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碱磁改性粉煤灰吸附剂脱硫脱硝性能研究

碱磁改性粉煤灰吸附剂脱硫脱硝性能研究

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作者：谭煜幺太原理工大学

学位级别：硕士

燃煤烟气中的氮氧化物和硫氧化物会对我们的环境造成严重的破坏,烟气在排放到环境之前必须将SO和NO降低到环保标准。因此,高效低廉的脱硫脱硝技术非常重要。本文以燃煤废弃物粉煤灰为原料,经湿式磁选获得高铁灰(5FA),采用水合浸渍法制... 详细信息

燃煤烟气中的氮氧化物和硫氧化物会对我们的环境造成严重的破坏,烟气在排放到环境之前必须将SO和NO降低到环保标准。因此,高效低廉的脱硫脱硝技术非常重要。本文以燃煤废弃物粉煤灰为原料,经湿式磁选获得高铁灰(5FA),采用水合浸渍法制备锰铈改性高铁灰吸附剂(MnCe/5FACa),并在固定床评价系统进行脱硫脱硝性能测试,结合XRF、XRD、BET、FTIR、XPS、SEM和in situ DRIFTS的表征结果,分析锰铈高铁灰吸附剂脱硫脱硝机理。得出主要结论如下:最优吸附剂MnCe/5FACa,在300℃、300 mg/mNO和5%O条件下的硝容和硫容分别为11.42 mg/g和81 mg/g。MnCe/5FACa脱除NO和SO是化学反应和化学吸附脱除共同作用的结果,化学反应占主导地位,化学吸附反应动力学遵循准二级动力学方程和Elovich动力学方程模型。金属组分Fe、Ca、Mn和Ce会对MnCe/5FACa的脱硫脱硝性能有较大影响。主要结论为:(1)湿式磁选可富集粉煤灰中的铁氧化物,Fe(VI)为MnCe/5FACa脱除NO和SO提供氧化位点;(2)碱性Ca O改善了高铁灰的孔隙结构,水合过程产生羟基为脱除反应提供活性中心,易于NO、SO与高铁灰表面接触充分反应;(3)Mn与高铁灰中AlO形成的Mn AlO可加快NO和SO分别氧化为NO和SO的速率;(4)Ce的引入会促进金属组分Mn在高铁灰表面的分散性,提升了吸附剂的氧化还原能力和储氧能力,Ce可使该改性高铁灰表面产生电荷不平衡,在其表面制造更多活跃的氧空位和不饱和化学键,为MnCe/5FACa脱硫脱硝起着积极作用。(5)Mn和Ce的共同作用,促进丰富的活性氧物种(晶格氧和吸附氧)迁移和转化,使得Fe被还原为Fe,NO被氧化为NO,SO被氧化为SO。烟气组分对MnCe/5FACa吸附剂脱硫脱硝性能的影响也较为突出。脱硫脱硝的最佳温度均为300℃,最佳气体组分浓度分别为5%O、300 mg/mNO和1500 mg/mSO;O在吸附剂表面形成活性氧物种,以化学吸附氧和晶格氧的形式存在,利于提升吸附剂中的活性组分KFeO和Mn AlO的氧化能力,对NO和SO氧化为NO和SO产生积极作用;适当提高NO或SO的浓度,会加快活性位点和活性组分KFeO的消耗,更多的NO或SO被氧化,提升脱硫脱硝能力。NO和SO在MnCe/5FACa吸附剂表面存在竞争吸附,适量的NO会促进MnCe/5FACa脱除SO,但SO的存在会抑制脱除。

关键词：高铁灰水合浸渍吸附动力学金属组分脱硫脱硝

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改性高铁灰吸附剂制备及其联合脱硫脱硝性能研究

改性高铁灰吸附剂制备及其联合脱硫脱硝性能研究

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作者：梁云波太原理工大学

学位级别：硕士

燃煤产生大量的SO、NO和粉尘等,对环境污染严重,为了做好环境污染的防治工作,燃煤电厂烟气排放需适应政府制定的超低排放标准,因此发展高效低廉的污染物脱除技术势在必行。本论文以燃煤电厂固体废弃物粉煤灰为原料,通过机械研磨和湿式... 详细信息

燃煤产生大量的SO、NO和粉尘等,对环境污染严重,为了做好环境污染的防治工作,燃煤电厂烟气排放需适应政府制定的超低排放标准,因此发展高效低廉的污染物脱除技术势在必行。本论文以燃煤电厂固体废弃物粉煤灰为原料,通过机械研磨和湿式磁选提高粉煤灰的铁含量,获得高铁灰(DMA);利用水合浸渍法负载Mn和Ce组分获得Mn-Ce高铁灰吸附剂(Mn-Ce/DMA),在固定床评价装置上进行脱硫脱硝实验,结合XRF、BET、SEM、XRD和FTIR表征结果,得出主要结论如下:水合浸渍法制备Mn-Ce高铁灰吸附剂的最佳条件为:30g高铁灰,6g Ca O,0.1mol Mn(NO),0.02mol Ce(NO)?6HO,温度95℃水合浸渍5h,再在500℃下焙烧2h,获得最优吸附剂Mn(4)Ce(2)/Ca-DMA500的硝容和硫容分别为823μg/g和32.4mg/g。制备条件对Mn(4)Ce(2)/Ca-DMA500吸附剂脱硫脱硝性能影响较大。湿式磁选可富集粉煤灰中的Fe O;机械研磨和Ca O改性可破坏粉煤灰表面玻璃体,改善其孔隙结构;负载Mn组分后,可在载体表面形成Mn Si O和CaFeO活性位;Ce组分的添加提高了Mn活性组分在吸附剂表面的分散度;500℃焙烧时,活性成分Ca Mn SiO结晶度较高;脱硝产物主要为硝酸盐,脱硫产物主要为硫酸盐。模拟烟气气氛对Mn(4)Ce(2)/Ca-DMA500吸附剂脱硫和脱硝性能影响显著。脱硫的最佳温度为160℃,脱硝的最佳温度为220℃;O含量会影响吸附剂的氧化能力,O含量增加可以使晶格氧O等活性氧物种得到及时补充,促进SO和NO的催化氧化;烟气中SO和NO的初始浓度与脱硫脱硝性能呈反比。Mn(4)Ce(2)/Ca-DMA500吸附剂联合脱硫脱硝时,SO和NO存在竞争吸附。NO吸附过程中形成的亚硝基基团是SO的吸附位点,因此SO的吸附效果降低较弱;而SO在金属氧化物作用下生成金属硫酸盐使吸附剂失活,导致对NO的吸附能力显著降低。

关键词：高铁灰脱硫脱硝吸附剂水合浸渍

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