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氯离子电池材料设计及储能机理的第一性原理研究

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氯离子电池材料设计及储能机理的第一性原理研究

作者：吴梦琪河北大学

学位级别：硕士

随着能源需求的急剧增长,人们对太阳能、潮汐能、波浪能和地热能等可持续能源的开发和利用越来越关注。高效的能源存储与转换技术对于我们使用可持续能源具有重要帮助,因此大规模储能系统成为了近些年的热门研究领域。锂离子电池具备循... 详细信息

随着能源需求的急剧增长,人们对太阳能、潮汐能、波浪能和地热能等可持续能源的开发和利用越来越关注。高效的能源存储与转换技术对于我们使用可持续能源具有重要帮助,因此大规模储能系统成为了近些年的热门研究领域。锂离子电池具备循环稳定性好、能量密度高、可逆容量大等特点,是目前日常生活中最常用的储能设备。但是地壳中有限的锂资源阻碍了锂离子电池的发展,寻找新型优质的可充电电池来替代锂离子电池已经成为人们的紧迫需求。近年来,以其它金属离子(Na,K,Mg,Zn等)作为载体的可充电电池,已被证明是具有可行性的锂离子电池替代品。与之相比,基于阴离子存储的电化学系统还处在发展阶段,但也同样受到了广泛关注。氯元素具有储量丰富、价格低廉、环境友好的特点,所形成的化合物能在较宽的电压窗口内保持稳定。此外,氯离子电池的金属负极在循环中不会形成枝晶,增加了安全性。这些优点都为开发可持续、环保和高能量的氯离子电池提供了可能性。基于上述研究背景,本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,从原子尺度对氯离子电池材料的晶体结构,相变过程,导电性,氯离子存储与迁移机理等基础科学问题进行了深入探究。在了解氯离子电池运作机理的同时,我们筛选出了有潜力的电极材料,并在此基础上设计负极-电解质一体化材料,本论文的主要研究内容如下:(1)通过第一性原理计算对16种过渡金属氯氧化物(TMOCl)进行了高通量筛选,发现除已报道的Fe OCl和VOCl外,仅有Co可以形成稳定的层状Co OCl结构。与Fe OCl和VOCl相比,Co OCl具有足够高且稳定的放电电压,这有利于实现更大的能量密度。Co较小的晶体场劈裂能和交换劈裂能使Co OCl具有较好的电子导电性。Co OCl结构中均匀的Cl结合环境产生了0.37 e V的低Cl迁移能垒,远小于VOCl(0.65 e V)和Fe OCl(0.58 e V)。此外,本工作还通过第一性原理计算明确了氯离子电池的放电反应机理,并在此基础上提出了以Li/Li Cl为参考负极的全电池体系氯离子电池理论电压公式。(2)由于放电过程中低氯含量下的TMOCl会发生转化反应,从而对氯离子电池的循环性能和能量密度产生不利影响。为了消除转化反应,本工作基于第一性原理采用高通量筛选结合逆向设计的方法在过渡金属氧族化合物中探索新型氯离子电池正极材料。通过动态稳定性、热力学稳定性和氯离子结合能力等综合评估,Fe Se被筛选出具有拓扑稳定的Fe-Se框架,能够完全避免低氯离子浓度下正极的分解和重构行为。在循环过程中,连续的氯离子插层反应保证了接近3.2 V的平稳电压平台。由于Fe Se Cl的3d-4p轨道杂化增强,Fe Se的金属性质在Fe Se Cl相中得以保持。从扩散动力学性质上看,Fe Se和Fe Se Cl具有较小的氯离子迁移能垒,分别为0.13 e V和0.28 e V。该工作为阴离子电池体系中电极材料的开发设计提供了重要的理论探索方案。(3)为了解决电极-电解质的界面问题,本工作提出了一个“电极-电解质一体化”(EEIO)的概念,即一种储能材料可以在其不同的离子存储阶段分别作为电极和固态电解质。通过结合能、电压、电化学产物预测、导电性、稳定性、离子迁移性质等计算评估,从固态单质材料中逐步筛选储氯材料、负极材料、绝缘负极放电产物、固态电解质,进而确定了La Cl、Cs Cl、Sr Cl等一系列潜在的EEIO材料。若将材料用于电池,EEIO电池具有消除氯离子电池负极-电解质界面,兼容负极和电解质,以及稳定的电化学窗口等优势。

