耦合小分子氧化性能研究

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掺杂型MOF及其衍生物电解海水耦合小分子氧化性能研究

作者：翟雪君青岛科技大学

学位级别：硕士

发展绿色氢能经济是我国向可再生零碳能源结构转型,实现“碳达峰、碳中和”目标的必由之路。基于水电解的析氢反应(HER)是一种很有前景的可再生氢能生产策略。而目前的电解水技术均是基于纯水,这无疑加剧了水资源短缺的问题。我国拥有... 详细信息

发展绿色氢能经济是我国向可再生零碳能源结构转型,实现“碳达峰、碳中和”目标的必由之路。基于水电解的析氢反应(HER)是一种很有前景的可再生氢能生产策略。而目前的电解水技术均是基于纯水,这无疑加剧了水资源短缺的问题。我国拥有丰富的海水资源,开发和利用海水资源是当前科学研究的一项重要任务。电解海水制氢技术可利用可再生能源产生的电能,实现电能向氢能的转化,是规模化制氢的新途径。然而,海水中复杂的化学环境使得阳极易发生竞争性析氯反应,导致电极腐蚀和环境污染,限制了电解池的寿命。因此,开发电解海水无氯制氢新技术避免析氯反应的发生以及能提高海水制氢反应效率的稳定高效催化剂是推动电解海水制氢工业化的关键。受限于水电解缓慢的阳极析氧反应(OER)动力学,一种显著降低水电解过电位的新技术是利用本征热力学电位更低的肼氧化反应(Hz OR)代替阳极OER,从而显著降低电解海水过电位,在避免析氯反应的同时又能实现节能制氢。因此,构筑具有优异性能的HER与Hz OR双功能电催化剂对于肼氧化辅助海水制氢具有重要意义。本文通过采用一步水热法及高温磷化的方法,成功制备了三金属掺杂的MOFs催化剂及MOFs基双金属掺杂型磷化物催化剂,并在肼氧化辅助电解海水制氢反应中展现了优异的活性和稳定性,主要内容如下:(1)报道了一种简便的在泡沫镍上原位生长的微球状Ir掺杂Ni/Fe基MOFs(MIL-(Ir Ni Fe)@NF)的方法。制得的MIL-(Ir Ni Fe)@NF电催化剂因具有分级结构和优异的传递系数,在碱性介质中表现出优异的电解海水催化活性和稳定性,并在两电极全海水分解过程中需1.9 V就可驱动1000 m A cm的大电流密度。此外,将该双功能催化剂应用于两电极Hz OR辅助电解海水制氢过程中,仅需0.69V的超低电势就可驱动1000 m A cm的大电流密度,并且具有非常好的稳定性,证明了其在海水电解制氢过程中的巨大潜力。这项工作为构筑用于节能水/海水电催化的金属掺杂型金属MOFs催化剂提供了新思路。(2)利用简单的水热结合低温气相磷化策略构筑了Ru和Fe双掺杂NiP纳米片阵列,该催化剂在碱性海水中展现了优异的Hz OR和HER双功能电催化性能。此外,将该双功能催化剂应用于海水中的全水合肼分解(OHz S)仅需0.33和0.70 V的低电压就能驱动100和1000 m A cm。功耗计算表明,与不含NH的海水两电极系统相比,OHz S系统生产1.0 L H可节省4.70 W h,实现了H的节能生产。DFT计算表明,Ru、Fe掺杂的协同作用可以优化对HER的氢吸附自由能(ΔG)和对Hz OR有利的脱氢反应动力学。重要的是,通过将直接肼燃料电池与混合海水分解电解槽相结合的自供电制氢系统可以在室温下实现10.8 mmol h的良好产氢率。这一发现为有效地将海洋资源转化为氢燃料同时去除有害污染物奠定了良好的基础。

关键词：电解海水水合肼氧化金属掺杂 MOFs及其衍生物