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氯铝酸离子液体酸性的红外光谱探针和量子化学研究

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光谱学与光谱分析 2008年第2期28卷 282-284页

作者：吴芹韩明汉辛洪良董斌琦金涌北京理工大学化工与环境学院北京100081 清华大学化工系北京100084

文章采用吡啶探针红外光谱、吡啶递增吸附实验研究和量子化学理论计算相结合的方法深入研究了氯铝酸离子液体的酸性及氯铝酸离子液体Lewis酸位Al2Cl7-与吡啶吸附之间的相互作用机理。通过实验和理论计算研究发现,Al2Cl7-,AlCl4-阴离子... 详细信息

文章采用吡啶探针红外光谱、吡啶递增吸附实验研究和量子化学理论计算相结合的方法深入研究了氯铝酸离子液体的酸性及氯铝酸离子液体Lewis酸位Al2Cl7-与吡啶吸附之间的相互作用机理。通过实验和理论计算研究发现,Al2Cl7-,AlCl4-阴离子具有吸电性,能够吸引吡啶环上的孤对电子产生吸附作用,具有Lewis酸性,它们分别呈现吡啶探针红外光谱Lewis酸特征峰;通过红外光谱特征峰峰位、键长及电荷分布分析表明Al2Cl7-的酸性强于AlCl4-;氯铝酸离子液体Lewis酸位Al2Cl7-与吡啶吸附的机理为:当吡啶含量小时,仅存在Py-Al2Cl7-吸附;当吡啶量增加到一定程度时,Py-Al2Cl7-配位络合物中的AlCl4-容易与吡啶发生吸附解离为Py-AlCl4-配位络合物和Py-AlCl3配位络合物,导致离子液体吡啶递增吸附红外特征峰发生变化。

关键词：氯铝酸离子液体酸性量子化学计算吡啶

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氯铝酸离子液体催化异丁烯齐聚反应的研究

石油炼制与化工 2012年第5期43卷 14-18页

作者：杨淑清刘植昌徐春明浙江海洋学院石油化工学院浙江舟山316000 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室

合成出具有不同阳离子和阴离子结构的离子液体,在高压釜中评价其对异丁烯齐聚反应的催化性能,并且考察反应条件对异丁烯齐聚反应性能的影响。结果表明:由AlCl3与不同有机胺盐合成的离子液体具有良好的催化性能,异丁烯转化率达到95%以上... 详细信息

合成出具有不同阳离子和阴离子结构的离子液体,在高压釜中评价其对异丁烯齐聚反应的催化性能,并且考察反应条件对异丁烯齐聚反应性能的影响。结果表明:由AlCl3与不同有机胺盐合成的离子液体具有良好的催化性能,异丁烯转化率达到95%以上;其中,由AlCl3与(C2H5)3NHCl合成的离子液体,当AlCl3与(C2H5)3NHCl摩尔比小于1时,对异丁烯齐聚反应没有催化性能,当AlCl3与(C2H5)3NHCl摩尔比等于1时,对异丁烯齐聚反应有一定的催化性能,液相产物的选择性较好,但重复性不好,当AlCl3与(C2H5)3NHCl摩尔比大于1时,异丁烯转化率达到95%以上,但是产物分布连续,选择性变差,有较多的裂化产物;反应温度、时间和搅拌速率在一定的范围内影响氯铝酸离子液体的催化活性和选择性,适宜的反应条件为温度80℃、时间30min、搅拌速率1 300r/min。

关键词：氯铝酸离子液体催化异丁烯齐聚

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氯铝酸离子液体催化大豆油制备生物柴油

中国油脂 2007年第9期32卷 51-53页

作者：王文魁包宗宏南京工业大学化学化工学院南京市新模范马路5号210009

制备了氯铝酸离子液体([BMIM]Cl-2AlCl3),并用它催化大豆油制备生物柴油,考察了振荡频率、反应温度、醇油摩尔比、离子液体用量等因素的影响。结果表明,氯铝酸离子液体对大豆油酯交换反应具有一定的催化活性,产物与离子液体易分离。在70... 详细信息