关键词：氯离子电池第一性原理计算电化学性质材料设计

氯离子电池及超级电容器电极材料的设计合成及其电化学性能研究

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氯离子电池及超级电容器电极材料的设计合成及其电化学性能研究

作者：赵国庆海南大学

学位级别：硕士

随着石油等不可再生能源被过度消耗,太阳能、风能等可再生能源的合理开发利用越来越重要。但由于受地域和环境等因素限制,各种可再生能源存在着严重的随机性和间歇性。因此,实现可再生能源的优化管理和大规模存储显得至关重要。大规模... 详细信息

随着石油等不可再生能源被过度消耗,太阳能、风能等可再生能源的合理开发利用越来越重要。但由于受地域和环境等因素限制,各种可再生能源存在着严重的随机性和间歇性。因此,实现可再生能源的优化管理和大规模存储显得至关重要。大规模储能技术中二次电池的研制是一个非常有效的办法,但锂元素在地壳中的稀缺性和不均匀分布限制了发展,在大规模储能领域具有较大的局限性。为解决上述问题,本论文对氯离子储能体系及电池型超级电容器体系进行了深入研究及探讨,主要内容如下:1.我们通过简便的水热法,制备隧道型材料(β-FeOOH NRs)作为氯离子电池系统中的新型阴极。由氯离子支撑的独特的隧道型结构可以提高电荷转移效率,提高氯离子的传输能力,并增强阴极电极的结构稳定性。为了确定充放电机理,通过SEM和TEM对其形貌结构进行表征,发现β-FeOOH为均匀地纳米棒结构,且有明显地0.704 nm的晶格间距;通过XRD、IR和XPS对其物相组成和化学元素价态进行表征分析;非原位XRD,XPS和EDS等各种分析表明,氯离子可逆地在β-FeOOH阴极和Li阳极之间穿梭。而且作为阴极的β-FeOOH在第一个放电时具有386.5 mAh g-1的高容量(电流密度为100 mA g-1),并且具有出色的倍率能力。2.利用ALD技术的辅助,在石墨烯上原位生长NiAl-LDH纳米片阵列。由于将LDH和石墨烯结合在一起的协同效应,NiAl-LDH@G既具有出色的电子传导性,又具有高的电化学活性位和快速的电子转移。因此,NiAl-LDH@G阴极在第一个放电循环中表现出高容量223.3 mAh g-1,优异的倍率能力以及在500个循环中具有107 mAh g-1的可逆容量,在120天后表现出72 mAh g-1优异的可逆容量。通过非原位XRD,XPS和EDS测试证实了其充放电机理,结果表明,随着Ni和Al的化合价和氯化物的含量变化,氯离子可以可逆地插入和脱出NiAl-LDH@G,且没有明显的晶格变化。结果表明,高效多功能电极材料的设计和开发在阴离子型系统中起着不可或缺的作用。3.为了满足可穿戴电子设备的需求,探索具有高能量密度的柔性超级电容器。在这项工作中,以沉积碳纳米管(CNT)的碳布(CC)作为柔性基底,再合成了 NiCoP纳米片包围的CNT纳米阵列(NiCoP/CNT)和N掺杂碳涂覆的CNT纳米阵列(CNT@N-C),分别作为柔性全固态混合超级电容器的正极和负极。它们都表现出优异的电化学性能,NiCoP/CNT/CC复合材料可提供261.4 mAh g-1的比电容,而CNT@N-C/CC在电流密度为0.5 A g-1下具有256 F g-1的高电容。由两个设计合理的电极构成的混合超级电容器可在0-1.5 V的电势窗口内以1 mA g-1的电流密度提供123.3 mAh g-1的比电容,并在5000次循环后保留其初始电容的约85%。此外,该柔性器件的最大能量密度为138.7 Wh kg-1,功率密度为6.25 kW kg-1,明显优于最近报道的一些超级电容器,表明了其在实际应用中的潜力。

