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水合电子还原降解水中PFAS的研究进展

中国环境科学 2024年第2期44卷 877-893页

作者：杨烨包一翔胡嘉敏吴敏钟金魁李井峰兰州交通大学环境与市政工程学院甘肃兰州730070 北京低碳清洁能源研究院煤炭开采水资源保护与利用全国重点实验室北京102209 甘肃省黄河水环境重点实验室甘肃兰州730070

全氟与多氟烷基化合物(PFAS)是近年来受到全球关注的持久性有机污染物(POPs),具有很强的持久性,生物累积性,显著人体健康及生态环境风险,但传统高级氧化技术对其降解作用有限,这对现有水处理系统具有很大挑战.水合电子(e_(aq)-)是一种... 详细信息

全氟与多氟烷基化合物(PFAS)是近年来受到全球关注的持久性有机污染物(POPs),具有很强的持久性,生物累积性,显著人体健康及生态环境风险,但传统高级氧化技术对其降解作用有限,这对现有水处理系统具有很大挑战.水合电子(e_(aq)-)是一种强还原性物质,对PFAS具有强亲和力.紫外-亚硫酸盐,紫外-碘化钾等多种光生水合电子技术可引发C-C,C-F键断裂,实现PFAS的降解.本文基于对光生水合电子还原降解水中PFAS技术包括发展历程,研究进展及技术优缺点等多个方面的分析与总结,阐述了水质参数(pH值,溶解氧,共存物质,温度等)及PFAS分子结构(碳原子数,官能团,杂原子等)对PFAS降解效率和路径的影响,展望了相关基础研究与技术工程应用的主要挑战与发展方向,为实现水中PFAS高效降解提供技术参考.

关键词：水合电子 PFAS 还原降解机理展望新污染物

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紫外光致氯生水合电子对全氟辛酸的降解

高等学校化学学报 2016年第8期37卷 1499-1508页

作者：郭睿张超杰张庚周琪污染控制与资源化研究国家重点实验室同济大学环境科学与工程学院上海200092

研究了185 nm紫外光激发氯离子生成的水合电子还原降解全氟辛酸（PFOA）的效果.结果表明,该体系中氯离子、紫外光和绝氧环境是保证PFOA高效降解的必要条件;当PFOA的浓度为0.03 mmol/L时,最佳反应条件为氯离子与PFOA摩尔浓度比（cCl-/cP... 详细信息

研究了185 nm紫外光激发氯离子生成的水合电子还原降解全氟辛酸（PFOA）的效果.结果表明,该体系中氯离子、紫外光和绝氧环境是保证PFOA高效降解的必要条件;当PFOA的浓度为0.03 mmol/L时,最佳反应条件为氯离子与PFOA摩尔浓度比（cCl-/cPFOA）为10.0,溶液初始p H值为10.0,体系温度为25℃.该条件下反应23 h后PFOA的降解率和脱氟率分别达到99.6%和65.0%.PFOA在该体系中0~8 h的降解符合一级反应动力学,反应速率常数为6.3×10-3min-1.PFOA在该体系中降解的主要产物有氟离子、短链全氟羧酸、甲酸和乙酸.PFOA的降解有2种途径：（1）氯离子在紫外光照射下产生水合电子,水合电子进攻PFOA,造成C—F键及C—C键的断裂;（2）具有较高能量的185 nm紫外光光解PFOA,发生脱羧反应,并通过水解作用逐步脱氟.

关键词：全氟辛酸水合电子氯离子 185 nm紫外光

水合电子对等离子体电化学法制备银纳米颗粒的影响

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材料研究与应用 2020年第2期14卷 122-126页

作者：颛孙梦临宋树祥王妍婷翟莉敏苏检德刘林生广西师范大学电子工程学院广西桂林541004

等离子体电化学法制备银纳米颗粒(Ag Nanoparticles,Ag-NPs)比常用化学方法更加快速环保,且具有良好的应用前景.为了更好地调控Ag-NPs的生长过程,利用局域表面等离子共振(Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR)吸收光谱法实时监测A... 详细信息

等离子体电化学法制备银纳米颗粒(Ag Nanoparticles,Ag-NPs)比常用化学方法更加快速环保,且具有良好的应用前景.为了更好地调控Ag-NPs的生长过程,利用局域表面等离子共振(Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR)吸收光谱法实时监测Ag-NPs的生长过程,通过改变放电时间、电流及加入不同浓度的乙醇作为自由基OH清除剂,验证了水合电子对Ag+的还原作用.实验结果表明:增加放电时间、增大放电电流及加入低浓度乙醇均可促进Ag-NPs的生成;然而加入高浓度乙醇在反应初期会促进Ag+的还原,而在反应进行一段时间后会阻碍Ag+的还原.

