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水合肼掺氮改性碳纤维电极电化学及电场响应性能

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兵工学报 2022年第2期43卷 363-371页

作者：孙久哲赵鸿浩韩永康许嘉威付玉彬中国海洋大学材料科学与工程学院山东青岛266000

碳纤维表面氮掺杂改性可望提高其电化学性能和电场响应性能。以水合肼为氮源改性粘胶基碳纤维,制备新型海洋电场电极,并探究改性前后电极电化学性能以及电场响应性能变化。结果表明:改性碳纤维电极电化学性能以及电场响应性能显著提高;... 详细信息

碳纤维表面氮掺杂改性可望提高其电化学性能和电场响应性能。以水合肼为氮源改性粘胶基碳纤维,制备新型海洋电场电极,并探究改性前后电极电化学性能以及电场响应性能变化。结果表明:改性碳纤维电极电化学性能以及电场响应性能显著提高;水合肼高温掺氮处理样品性能最佳,其比电容达到102.5 F/g,为空白组的18.99倍;电荷转移电阻和低频容抗显著降低;电极电位稳定性提高,能稳定响应1 mV、1 mHz低频率低强度电场信号,响应灵敏度、准确度显著提高。改性电极可用于制备高性能海洋电场传感器,提高水下电场探测能力。

关键词：碳纤维电极水合肼氮掺杂改性电化学性能电场响应性能

NiPt/Ti_(2)O_(3)纳米催化剂的制备及其催化水合肼制氢性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 421-428页

作者：赵荣琦徐林林刘通青岛科技大学材料科学与工程学院山东青岛266000 青岛恒星科技学院山东青岛266000

本研究利用H_(2)还原制备Ti_(2)O_(3)载体后,通过湿化学浸渍-还原法制备NiPt/Ti_(2)O_(3)纳米催化剂进行催化水合肼研究。研究表明,在催化剂的制备过程中,Ni和Pt之间形成了一种合金,该合金的形成使催化剂的催化活性升高,Ti_(2)O_(3)与N... 详细信息

本研究利用H_(2)还原制备Ti_(2)O_(3)载体后,通过湿化学浸渍-还原法制备NiPt/Ti_(2)O_(3)纳米催化剂进行催化水合肼研究。研究表明,在催化剂的制备过程中,Ni和Pt之间形成了一种合金,该合金的形成使催化剂的催化活性升高,Ti_(2)O_(3)与NiPt合金的相互作用提升了催化剂催化性能和循环稳定性。Ni_(5)Pt_(5)/Ti_(2)O_(3)催化剂催化水合肼产氢的反应的TOF值为1076.1 h^(−1)。

关键词：水合肼分解制氢 NiPt Ti_(2)O_(3)

Ni-Ir/Al_(2)O_(3)负载型催化剂的制备及其用于水合肼分解制氢性能

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金属学报 2023年第10期59卷 1335-1345页

作者：杜宗罡徐涛李宁李文生邢钢巨璐赵利华吴华田育成西安航天动力试验技术研究所西安710100

采用一种简单的浸渍-还原工艺制备出镍-铱/氧化铝(Ni-Ir/Al_(2)O_(3))负载型催化剂用于水合肼(N_(2)H_(4)·H_(2)O)催化分解制氢。该催化剂是将活性组分Ni-Ir负载于颗粒状Al_(2)O_(3)载体上制备而成,采用TEM、XRD、XPS、BET和H2-TPD等... 详细信息

采用一种简单的浸渍-还原工艺制备出镍-铱/氧化铝(Ni-Ir/Al_(2)O_(3))负载型催化剂用于水合肼(N_(2)H_(4)·H_(2)O)催化分解制氢。该催化剂是将活性组分Ni-Ir负载于颗粒状Al_(2)O_(3)载体上制备而成,采用TEM、XRD、XPS、BET和H2-TPD等对其结构进行表征,并结合N_(2)H_(4)·H_(2)O催化分解制氢实验开展了催化剂配方优化、催化反应动力学及循环耐久性研究。结果表明,粒径2~4 nm的Ni-Ir合金活性金属均匀负载于Al_(2)O_(3)载体表面,Ni_(60)Ir_(40)/Al_(2)O_(3)催化剂在293~353 K温度范围内均表现出优异的肼催化分解活性(>200 h^(-1)),在该宽温域范围内的制氢选择性高达99%以上,且该催化剂具有优异的耐久性,在303 K条件下循环5 cyc后仍保持99%以上的氢选择性,而反应速率仅由249.2 h^(-1)略减至225.0 h^(-1),活性衰减约9.7%。此外,对N_(2)H_(4)·H_(2)O分解制氢反应动力学及各相关参数的影响进行了研究,包括温度、N_(2)H_(4)·H_(2)O浓度、NaOH助剂浓度和催化剂用量,得到其反应动力学方程为r=-k[N_(2)H_(4)·H_(2)O]0.346/0.054[NaOH]0.307[Catalyst]1.004,并初步探究了催化剂在制氢反应过程的活性衰减原因。