关键词：氯离子电池正极材料超级电容器隧道结构纳米阵列

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基于海水的氯离子电池电极设计及性能

基于海水的氯离子电池电极设计及性能

作者：卢祖新燕山大学

学位级别：硕士

随着社会发展,新能源应势而起,随之带来了大规模储能的广阔需求。氯离子电池由于其组件资源丰富、廉价并且能量密度较高,在大规模储能中十分具有潜力。然而大规模储能要求电池系统必须有高能量密度、长循环寿命、良好功率性能、优异的... 详细信息

随着社会发展,新能源应势而起,随之带来了大规模储能的广阔需求。氯离子电池由于其组件资源丰富、廉价并且能量密度较高,在大规模储能中十分具有潜力。然而大规模储能要求电池系统必须有高能量密度、长循环寿命、良好功率性能、优异的安全性和更低的成本。现有的氯离子电池由于正极的溶解,容量快速衰减,寿命基本都低于100个循环。并且使用有机或离子液体电解质,无法满足安全性和低成本的要求。从上述两个问题出发,本文首先提出基于海水电解质的氯离子电池(CIBs),即海水-CIBs,无疑满足了安全、廉价的要求。通过电化学测试优选了石墨纸作为海水-CIBs的正极,在10 mA cm的电流密度下,充放电库伦效率达到99.7%,寿命测试中100个循环后容量保留了100%,为长寿命氯离子电池提供了可行的方案。并由SEM、EDS和拉曼光谱证明石墨纸的储能机制为氯离子的嵌入/脱嵌,是一种新的氯离子插层正极材料。由于通常的CIBs负极不适用于水系氯离子电池,提出将以往CIBs和海水电池中的正极材料BiOCl和AgCl作为海水-CIBs的负极。并使用SEM、EDS和XRD验证其充放电过程为氯化/脱氯的过程,为水系CIBs提供了可选的负极。最后将BiOCl和AgCl负极分别与石墨纸正极组成全电池进行电化学测试。结果表明BiOCl作为负极性能表现不佳,首次库伦效率极低,仅为24.4%,并且容量快速衰减,即使随后库伦效率有增加趋势,第9次循环也仅为84%。AgCl作为负极有良好的性能,首次放电容量为1.2 mAh cm,随后的60个循环中库伦效率始终保持在96%以上,60次循环后容量保留率仍有97.05%(以第2次容量为基准)。这为CIBs用于大规模储能的开辟了新的道路,也为储能体系创新做出了贡献。

关键词：氯离子电池大规模储能海水石墨纸氯化银

层状和钙钛矿材料在氯离子电池中的第一性原理研究

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层状和钙钛矿材料在氯离子电池中的第一性原理研究

作者：汪德星河北大学

学位级别：硕士

近年来,传统化石燃料的过度消耗及其所带来的环境污染和能源危机问题引起了人们对地热能、风能和太阳能等可再生清洁能源的广泛关注。由于这些绿色能源固有的间歇性和局限性,人们亟需探索稳定高效的能源存储和转换体系。锂离子电池因具... 详细信息