关键词：等离子体电化学水合电子银纳米颗粒局域表面等离子共振

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紫外光下水合电子降解卤代有机物的研究进展

工业用水与废水 2022年第1期53卷 1-5页

作者：刘伟徐鹏飞刘冠鹏吴述园中冶华天南京工程技术有限公司南京210019

卤代有机物污染问题在世界范围内普遍存在,氧化是一种常见的降解技术,但部分全氯代烃及氟代化合物很难被氧化。水合电子因其极强的还原能力,近年来广泛用于卤代有机物的降解研究,并取得良好的降解和脱卤效果,同时也受到光强、反应介质... 详细信息

卤代有机物污染问题在世界范围内普遍存在,氧化是一种常见的降解技术,但部分全氯代烃及氟代化合物很难被氧化。水合电子因其极强的还原能力,近年来广泛用于卤代有机物的降解研究,并取得良好的降解和脱卤效果,同时也受到光强、反应介质条件等多种因素的影响,对水合电子的性质、产生方式、卤代有机物降解的影响因素及降解机理进行了介绍,以期为其他相关研究提供借鉴。

关键词：紫外光卤代有机物还原水合电子

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高效水处理还原剂水合电子的研究进展

工业水处理 2017年第8期37卷 1-5页

作者：顾玉蓉董文艺刘彤宙哈尔滨工业大学深圳研究生院广东深圳518055 深圳市水资源利用和环境污染控制重点实验室广东深圳518055

水合电子作为一种高效的还原剂,在水处理中具有研究开发和推广应用价值。结合国内外文献,介绍了水合电子的结构、理化性质和检测技术,以及自然界和实验室中水合电子的产生途径,并详细论述了其在水处理中降解污染物方面的应用。最后,对... 详细信息

水合电子作为一种高效的还原剂,在水处理中具有研究开发和推广应用价值。结合国内外文献,介绍了水合电子的结构、理化性质和检测技术,以及自然界和实验室中水合电子的产生途径,并详细论述了其在水处理中降解污染物方面的应用。最后,对水合电子的研究方向和应用前景作出展望。

关键词：水合电子还原剂水处理

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光致氯生水合电子降解二甲基亚硝胺的研究

工业安全与环保 2016年第6期42卷 57-61页

作者：邢露张超杰周琪同济大学环境科学与工程学院上海200092

采用紫外光致水合电子这一新型技术降解水中的痕量NDMA,初步研究了紫外光致水合电子对NDMA的降解效能,重点考察了NDMA的一级分解产物DMA、亚硝酸盐及硝酸盐进一步的降解情况,并与紫外直接光解进行比较。结果表明,与紫外直接光解相比,紫... 详细信息

采用紫外光致水合电子这一新型技术降解水中的痕量NDMA,初步研究了紫外光致水合电子对NDMA的降解效能,重点考察了NDMA的一级分解产物DMA、亚硝酸盐及硝酸盐进一步的降解情况,并与紫外直接光解进行比较。结果表明,与紫外直接光解相比,紫外光致水合电子不仅能加快NDMA本身的降解速率,还能有效地促使NDMA的分解产物进一步降解,从而达到控制NDMA的再生、降低水的化学风险的目的。这项研究对于彻底消除水中的二甲基亚硝胺污染具有一定的理论指导意义。

关键词：二甲基亚硝胺水合电子降解 NaCl

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羟基自由基和水合电子降解对叔丁基酚的研究

中国环境科学 2016年第8期36卷 2323-2328页

作者：吴彦霖诸秀芬赵建夫董文博同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092 复旦大学环境科学与工程系上海市大气颗粒物污染与防治重点实验室上海200433

采用电子束辐照水溶液的方法产生水合电子(e_(aq)^-),研究了e_(aq)^-与对叔丁基酚(4-t-BP)的反应,结果表明还原性的e_(aq)^-不能降解4-t-BP.同时,采用254nm紫外光辐照H_2O_2来产生羟基自由基(·OH),研究了UV//H_2O_2体系对4-t-BP的降解... 详细信息

采用电子束辐照水溶液的方法产生水合电子(e_(aq)^-),研究了e_(aq)^-与对叔丁基酚(4-t-BP)的反应,结果表明还原性的e_(aq)^-不能降解4-t-BP.同时,采用254nm紫外光辐照H_2O_2来产生羟基自由基(·OH),研究了UV//H_2O_2体系对4-t-BP的降解效果,考察了4-t-BP初始浓度,H2O2的添加浓度,溶液初始p H值等因素对反应的影响,结果表明4-t-BP初始浓度越低,H2O2的浓度越高,则越有利于反应的进行;溶液p H=6时是反应的最佳p H值.采用HPLC结合GC-MS的分析方法对反应的中间产物进行了定性分析,得出对叔丁基邻苯二酚,对叔丁基酚二聚体和对苯二酚等3种主要中间产物,归纳总结了4-t-BP与·OH的反应路径.