关键词：催化剂水合肼制氢反应动力学

Rh/g-C_(3)N_(4)纳米催化剂催化水合肼分解制氢性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2023年第9期51卷 1313-1320页

作者：邱小魁孙佳丽花俊峰郑君宁万超许立信安徽硅宝有机硅新材料有限公司安徽马鞍山243000 浙江省环境科技有限公司浙江杭州310027 安徽工业大学化学与化工学院安徽马鞍山243000 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310027 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071

本研究将三聚氰胺在静态空气中焙烧合成的g-C_(3)N_(4)作为载体,通过简单的浸渍还原法将Rh纳米粒子负载在gC_(3)N_(4)载体上制备出Rh/g-C_(3)N_(4)催化剂。采用多种表征方法对催化剂的微观结构、组成成分进行研究。此外,还研究了反应温... 详细信息

本研究将三聚氰胺在静态空气中焙烧合成的g-C_(3)N_(4)作为载体,通过简单的浸渍还原法将Rh纳米粒子负载在gC_(3)N_(4)载体上制备出Rh/g-C_(3)N_(4)催化剂。采用多种表征方法对催化剂的微观结构、组成成分进行研究。此外,还研究了反应温度和NaOH浓度对催化剂催化水合肼分解的影响。研究结果表明,催化剂优异的催化活性源于g-C_(3)N_(4)载体为金属Rh提供了锚定位点,并且载体和金属之间存在强相互作用。催化剂的催化活性随着反应温度的升高而不断提升,当NaOH浓度为0.75 mol/L时Rh/g-C_(3)N_(4)催化剂具有最高的催化活性。Rh/g-C_(3)N_(4)催化剂催化水合肼分解制氢的活化能为30.7 kJ/mol,TOF值为1466.4 h^(-1),在经过五次循环后,催化剂依旧保持着较好的催化活性,表明催化剂具有良好的循环稳定性。

关键词：水合肼 g-C_(3)N_(4) Rh 分解制氢

水合肼还原的氧化石墨烯吸附NO2的实验研究

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物理学报 2019年第11期68卷 257-262页

作者：李闯蔡理李伟伟谢丹刘保军向兰杨晓阔董丹娜刘嘉豪李成危波空军工程大学基础部西安710051 清华大学微电子学研究所信息科学与技术国家实验室北京100084 空军工程大学航空机务士官学校信阳464000 清华大学化学工程系北京100084

还原氧化石墨烯由于独特的原子结构,作为气体检测领域有潜力的候选者引起了研究者们的广泛兴趣.本文采用水合肼作为还原剂来制备还原氧化石墨烯,并以此作为叉指电极的气体敏感层,研究了其对NO2气体的响应特性.结果表明,水合肼还原的氧... 详细信息

还原氧化石墨烯由于独特的原子结构,作为气体检测领域有潜力的候选者引起了研究者们的广泛兴趣.本文采用水合肼作为还原剂来制备还原氧化石墨烯,并以此作为叉指电极的气体敏感层,研究了其对NO2气体的响应特性.结果表明,水合肼还原的氧化石墨烯可以实现在室温下对浓度为1—40 ppm (1 ppm=10–6)的NO2气体的检测,具有较好的响应性和重复性,恢复率可以达到71%以上,但是灵敏度只有0.00201 ppm–1,还有较大的提升空间.此外,对浓度5 ppm的NO2的响应和恢复时间分别是319 s和776 s.水合肼还原的氧化石墨烯气体传感器的传感机制可归因于NO2分子和传感材料之间的电荷转移.还原氧化石墨烯的突出电学特性促进了电子转移过程,这使得传感器在室温下表现出优异的气体传感性能.本实验研究可为石墨烯基传感器件的应用奠定一定的基础.