近年来,传统化石燃料的过度消耗及其所带来的环境污染和能源危机问题引起了人们对地热能、风能和太阳能等可再生清洁能源的广泛关注。由于这些绿色能源固有的间歇性和局限性,人们亟需探索稳定高效的能源存储和转换体系。锂离子电池因具有能量密度高、循环寿命长、无记忆性和自放电率低等优势被大规模应用于电子设备和电动汽车领域。然而,由于锂资源稀缺（地壳含量仅占17 ppm）和分布不均（70%位于南美洲）,锂离子电池难以改变现有的能源格局,这一问题将对长期发展产生重大影响。为了打破锂电池的限制,研究人员开发出了多种新型储能技术,其中基于阴离子（如OH-、F-、Cl-、TFSI-、PF6-和ClO4-）穿梭机制的可充电电池同样表现出巨大的发展潜力。特别是氯离子电池,以其较高的理论体积能量密度(2500 Wh·L-1)和氯资源丰度（接近锂的10倍）成为快速发展的储能技术之一。此外,氯元素的高电负性保证氯离子电池在工作时不会形成枝晶;同时,所形成的氯化物可以在较宽的电化学窗口内稳定运行。然而,氯离子电池的发展仍处于起步阶段,缺乏高电化学性能的电池材料。开发新型氯离子电池材料的关键在于克服氯离子的大尺寸效应。在这方面,层状和钙钛矿氯化物因分别具有开放的迁移通道和丰富的活性位点,适合氯离子的嵌入和脱出。针对这些独特的结构,本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,从原子尺度深入分析它们的晶体结构、稳定性、亲氯性、氯化机制、导电性、离子储存与传输机制,为氯离子电池材料的实验研究提供了重要的理论指导。本论文的主要研究内容如下:（1）本章采用第一性原理计算与高通量筛选相结合的方法,在80种层状钙钛矿氧氯化物（A2TMO3Cl）中探索新型氯离子电池负极材料。筛选出的Ca2CoO3Cl和Ba2RhO3Cl可以在电化学过程中保持稳定的层状结构,从而实现稳定的Cl-（脱）插层反应。A2TMO3Cl中的强碱性金属A形成Cl-活性位点,保证了较强的Cl-结合能力,满足氯离子电池负极的亲氯性和电压标准。同时,过渡金属TM作为A2TMO3Cl的氧化还原中心,提供良好的Cl-存储能力和电子导电性。基于这种层状结构,Ca2CoO3Cl和Ba2RhO3Cl具有较低的Cl-扩散势垒,分别为0.50和0.52 eV,与报道的氯离子电池负极材料相比,在数值和力学性能上均有所提升。（2）为了保证大尺寸氯离子在电解质中的传输,本章以金属氯氧化物（TMOCl）、层状双氢氧化物（LDHs）和层状钙钛矿氧氯化物（A2TMO3Cl）等电极材料的层状结构为主体,采用等价非过渡金属（M）取代过渡金属（TM）的方式以获得电子绝缘的Cl-导体。基于第一性原理计算对40种层状M基材料进行了高通量筛选,确定了O-GaOCl（Pmmn空间群）具有稳定的层状框架,有效避免了常温下的相变行为。此外,O-GaOCl中均匀的Cl-配位环境产生低至0.21 eV的Cl-迁移能垒。理论预测显示O-GaOCl具有1.58 V的电化学窗口,实验中由于反应界面拓宽了氧化/还原电位,其电化学窗口可能更高。因此,O-GaOCl可以作为一种有前景的氯离子电池电解质材料。（3）大多数氯离子电池固态电解质难以兼容高电化学稳定性和氯离子扩散性能,本章以报道的立方CsSnCl3固态电解质材料为模型,在扩展的A+B2+Cl3（A为第一主族元素,B为第二、四主族元素）钙钛矿家族中探索新型稳定的Cl-导体。基于第一性原理,对材料的热力学稳定性、动力学稳定性、离子迁移性质和导电性进行计算评估,筛选出的KMgCl3、KSnCl3和RbSnCl3具有稳定钙钛矿结构、高倍率性能和电子绝缘特性,因此可被视为潜在的固态电解质材料。

关键词：氯离子电池第一性原理计算电化学性能材料设计高通量筛选

基于层状双金属氢氧化物的高倍率氯离子电池性能研究

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基于层状双金属氢氧化物的高倍率氯离子电池性能研究

作者：武韵家北京化工大学

学位级别：硕士

商业化的锂离子电池（Lithium Ion Batteries,LIBs）能量密度已接近其理论极限,而且由于锂资源的有限性及成本上升,LIBs性能的提升遭遇瓶颈。因此,探索和开发新一代具有更高能量密度的电池技术成为全球性挑战。相较于LIBs,以氯离子电池... 详细信息