关键词：羟基自由基水合电子 254nm紫外光光降解对叔丁基酚

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水溶液中水合电子的反应性从头算动力学研究

水溶液中水合电子的反应性从头算动力学研究

作者：刘平山东大学

学位级别：硕士

游离电子加入到不同的溶剂中形成的溶剂化电子是一种基本的电负性化学试剂,由于游离电荷的流动性和活跃性,使其在自由基反应、辐射化学、大气化学等涉及电荷转移反应的研究中的重要性逐渐突出。根据溶剂性质的不同,溶剂化电子的存在形... 详细信息

游离电子加入到不同的溶剂中形成的溶剂化电子是一种基本的电负性化学试剂,由于游离电荷的流动性和活跃性,使其在自由基反应、辐射化学、大气化学等涉及电荷转移反应的研究中的重要性逐渐突出。根据溶剂性质的不同,溶剂化电子的存在形式一般可归纳为三类：价态束缚态、溶剂空腔束缚态及弥散态。对短程有序均相体系中游离电子的动力学行为的研究可以为辐射化学提供有力的理论支持。游离电子在水中可以引发一系列的化学反应及自由基反应。本文中,我们围绕着水中游离电子参与的析氢反应及水合电子与二氧化碳分子的反应这一主题开展了一系列的研究工作,并取得比较有意义的研究结果,主要成果简述如下： 1.二氧化碳水溶液中游离电子的从头算动力学研究此项工作中,我们采用从头算分子动力学方法对二氧化碳水溶液中游离电子的动力学行为进行研究。在二氧化碳分子与大量的水分子分别组成团簇体系和周期性体系中,向这种非均相体系中垂直注入游离电子后,对游离电子的动力学行为及其存在状态进行跟踪分析。不论是团簇体系还是周期性体系,游离电子均很快定域在二氧化碳分子上,电子转移时间仅需要40-100fs,并且定域后电子不再离开。随着游离电子的定域,二氧化碳分子转变为弯曲的极性二氧化碳负离子CO2-水分子间接促进游离电子的定域,并通过水合作用进一步稳定新形成的二氧化碳负离子。溶剂水分子对新形成的CO2-的溶剂化作用主要有两种变现形式：与CO2-的O原子形成O·..H-O相互作用及与CO2-的C原子形成C.··H-O相互作用。通过高斯计算,同样得到了含C…H-O相互作用的稳定构型。由于水分子与C原子相互作用,使得C原子上的电荷进一步降低。游离电子定域后,C02-的电荷基本不变。由于分子的不对称伸缩振动导致电荷在OCO个原子之间的流动。整个工作中,我们对以上内容进行了系统的研究,并且针对游离电子的定域导致的二氧化碳分子的键角、体系的VDE等的变化及此均非相体系进一步发生电荷转移的可能性进行了统计分析。 2.水中游离双电子的从头算动力学研究此项工作中主要以纯水的周期性体系为研究对象。向纯水中同时垂直打入两个非限制性的游离电子后电子的行为与单个的游离电子不同。对于单重态的双电子,根据能量最低原理,两个电子一直以自旋配对的形式占据同一轨道,动力学初期,两个电子以弥散的形式分布在水中,动力学过程中,虽然有电子定域的形式出现,但是定域的时间比较短,形状不稳定。随着模拟时间的增加,单重态双电子定域的时间越来越长,形状也越来越规则。直至5ps左右,两个电子稳定定域在一个形状规则的五水合笼中,呈现一种类S轨道状态,并且溶剂化双电子笼一直稳定存在,直至6ps后,溶剂化双电子笼导致了新颖的质子转移现象,产生H2分子,体系最终变为更加稳定的水合氢氧根离子体系。而对于三重态的双电子,由于电子之间的库仑排斥力及洪特规则,两个电子占据不同的轨道,动力学过程中一直表现为两个单独的游离电子,两个电子一直处于一个定域形成溶剂化单电子笼的形式,另外一个弥散分布的形式。通过统计单重态及三重态的两个游离电子的垂直激发能可以看出,单重态双电子比三重态的双电子稳定。

关键词：水合电子质子转移从头算分子动力学模拟析氢反应二氧化碳负离子

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水合电子的性质及其检测

环境科学与管理 2008年第5期33卷 49-52页

作者：郭宇鲍征宇中国地质大学研究生院湖北武汉430074 中国地质大学地球科学学院

水合电子是一种强还原剂,它由一个电子及其周围的六个水分子包围所组成[1-3]。它是被水分子团包围着的裸露电子,化学性质十分活泼,是目前已知还原剂中的最强者。除了氖和氦等个别物质外,水合电子几乎能与任何元素及化合物发生化学反应... 详细信息

水合电子是一种强还原剂,它由一个电子及其周围的六个水分子包围所组成[1-3]。它是被水分子团包围着的裸露电子,化学性质十分活泼,是目前已知还原剂中的最强者。除了氖和氦等个别物质外,水合电子几乎能与任何元素及化合物发生化学反应。它还能与某些物质合成许多极难合成的物质。水合电子在国外已经被研究了几十年,而国内对于水合电子的性质及研究方法了解的还比较少,本文着重介绍了水合电子的独特性能、检测方法、国内外的研究动态以及最新的研究热点等。

关键词：水合电子结构吸光度检测