制备了氯铝酸离子液体([BMIM]Cl-2AlCl3),并用它催化大豆油制备生物柴油,考察了振荡频率、反应温度、醇油摩尔比、离子液体用量等因素的影响。结果表明,氯铝酸离子液体对大豆油酯交换反应具有一定的催化活性,产物与离子液体易分离。在70℃,离子液体用量为油质量的4%,醇油摩尔比15∶1,振荡频率300次/min条件下,反应25 h后,甘油的收率可达67.9%;氯铝酸离子液体重复使用4次,还具有较好的催化活性。

关键词：大豆油生物柴油氯铝酸离子液体酯交换反应

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氯铝酸离子液体催化合成t-BAMBP

核化学与放射化学 2010年第2期32卷 93-98页

作者：肖艳王武尚李华西北核技术研究所陕西西安710024

4-叔丁基-2-(α-甲基苄基)苯酚(t-BAMBP)是分离纯化Rb和Cs的萃取剂,应用t-BAMBP的萃取色谱法分离流程简便、高效,对Cs的去污系数大于106,Rb的化学回收率大于80%。以前t-BAMBP的合成方法是以对叔丁基苯酚和苯乙烯为起始原料,Lewis酸催化... 详细信息

4-叔丁基-2-(α-甲基苄基)苯酚(t-BAMBP)是分离纯化Rb和Cs的萃取剂,应用t-BAMBP的萃取色谱法分离流程简便、高效,对Cs的去污系数大于106,Rb的化学回收率大于80%。以前t-BAMBP的合成方法是以对叔丁基苯酚和苯乙烯为起始原料,Lewis酸催化。为了改进反应条件,提高产率,以对叔丁基苯酚和苯乙烯为起始原料,以氯铝酸离子液体作催化剂,合成了t-BAMBP。通过对此烷基化反应的研究,考察了离子液体的组成和用量、反应时间、反应温度以及反应物配比等主要参数对t-BAMBP生成的影响,结果表明,氯铝酸离子液体([BuMeI m]Br-AlCl3)对合成t-BAMBP的烷基化反应具有良好的催化作用;最佳反应条件为:反应物4-特丁基苯酚和苯乙烯摩尔比为1∶1.2,离子液体催化剂的组成x(AlCl3)=0.67,离子液体用量为1∶0.10(4-特丁基苯酚/离子液体摩尔比),加热60℃以上反应5 min;在最佳反应条件下,t-BAMBP的产率可达40.6%。

关键词： t-BAMBP 烷基化反应氯铝酸离子液体催化剂

CO_2-氯铝酸离子液体-苯三组分物系气液平衡数据的测定

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石油化工 2008年第3期37卷 262-266页

作者：齐国鹏富佳玉孙学文赵锁奇中国石油大学重质油国家重点实验室北京102249

在40℃、3.00～11.80MPa的条件下,测定了CO2-溴代-1-叔丁基-3-甲基咪唑-氯铝酸([Bmim]Br-AlCl3)-苯三组分物系的气液相平衡数据,获得了三组分物系的相图,分析了平衡压力对相态及平衡组成的影响。实验结果表明,在恒定的温度、压力下,由... 详细信息

在40℃、3.00～11.80MPa的条件下,测定了CO2-溴代-1-叔丁基-3-甲基咪唑-氯铝酸([Bmim]Br-AlCl3)-苯三组分物系的气液相平衡数据,获得了三组分物系的相图,分析了平衡压力对相态及平衡组成的影响。实验结果表明,在恒定的温度、压力下,由于平衡组成的不同,CO2-[Bmim]Br-AlCl3-苯三组分物系存在一相到三相的多种相态;当压力从3.00MPa升至11.80MPa时,富苯相中CO2的质量分数从0.114增至0.640,苯的质量分数由0.703降至0.196;当压力达到CO2的临界压力范围时,有新相生成,物系发生相态的改变,三相区变为四相区,两相区变为三相区。