商业化的锂离子电池（Lithium Ion Batteries,LIBs）能量密度已接近其理论极限,而且由于锂资源的有限性及成本上升,LIBs性能的提升遭遇瓶颈。因此,探索和开发新一代具有更高能量密度的电池技术成为全球性挑战。相较于LIBs,以氯离子电池（Chloride Ion Battery,CIBs）为代表的阴离子电池技术,凭借其阴离子传输机制,展现了原材料丰富易得、电化学反应过程安全可靠以及理论体积能量密度高等优势,在大规模储能领域具有巨大的应用潜力。自CIBs问世以来,即吸引了广泛关注。近些年来有报道以层状双金属氢氧化物（Layered Double Hydroxide,LDHs）作为一种新型的CIBs正极材料。LDH独特的阴离子插层结构、层间距可调变的拓扑特性以及层板金属的氧化还原活性,为CIBs正极材料提供了一种全新的选择。尽管相较于传统的金属氯化物和金属氯氧化物电极,LDHs在储氯性能、循环稳定性和安全性方面已有所提升,但受材料本身导电性的影响,其在高电流密度应用场景下的性能仍有待优化。因此,最大限度地提升电极材料导电性并加快氧化还原反应过程,是提高电化学性能及循环稳定性的关键。本论文具体研究内容如下:1.揭示了LDHs层间距与其可逆氯离子存储特性的正相关效应通过简易的共沉淀法在NiFe LDH层间引入了不同的阴离子,成功制备出三种层间距存在显著差异的LDHs材料。实验结果表明,增大的层间距有益于氯离子的快速传输,大幅提升了LDHs基CIBs的电化学性能。在300 m Ah g-1的电流密度下,具有最大层间距NiFe-C17H25O3LDH(24.114（?）)的性能是最小层间距的NiFe-Cl LDH(7.695（?）)的3倍,并展现了卓越的倍率性能。层间距与电化学性能之间的正相关性得到了显著证实。随着层间距的增加,NiFe-C17H25O3LDH中的氯离子扩散系数(DCl-)增加了三个数量级(10-10cm2s-1),界面电荷转移电阻显著降低（48.9Ω）,并且结构稳定性得到了显著增强。LDHs层间距与LDHs基CIBs电化学性能的正相关效应为设计高倍率性能CIBs正极材料提供了一种新的改进思路。2.基于LDH/MoS2异质结构,提高了CIBs在高倍率下的储能性能本论文通过离子交换与水热合成的方法,合成了LDH/MoS2异质结构纳米材料,有效改善了LDHs材料在离子电导率较低及大电流密度条件下性能不足的问题。通过XRD、TEM和XPS对异质结构的电子定向迁移和氯离子亲和性能提升进行了系统性研究。实验结果显示,NiFe LDH-MoS2正极材料在在高电流密度下展现了卓越的循环稳定性,尤其是在500 m A g-1的电流密度下循环500圈后仍表现出110.2 m Ah g-1的放电比容量,放电能力提升超过4倍。反应动力学分析表明,NiFe LDH-MoS2正极材料的氯离子扩散系数高达10-11cm2s-1,界面转移阻抗低至27.8Ω,保障了在大电流密度下氯离子可以快速地嵌入/脱出。LDH/MoS2异质结构为设计高倍率性能的LDHs电极材料设了新策略。综合而言,本课题从层间阴离子筑撑效应和异质结构两个维度对LDHs材料进行改性,显著提升了LDHs材料的导电性能并阐释了其背后的机制,有效解决了LDHs材料在CIBs应用中倍率性能较差和离子传输动力学缓慢等问题。本研究为高效率和可控的高性能阴离子储能技术开辟了新的研究途径。

关键词：层状双金属氢氧化物氯离子电池二维异质结层间距调节离子传输

金属氯化物正极材料在氯离子电池中的电化学性能研究

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金属氯化物正极材料在氯离子电池中的电化学性能研究

作者：刘君梦湘潭大学

学位级别：硕士

随着可再生能源需求的不断增加,便携式电子产品和新能源动力汽车的应用,新型二次电池的基础开发引起了广泛的关注。目前二次电池主要基于阳离子穿梭(例如Li、K、Na、Mg),电池体系具有高的能量密度和长的使用寿命。相比之下,基于氯离子... 详细信息

