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阴极材料对钛基金属氧化物阳极体系氯氧离子生成规律及COD去除性能影响评价

环境化学 2024年第5期43卷 1707-1718页

作者：欧阳文恒鄢恒飞王李锋刘伟萍李传刚江波海军装备部天津航海仪器研究所九江七所精密机电科技有限公司青岛理工大学

金属氧化物阳极（DSA）体系对含氯废水进行电化学氧化会产生氯氧离子副产物,导致COD去除性能评价过高及污水达标的假象.本文旨在探究不同阴极的DSA电氧化体系中氯氧离子的产生情况对COD、TOC测定的干扰.在40 mA·cm-2电流密度下,经过180... 详细信息

金属氧化物阳极（DSA）体系对含氯废水进行电化学氧化会产生氯氧离子副产物,导致COD去除性能评价过高及污水达标的假象.本文旨在探究不同阴极的DSA电氧化体系中氯氧离子的产生情况对COD、TOC测定的干扰.在40 mA·cm-2电流密度下,经过180 min处理后,不同阴极对TOC的去除率基本相似,但对COD的表观去除率则依次为Ti（94%）、不锈钢（86%）、Cu/Zn阴极（74%）,这与氯氧离子的产生量对应一致,即Ti阴极的氯氧离子副产物产出更多.采用还原性能更强的Cu/Zn阴极或通过增加有机物苯酚的浓度均可显著抑制氯氧离子的生成.使用亚硫酸盐还原去除氯氧离子（ClO-和ClO3-）后,COD去除效率均下降到相近水平,表明氯氧离子对COD的测定具有掩蔽效应.对照实验中发现,ClO3-对COD测定的干扰比ClO-更明显.通过研究氯氧离子在不同阴极的DSA电氧化体系下的产生情况及其对COD去除性能测定的干扰,引入了一种方便、绿色、有效的控制策略,为正确评价电氧化体系的COD去除性能提供新方法.

关键词：电氧化氯氧离子阴极材料 COD测定

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DSA阳极氧化协同阴极还原过程中氯氧离子演变规律及COD掩蔽效应研究

DSA阳极氧化协同阴极还原过程中氯氧离子演变规律及COD掩蔽效应研...

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作者：朱俊涛青岛理工大学

学位级别：硕士

形稳电极(DSA)因具有性能稳定、低成本和电催化性能好的特点,已成为电化学水处理领域中应用最为广泛的阳极材料。在使用DSA电极对含氯废水进行电化学氧化的过程中,电解生成的活性氯物种是体系内发挥氧化作用的主要物质,但同时会伴随有... 详细信息

形稳电极(DSA)因具有性能稳定、低成本和电催化性能好的特点,已成为电化学水处理领域中应用最为广泛的阳极材料。在使用DSA电极对含氯废水进行电化学氧化的过程中,电解生成的活性氯物种是体系内发挥氧化作用的主要物质,但同时会伴随有高价态的氯氧离子的生成。虽然氯氧离子的形成在各种电化学处理体系中备受关注,但其对COD测定的干扰却没有受到广泛重视。这可能导致对电化学除COD性能的严重高估,并造成经电催化处理后废水满足COD排放标准的假象。因此,本文旨在探究氯氧离子在不同DSA电极体系中的产生情况和对不同DSA电极体系COD去除性能测定的干扰,并且构建了一种阴阳极协同的电催化体系,在实现电催化体系性能提升的同时控制了氯氧离子的生成。为此,本文首先制备了具有高催化性能的Ti/EBNTA/RuO-IrO-SnO-SbO阳极,采用三种不同阴极材质(Ti、不锈钢、Cu/Zn),探究了不同阴极电化学氧化体系内氯氧离子分布规律的差异、去除性能的差异(苯酚、COD、TOC)。结果发现,当电流密度为20～40 m A cm时,不同阴极体系的TOC的去除率基本相同,而COD的去除率却呈现明显差异(Ti>不锈钢>Cu/Zn阴极)。进一步研究发现,使用亚硫酸盐还原法消除溶液中氯氧离子(Cl O和Cl O)后上述COD去除率又均恢复到相近水平,结果表明电催化过程中产生的氯氧离子对COD的测定存在干扰作用。同时利用电化学分析、电化学还原实验以及叔丁醇猝灭实验提出了使用Cu/Zn阴极的氧化体系产生的氯氧离子浓度最少、对COD测定的干扰程度最小的机理,发现Cu/Zn阴极对Cl O和Cl O的还原能力最强并且主要是通过直接还原作用。针对板式电极传质性能较差的缺陷,本文进一步开发了以钛滤膜(TFE)为基底,配合二氧化钛纳米管为中间层的高效穿透式三维结构DSA阳极TFE/EBNTA/RuO-IrO-SnO-SbO(TFE/EBNTA/RTO),并且对Ti阴极进行改性制备了Ti/EBNTA阴极。通过SEM的物理表征和LSV的电化学分析,表明新型三维结构阳极具有丰富的孔道结构和较高的电催化活性(高析氧电位和低析氯电位)。进一步经过操作模式的优化,提高了电催化体系的传质系数和活性物种的产生率从而提高了有机物的去除效率。值得注意的是,使用Ti阴极的氧化体系在氧化模拟苯酚废水时最多产生了13.9 m M Cl O和3.9 m M Cl O,从而导致了21%的COD测定误差。然而在配合Ti/EBNTA阴极使用时,Cl O和Cl O的产生量减少到了Ti阴极体系的51%和28%,COD测定误差降到了7%。此外,在真实废水的处理中使用Ti/EBNTA阴极在不影响氧化性能的同时同样展现了不错的氯氧离子控制能力(9.4 m M Cl O和1.9 m M Cl O)以及较少的COD掩蔽效应(6%)。这主要归功于,Ti/EBNTA阴极上氧空位的生成进一步缩短了氯氧离子在电极表面直接还原的反应路径,减少了还原氯氧离子所需要的能量供应。同时,由于Ti/EBNTA阴极表现出更好的导电性,加强了电子传输性能从而提高了对氯氧离子的吸附性能。总体而言,本文针对电催化处理高氯废水会造成COD去除性能过度评价的问题,分析了阴极材料对氯氧离子形成及COD去除性能的影响,构建了兼具高催化性能和低氯氧离子产生量的阴阳极协同氧化体系,对发展绿色高效合理的电催化氧化体系具有重要意义。

关键词：阳极氧化二氧化钛纳米管氯氧离子掩蔽效应阴极还原

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