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催化学报 2011年第4期32卷 643-646页

作者：杨晓刘仕伟解从霞于世涛刘福胜青岛科技大学化工学院山东青岛266042 青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042

考察了水促进的RuCl3催化α-蒎烯加氢反应.结果表明,同传统催化剂或无水RuCl3相比,水对α-蒎烯加氢反应具有明显的促进作用,可显著提高蒎烷选择性及产物中蒎烷顺反比,且容易实现产物的分离及催化剂的循环使用.在RuCl3·3H2O用量1.8mg,α... 详细信息

考察了水促进的RuCl3催化α-蒎烯加氢反应.结果表明,同传统催化剂或无水RuCl3相比,水对α-蒎烯加氢反应具有明显的促进作用,可显著提高蒎烷选择性及产物中蒎烷顺反比,且容易实现产物的分离及催化剂的循环使用.在RuCl3·3H2O用量1.8mg,α-蒎烯2.5g,m(H2O):m(α-蒎烯)=4:1下,160oC,5MPaH2条件下反应5h,α-蒎烯转化率达99.7%,蒎烷顺反比为28,其中顺式蒎烷选择性为96.3%.此外,分离所得溶有RuCl3水相不经任何处理重复使用5次,其催化活性不变,具有较好的重复使用性能.

关键词： α-蒎烯蒎烷加氢反应氯化钌水促进

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UiO-66-NH纳米材料的规模化合成及其在混合基质碳捕集膜中的应用研究

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洁净煤技术 2024年

作者：陈羿戬生梦龙李庆华王志天津大学化工学院天津大学化工学院化学工程研究所天津市膜科学与海水淡化技术重点实验室天津大学化学工程联合国家重点实验室天津化学化工协同创新中心

UiO-66-NH2是一种典型Zr基金属有机框架（Zr-MOFs），在CO2吸附领域具有广阔应用前景，是与聚乙烯基胺（PVAm）结合制备混合基质膜（MMMs）的良好填料。但UiO-66-NH2合成反应的规模化效应明显，难以放大到十克级以上。本研究通过调节水... 详细信息

UiO-66-NH2是一种典型Zr基金属有机框架（Zr-MOFs），在CO2吸附领域具有广阔应用前景，是与聚乙烯基胺（PVAm）结合制备混合基质膜（MMMs）的良好填料。但UiO-66-NH2合成反应的规模化效应明显，难以放大到十克级以上。本研究通过调节水-乙酸的比例，合成了一系列UiO-66-NH2，并通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、比表面积测试与孔隙度分析（BET）对样品进行了表征。通过分析表征结果，提出一种水-乙酸促进Zr-MOFs二级结构（SBU）形成的机理，以此为指导成功实现UiO-66-NH2颗粒的百克级规模化合成。此外，将该材料与聚乙烯基胺（PVAm）结合制备了UiO-66-NH2/PVAm混合基质膜，用模拟烟道气(组成为15 vol% CO2，85 vol% N2)进行了分离性能测试，相较于纯PVAm膜，UiO-66-NH2/PVAm混合基质膜的分离性能得到提高，CO2渗透率达到1937 GPU，CO2/N2分离因子达到85。根据成本估算结果，采用混合基质膜可以有效减少碳捕集的成本，在实际燃煤烟道气碳捕集中具有应用前景。

关键词： UiO-66-NH 规模化制备膜分离 CO 捕集水促进

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[RhCp*Cl2]2催化“On Water”C（sp2）-H键胺化反应

[RhCp*Cl2]2催化“On Water”C（sp2）-H键胺化反应

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作者：姚下银南京大学

学位级别：硕士

芳香胺是自然界非常重要的一种化合物,芳香胺的合成也一直是有机合成的重要研究课题。本文主要介绍金属催化的芳香族C-H键胺化反应合成芳香胺的研究进展以及自己的相关研究工作。传统的金属催化芳香族C-H键的胺化反应,均是在有机溶剂中... 详细信息

芳香胺是自然界非常重要的一种化合物,芳香胺的合成也一直是有机合成的重要研究课题。本文主要介绍金属催化的芳香族C-H键胺化反应合成芳香胺的研究进展以及自己的相关研究工作。传统的金属催化芳香族C-H键的胺化反应,均是在有机溶剂中进行,反应均需要添加额外的添加剂或者碱。相比于常用的有机溶剂,水特殊的化学和物理性质(比如两亲性和氢键),可以影响化学物质的选择性和反应性。而且水无毒无害,来源广泛。自从Sharpless和他的课题组报道了一系列的"on water"反应之后,水异构的反应再次被关注。基于这样的假设,在试剂和水接触的水表面中含有突出的‘'OH groups"。此官能团没有参与形成水分子之间的氢键,而是通过氢键作用稳定反应的过渡态来加速反应的进行。本论文成功实现了水相的铑(Ⅲ)催化芳环碳氢键胺化反应,从而高效地得到各种官能团取代的芳香胺类化合物。疏水表面存在的OH官能团促进了这个反应的催化过程,而在大多数数有机溶剂中则没有如此高效的催化反应过程。反应使用稳定的羟胺类化合物(BocNH-DNP)作为新的氮源,且不需要添加剂和氮气保护。机理研究表面,水在该反应中至少起了两个非常重要的作用：促进C-H键的活化和阻止酸性副产物影响反应的进行。

关键词：芳香胺水表面反应铑(Ⅲ)催化胺化反应水促进 OH官能团

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