随着可再生能源需求的不断增加,便携式电子产品和新能源动力汽车的应用,新型二次电池的基础开发引起了广泛的关注。目前二次电池主要基于阳离子穿梭(例如Li、K、Na、Mg),电池体系具有高的能量密度和长的使用寿命。相比之下,基于氯离子穿梭的新型氯离子二次电池（CIBs）却鲜有报道,氯元素电负性大,具有较高的理论能量密度(2500 Wh L),而引起广泛的关注。CIBs体系不仅可以利用丰富的含氯材料进行构建,还能降低体系的制造成本。金属氯化物作CIBs的正极材料时,在电化学反应中可进行多个电子的转移,从而获得较高的理论能量密度。然而氯离子电池正极材料在电解液中的溶解度较大,导致体系的放电比容量低、循环稳定性差,极大的阻碍了CIBs的发展。本文选择氯化亚铜（CuCl）和氯化铋（BiCl）两种金属氯化物作为CIBs的正极材料,开发基于氯离子传导的电解液,对其电化学性能进行研究,系统地研究该体系的电化学储能特性和储能机理。针对电极材料的溶解问题,本论文提出了抑制电极材料的溶解提高循环稳定性的方案。主要研究内容如下:（1）CuCl作为氯离子电池的正极材料的研究。CuCl的理论容量为252.9 m Ah g,电动势为2.74 V（***/Li）。CuCl/Li体系使用三丁基甲基氯化铵（TBMACl）溶解在1-丁基-1-甲基哌啶双（三氟甲基磺酰基）亚胺(PPTFSI)溶剂氯离子电解液,系统的研究其在室温下（25℃）的电化学性能,包括恒流充放电、循环伏安、倍率性能等。采用一系列表征手段,包括X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）等技术系统研究CuCl正极材料在充放电循环中相态的变化以及电荷储能机理。研究显示CuCl正极拥有优异的电化学性能,CuCl的相变机制为体系提供了较高的可逆容量,证实了电荷储能机制属于氯离子穿梭贡献。（2）BiCl正极材料用于CIBs及其性能调控的研究。使用0.5 M TBMACl在PPTFSI溶剂中的电解液,通过恒流充放电循环、循环伏安测试等电化学性能测试方法研究BiCl/C电极材料的电化学性能。设计合成5,10,15,20-四（噻吩）卟啉（HTTP）分子作为BiCl正极的稳定材料,以提升CIBs的循环稳定性。通过研究BiCl和HTTP不同摩尔配比的电化学性能,发现BiCl和HTTP的摩尔比为1时,增加了BiCl/C电极材料的可逆比容量,循环稳定性从50圈提高到100圈。运用不同表征测试对BiCl体系进行了研究。X射线衍射、傅里叶变化红外光谱（FT-IR）等手段证实了循环过程中氯离子的穿梭以及BiCl相态的转变,证明了卟啉材料对BiCl在电解液中的溶解具有较好的抑制作用。

关键词：金属氯化物正极材料氯离子电池离子电解液电化学性能

“双碳”目标下新型氯离子电池材料研究进展与趋势

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中国建材科技 2024年第4期33卷 68-73页

作者：石琳文刚刘家睿刘诗阳张云瀚中国国检测试控股集团股份有限公司北京100024 中国石油大学(华东) 山东青岛266580 清华大学北京100084

在“双碳”目标背景下,新型储能技术是构建新型能源体系不可或缺的重要部分。本文回顾了现有典型储能电池材料体系,介绍了新型氯离子电池的电极材料、电解质材料研究进展与挑战,并提出未来氯离子电池材料体系设计的发展趋势。