关键词：还原氧化石墨烯水合肼二氧化氮气体传感

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水合肼分解产氢催化剂研究进展

化学学报 2021年第7期79卷 885-902页

作者：张安琪姚淇露卢章辉江西师范大学化学化工学院功能有机小分子教育部重点实验室南昌330022

氢气作为21世纪最具发展前景的清洁能源,一直备受关注.寻找安全高效的储氢材料以转型到氢能社会是当前面临的最大挑战之一.水合肼(N_(2)H_(4))·H_(2)O)具有高含氢量(w=8.0%),完全分解产氢副产物仅为氮气和水,被视为一种极具应用潜力的... 详细信息

氢气作为21世纪最具发展前景的清洁能源,一直备受关注.寻找安全高效的储氢材料以转型到氢能社会是当前面临的最大挑战之一.水合肼(N_(2)H_(4))·H_(2)O)具有高含氢量(w=8.0%),完全分解产氢副产物仅为氮气和水,被视为一种极具应用潜力的液相化学储氢材料.开发高效、高选择性的催化剂以催化水合肼完全分解,是研究水合肼分解产氢的关键.本综述总结了水合肼分解产氢催化剂的设计、合成及其催化性能.简要分析了肼分解的机理.此外,讨论了提高水合肼分解产氢催化剂的选择性和活性的策略,比如添加强碱助剂/碱性载体、形成合金、降低金属催化剂的结晶度、减小粒子尺寸、以及增强金属与载体相互作用.本研究进展可以为设计合成具有更高活性的氮基氢化物产氢催化剂提供指导和思路.

关键词：化学储氢材料水合肼产氢催化剂

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基于咖啡酸的水合肼荧光探针的合成及应用

精细化工 2023年第1期40卷 50-55,62页

作者：宋健杨晓琴张颖君饶小平赵平姜倩西南林业大学西南地区林业生物质资源高效利用国家林业和草原局重点实验室云南昆明650224 中国科学院昆明植物研究所植物化学与西部植物资源持续利用国家重点实验室云南昆明650201 华侨大学化工学院福建厦门361021

以天然产物咖啡酸为原料,设计、合成了一种可快速识别水合肼(N_(2)H_(4))的咖啡酸乙酯荧光探针(ED)。通过^(1)HNMR、^(13)CNMR和HRMS对其结构进行了表征。探针ED对N_(2)H_(4)具有高选择和高灵敏性识别,检测极限为0.31μmol/L,最适pH范围... 详细信息

以天然产物咖啡酸为原料,设计、合成了一种可快速识别水合肼(N_(2)H_(4))的咖啡酸乙酯荧光探针(ED)。通过^(1)HNMR、^(13)CNMR和HRMS对其结构进行了表征。探针ED对N_(2)H_(4)具有高选择和高灵敏性识别,检测极限为0.31μmol/L,最适pH范围为3~8,响应时间为48 s。采用HRMS和^(1)HNMR确定探针与N_(2)H_(4)的作用机理,结果表明,探针ED与N_(2)H_(4)作用后不饱和酮结构与N_(2)H_(4)反应后生成吡唑环。此外,探针ED与N_(2)H_(4)作用后,溶液颜色从无色变为黄色,可实现N_(2)H_(4)的“裸眼检测”,并成功用于水样中N_(2)H_(4)的检测。

关键词：咖啡酸荧光探针水合肼快速识别检测试纸功能材料

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水合肼生产工艺开发及其节能研究

水合肼生产工艺开发及其节能研究

作者：刘硕青岛科技大学

学位级别：硕士

水合肼由于其具有较强的还原性,在有机合成领域被广泛应用,是一种重要的精细化工中间体和原料。目前,有拉西法、尿素法、酮连氮法和双氧水法四种工艺实现了工业化的生产,其中尿素法和酮连氮法是我国水合肼厂家应用最多的工艺。由于国外... 详细信息