关键词：二氧化碳氯铝酸离子液体苯气液平衡超临界流体

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氯铝酸离子液体电沉积铝钛合金行为研究

氯铝酸离子液体电沉积铝钛合金行为研究

作者：路云舒沈阳师范大学

学位级别：硕士

铝钛合金具有优良的抗腐蚀性、生物相容性、比强度高等优良性能,因此广泛应用于轮船工业、航天工业、汽车工业以及结构材料和各类电子产品等。目前有四种方法生产铝钛合金:直接溶配法、烧结法、还原法和熔盐电解法,然而这四种方法均存... 详细信息

铝钛合金具有优良的抗腐蚀性、生物相容性、比强度高等优良性能,因此广泛应用于轮船工业、航天工业、汽车工业以及结构材料和各类电子产品等。目前有四种方法生产铝钛合金:直接溶配法、烧结法、还原法和熔盐电解法,然而这四种方法均存在不同缺点:直接溶配法需要消耗大量的钛,且合金不稳定易氧化;烧结法对设备要求高,导致成本远高于其它方法;还原法成分不均匀成本高;熔盐电解法能耗高且合金成分不均匀、质量不稳定。因此,目前急需一种新型的铝钛合金制备工艺。鉴于铝和钛都是活泼金属,而且水的电化学窗口较窄,所以工艺环境中不能有水的存在。因此,可采用的电解质主要有两种:熔盐和离子液体。本文从上述背景出发,探索了不同种类的氯铝酸离子液体电沉积铝钛合金的工艺条件,研究了氯铝酸离子液体电沉积铝钛合金的电化学行为。论文的主要研究内容及成果如下:(1)在[Bmim]Cl:2AlCl3中加入TiF4后,通过循环伏安法测定沉积电位,然后在此电位下进行沉积。结果表明,沉积效果不理想,而且TiF4在[Bmim]Cl:2AlCl3中溶解度有限,溶解速度缓慢,影响实验进度,所以利用[Bmim]Cl:2AlCl3+0.2MTiF4离子液体电沉积铝钛合金困难较大。(2)在[Bmim]Cl/Al Cl3(MR=1.25,1.5,1.75,2)+0.2MTiCl4离子液体中进行电沉积实验。通过Roman和IR测试得知,当MR=2时,沉积效果最好,此时,随着温度的升高,铝钛合金镀层变厚,沉积层变得均匀致密,在50℃时生成了Al Ti合金,在70℃时生成了Al5Ti3合金。(3)将配置好的[Bmim]Cl/AlCl3(MR=1.25,1.5,1.75,2)的离子液体静置一段时间后再进行CV测试,可以发现:除MR=2外,CV曲线均出现明显的双峰现象,而MR=2时依然为单峰。因此,我们推断:在离子液体中TiCl4与发生络合AlCl4-,而不是Al2Cl7-,这一结论已由拉曼光谱分析证明。

关键词：氯铝酸离子液体电沉积铝钛合金循环伏安拉曼光谱

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醚基复合氯铝酸离子液体催化异丁烷烷基化

过程工程学报 2017年第5期17卷 1016-1022页

作者：张振华赵国英卢丹汪敬恒任保增郑州大学化工与能源学院河南郑州450001 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190

制备了4种醚基离子液体(1-甲氧基乙基-3-甲基咪唑氯盐[MOEMIM]Cl、1-甲氧基乙基-3-甲基咪唑溴盐[MOEMIM]Br、N,N,N-三甲基-N-甲氧基乙基溴化铵[N_(111,1O_2)]Br和N,N,N-三乙基-N-甲氧基乙基溴化铵[N_(222,1O_2)]Br),作为三乙胺盐酸盐氯铝酸离子液体的助剂催化异丁烷烷基化反应,考察了4种醚基离子液体及其添加量对氯铝酸离子液体催化烷基化的影响.结果表明,在反应温度25℃、进料速率500 mL/h、酸烃体积比20:60、添加6%(w)[MOEMIM]Cl的条件下,C8选择性由47.7%提高至63.6%,辛烷值(RON)由83.5提高至93.2.优化后的醚基复合氯铝酸离子液体催化剂至少循环20次活性不降低,显示了较好的催化性能.醚基离子液体助剂对烷基化性能的提高可归功于提高异丁烷溶解度、抑制酸度降低和提高界面性能.