关键词：储能氯离子电池电极电解质

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基于氯离子传导的新型二次电池

中国材料进展 2015年第11期34卷 847-851页

作者：赵相玉沈晓冬南京工业大学材料科学与工程学院江苏南京210009

二次电池的研究热点主要集中在基于阳离子传输的电化学体系上,如Li^+、Na^+、Mg^(2+)等电池。氯离子电池是作者提出的一种基于阴离子传导的新型二次电池。正极材料为过渡族或部分主族的金属氯化物或金属氯氧化物,负极为碱金属、碱土金... 详细信息

二次电池的研究热点主要集中在基于阳离子传输的电化学体系上,如Li^+、Na^+、Mg^(2+)等电池。氯离子电池是作者提出的一种基于阴离子传导的新型二次电池。正极材料为过渡族或部分主族的金属氯化物或金属氯氧化物,负极为碱金属、碱土金属或稀土金属,电解液为可传输氯离子的复合离子液体。其电极体系的理论能量密度高于当前锂离子电池体系,可达2 500 Wh/l;而且该体系可不用Li,以具有丰富储量的元素(如Mg,Ca,稀土等)作为负极材料。大多数过渡族的金属氯化物为路易斯酸,能够不同程度地和含有氯离子的路易斯碱发生反应,生成可溶于电解液中的络合离子。抑制金属氯化物的脱溶和开发新型高稳定性电极材料是实现氯离子电池应用的关键点之一。介绍了氯离子电池的概念、基本原理,阐述了金属氯(氧)化物/金属和多电子金属氯氧化物/镁电极体系。

关键词：二次电池氯离子电池金属氯化物金属氯氧化物电化学性能

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碘、溴及氯阴离子电池的制备和性能研究

碘、溴及氯阴离子电池的制备和性能研究

作者：李航大连理工大学

学位级别：硕士

锂离子电池由于安全性和成本问题,已经不能满足日益增长的储能需求,寻找锂离子电池的替代品成为了一个研究热点。目前金属离子电池的研究取得了相对不错的进展,但是仍然停留在初级阶段,距离商业化推广还有很长的路要走,在这种情况下,非... 详细信息

锂离子电池由于安全性和成本问题,已经不能满足日益增长的储能需求,寻找锂离子电池的替代品成为了一个研究热点。目前金属离子电池的研究取得了相对不错的进展,但是仍然停留在初级阶段,距离商业化推广还有很长的路要走,在这种情况下,非金属离子电池的突破具有重要意义。本文主要是以碘、溴、氯三种卤素元素为主,对非金属离子电池展开研究,分别对其正负极材料、电解液体系以及充放电原理进行探究。首先研究了碘离子电池,依据碘离子在碳黑材料中的插层机理,搭建了新型可充电碘离子电池。电池采用了乙二醇碘化钾有机体系电解液,电解液体系不但安全环保,而且解决了碘盐在有机溶剂中的溶解度问题,同时电池搭配锌箔和铜箔两种负极材料,最大循环寿命超过10000次。其次开展了溴离子电池的实验,依据溴离子在碳黑材料中的吸附机理,搭建了新型可充电溴离子电池。采用了乙二醇溴化铵有机体系电解液,电解液不产生有害物质,同时找到了锌、铜和镍三种电池负极材料,测得电池最大循环寿命超过3000次。在溴离子电池的研究基础上,我们对溴化铜的电池进行了延伸研究,基于乙二醇水热反应合成了酸性酯类体系的电解液,解决了溴化铜在电解液中不稳定的问题,使电池循环寿命超过8000次,同时循环效率不低于82%。最后在氯离子电池的研究方面,我们选用石墨纸作为电池正极材料,避免了传统氯离子电池活性物质溶解的缺陷。电池采用了水系四甲基氯化铵电解液,搭配锌金属负极,循环寿命超过4000次。与此同时,电解液在氟化锂促进作用下,电池的循环寿命超过了10000次。在此基础上,我们基于聚乙烯醇成膜技术合成了柔性固态电解质应用到氯离子电池中,组装了柔性氯离子电池,实现了氯离子电池在不同弯曲角度下的充放电。

关键词：非金属离子电池碘离子电池溴离子电池溴化铜电池氯离子电池