水合肼由于其具有较强的还原性,在有机合成领域被广泛应用,是一种重要的精细化工中间体和原料。目前,有拉西法、尿素法、酮连氮法和双氧水法四种工艺实现了工业化的生产,其中尿素法和酮连氮法是我国水合肼厂家应用最多的工艺。由于国外对双氧水法的技术封锁,所以在未来几年,酮连氮法在国内会迅速发展。本文以酮连氮法基础工艺为出发点,围绕节能降耗对基础工艺进行优化,为水合肼的实际生产节能技术改造提供一定的理论参考。由于Aspen Plus自带的数据库中缺失丙酮连氮的物性数据,因此需要利用基于基团贡献法的Property Estimation来对该物质的相关物性数据进行估算。同时为了保证模拟结果的可靠性,根据文献中关键组分的气液相平衡数据对关键组分间的二元气液相平衡数据进行了校正。对于工艺中的反应过程,选取了合适的动力学方程对反应过程进行描述。根据工艺过程所涉及的物系特点,选取了NRTL方程作为工艺模拟计算的热力学模型。利用Aspen Plus对酮连氮法基础生产工艺进行模拟计算,然后通过灵敏度分析对各个塔的参数进行了优化,最终得到了质量分数为80%的水合肼溶液,丙酮连氮的转化率达到了99.47%,收率达到了99.45%(以氮计)。在保证产品指标和产量不变的前提下,以年度总费用(TAC)最小为优化目标,基于序贯迭代法对工艺操作参数进行优化,优化后工艺对应TAC比优化前降低14.03%。为解决生产工艺耗能过大的问题,试图将工艺中塔顶的汽化潜热二次利用,对工艺可以进行热交换的物流进行热集成。通过分析发现,冷热物流之间没有可以直接进行换热的流股,但是发现浓缩塔的塔顶与丙酮塔的塔釜仅存在7.8°C的温差,因此提出了变压热集成工艺。即通过增大浓缩塔的操作压力使得浓缩塔顶热流股满足为丙酮塔塔釜供热的条件。在满足换热的基础上,分析了浓缩塔不同的操作压力对TAC的影响,通过分析发现浓缩塔操作压力为130 k Pa时,热集成后的设备费用上涨了8.3%,操作费用下降了16.1%,热集成后的对应的TAC最小为4.907×10$/y,相对于优化后的基础工艺TAC下降了14.84%。为进一步降低工艺的能耗,对各模块进行分析,发现丙酮连氮塔能耗过高,因此利用逆流双效精馏节能技术对丙酮连氮精馏塔进行改进。通过不同操作压力的双塔,实现塔顶汽化潜热的二次利用,达到节能的目的。通过对模拟优化后双效精馏的经济性分析,发现相对于变压热集成工艺操作费用降低了12.7%,总TAC降低了11.77%,与基础工艺相比TAC降低了24.86%。为了保证水解精馏塔的稳定运行,对水解塔的动态控制进行了研究,评估了温度和温度-组分串级控制结构的相应灵敏度,发现温度-组分串级控制结构不仅能快速做出相应,而且可以保证组分的纯度。针对酮连氮法生产水合肼过程中产生的高盐废水问题展开了研究,应用了空气动力能低温蒸发工艺对废水进行处理并对工艺进行了改进优化。通过利用小试实验对酮连氮法产生的高盐、高COD废水进行处理,结果:水回收率约为65.5%,COD较原水降低95.3%左右,可通过后续生化处理单元降解至排放标准,由实验数据可得小试工艺的除盐效果极佳。最后通过Aspen Plus对工艺进行模拟,发现洗涤塔的塔顶温度对工艺的费用影响较大,并且提出了4种改造工艺,最优工艺的理论处理成本仅为33.5元/吨(现有工艺的操作费用约为200元/吨),具有较大的经济性。

关键词：水合肼变压热集成双效精馏动态模拟废水处理

水合肼制氢Ni-Pt/La_2O_3催化剂研制及其反应动力学研究

同方学位论文库评论

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金属学报 2016年第4期52卷 505-512页

作者：钟玉洁戴洪斌王平中国科学院金属研究所沈阳110016 华南理工大学材料科学与工程学院广东省先进储能重点实验室广州510641

综合采用共沉淀和置换法制备了一种La_2O_3负载纳米级Ni-Pt合金催化剂Ni-Pt/La_2O_3.经优化制备工艺,该催化剂在323 K可100%催化N_2H_4·H_2O分解制氢,反应速率340 h-1,其催化性能优于已报道的多数催化剂.此外,还对N_2H_4·H_2O催化分... 详细信息

综合采用共沉淀和置换法制备了一种La_2O_3负载纳米级Ni-Pt合金催化剂Ni-Pt/La_2O_3.经优化制备工艺,该催化剂在323 K可100%催化N_2H_4·H_2O分解制氢,反应速率340 h-1,其催化性能优于已报道的多数催化剂.此外,还对N_2H_4·H_2O催化分解制氢反应动力学进行了研究,得到其反应动力学方程为:r=-d[N_2H_4·H_2O]/dt=2435exp(-51.32/(RT))[N_2H_4·H_2O]^(0.3)[NaOH]^(0(0.12))[Ni]^(1.03).研究结果对于促进N_2H_4·H_2O分解制氢体系的实际应用奠定了基础.

关键词：水合肼制氢催化剂反应动力学