关键词：氯铝酸离子液体异丁烷烷基化醚基离子液体催化

室温氯铝酸离子液体络合吸附噻吩类硫化物的研究

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石油化工高等学校学报 2004年第4期17卷 42-45页

作者：王玉新李丹东曹祖宾高鹏袁秋菊辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

以室温氯铝酸离子液体作为催化剂 ,将石油一厂的直馏柴油进行预先精制 ,并且在其中加入一定量的噻吩为原料 ,在室温和氮气保护的条件下 ,考察了室温氯铝酸离子液体催化剂脱除噻吩的效果。实验结果表明 :在n(AlCl3 ) /n(BMIMCl)为 2∶1... 详细信息

以室温氯铝酸离子液体作为催化剂 ,将石油一厂的直馏柴油进行预先精制 ,并且在其中加入一定量的噻吩为原料 ,在室温和氮气保护的条件下 ,考察了室温氯铝酸离子液体催化剂脱除噻吩的效果。实验结果表明 :在n(AlCl3 ) /n(BMIMCl)为 2∶1、剂油比为 0 .15、反应时间为 4 0min的条件下 ,氯铝酸离子液体对精制柴油中的噻吩脱除率可达到 4 6 % ,从而说明氯铝酸离子液体具有很好的吸附噻吩类杂环化合物的能力。虽然氯铝酸离子液体对水和空气敏感、不稳定。

关键词：氯铝酸离子液体直馏柴油络合吸附噻吩

基于实时直接分析质谱技术的氯铝酸及其复合离子液体分析

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中国科学：化学 2020年第6期50卷 720-728页

作者：韩晔华欧阳萍张艳芬黄凌张睿史权孟祥海刘植昌徐春明中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 中国石油勘探开发研究院石油地质实验研究中心北京100083

经氯化亚铜改性的氯铝酸复合离子液体是碳四烷基化反应的优良催化剂,具有很高的催化活性和目标产物选择性.深入解析离子液体的组成、阴阳离子的形态及改性金属对酸中心结构的影响有助于烷基化反应机理的研究及催化剂的定向设计.首先,本... 详细信息

经氯化亚铜改性的氯铝酸复合离子液体是碳四烷基化反应的优良催化剂,具有很高的催化活性和目标产物选择性.深入解析离子液体的组成、阴阳离子的形态及改性金属对酸中心结构的影响有助于烷基化反应机理的研究及催化剂的定向设计.首先,本工作开发了实时直接分析离子化方法,实现了氯铝酸及其复合离子液体的有效电离和直接分析.其次,通过与静电场轨道阱高分辨质谱联用、同位素峰法指认、多级质谱结构解析等对离子液体组成进行了准确表征,确定了酸性阴离子的存在形态,并明确鉴别出复合离子液体中Cu(Ⅰ)-Al(Ⅲ)双金属配位中心阴离子的存在.进而,借助高能碰撞解离技术对双金属配位中心阴离子[CuAlCl5]^-和[CuAl2Cl8]^-的结构进行了解析.最后,依据质谱分析结果对复合离子液体的卓越催化性能进行了构效关系分析.本研究为Cu(Ⅰ)-Al(Ⅲ)双金属配位中心对复合离子液体优异催化活性的贡献提供了可靠依据,为深入研究复合离子液体催化碳四烷基化反应机理奠定了基础.

关键词：氯铝酸离子液体复合离子液体碳四烷基化反应实时直接分析质谱