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氮缺陷g-C_(3)N_(4)光降解罗丹明B

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天津化工 2024年第2期38卷 20-23页

作者：陈启旭南华大学衡阳421001

本文通过简单的一步煅烧法制备了氮缺陷g-C_(3)N_(4)光催化剂材料,并通过X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)以及紫外可见漫反射吸收光谱(UV-vis)对所制备的光催化剂的结晶度、形貌、特征官能团和光... 详细信息

本文通过简单的一步煅烧法制备了氮缺陷g-C_(3)N_(4)光催化剂材料,并通过X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)以及紫外可见漫反射吸收光谱(UV-vis)对所制备的光催化剂的结晶度、形貌、特征官能团和光学特性方面进行了表征分析。与此同时,通过光降解罗丹明B的实验探究了所制备的光催化剂的光催化性能。实验结果表明,当罗丹明B的质量浓度为10 mg/L,催化剂的用量为20 mg时,氮缺陷g-C_(3)N_(4)具有优异的光降解性能,在20 min内对罗丹明B的光降解效率达到了100%。这表明缺陷的引入可以有效提高原始g-C_(3)N_(4)的光吸收范围,促进光生电子与空穴对的分离,增强其光催化效率。本研究为有机污染物的处理提供了一定的理论指导价值,具有一定的实际应用前景。

关键词：氮缺陷石墨氮化碳光降解罗丹明B

生物炭孔径结构-氮缺陷与四环素降解的相关性

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中国环境科学 2022年第7期42卷 3370-3377页

作者：王青倪静旋高原大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室辽宁大连116024

制备了具有不同孔径结构和氮缺陷的生物炭材料,通过吸附、过硫酸盐高级氧化(催化)两种反应体系获得的动力学数据,结合氮气吸脱附测试、X射线光电子能谱、拉曼光谱、电子顺磁共振测试等表征手段,系统并深入分析了孔径结构-氮缺陷与典型... 详细信息

制备了具有不同孔径结构和氮缺陷的生物炭材料,通过吸附、过硫酸盐高级氧化(催化)两种反应体系获得的动力学数据,结合氮气吸脱附测试、X射线光电子能谱、拉曼光谱、电子顺磁共振测试等表征手段,系统并深入分析了孔径结构-氮缺陷与典型抗生素污染物(盐酸四环素)降解的相关性.结果表明,孔径结构中与降解过程线性相关性最大的是介孔面积,相关系数(R^(2))高达0.9804,其次是总比表面积.而元素中与降解过程线性相关性最大的为氮元素,特别是石墨氮(R^(2)为0.9766)及吡啶氮(R^(2)为0.9596).此外,吸附、催化两个反应体系中孔径结构的相关性规律基本一致,但氮元素,尤其是石墨氮和吡啶氮,在催化体系中的R^(2)大于吸附.通过淬灭实验、电子顺磁共振测试、线性扫描伏安法及拉曼测试等分析发现,该催化过程主要是以单线态氧为主的非自由路径.本研究为过硫酸盐高级氧化系统中生物炭基催化材料的制备明确了思路:对于盐酸四环素这类抗生素的降解可制备具有高介孔面积、高比表面积及富氮元素,特别是石墨氮及吡啶氮的生物炭材料.

关键词：过硫酸盐氮缺陷孔径结构相关性

磷掺杂氮缺陷g-CN的合成及其光催化性能研究

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化工新型材料 2023年

作者：邵宗涵肖柯赵宇张凯朋柴希娟西南林业大学云南省木材胶黏剂及胶合制品重点实验室

以二氰胺和硫脲为混合前驱体，(NH4)2HPO4为磷源，采用热聚合联合快速高温法合成了磷掺杂氮缺陷石墨相氮化碳(g-C3N4)，考察了前驱体配比、磷掺杂量和高温处理温度对g-C3N4结构和光催化活性的影响。结果表明，硫脲与二氰胺质量比为6∶4... 详细信息

以二氰胺和硫脲为混合前驱体，(NH4)2HPO4为磷源，采用热聚合联合快速高温法合成了磷掺杂氮缺陷石墨相氮化碳(g-C3N4)，考察了前驱体配比、磷掺杂量和高温处理温度对g-C3N4结构和光催化活性的影响。结果表明，硫脲与二氰胺质量比为6∶4，磷掺杂量为5%，高温处理温度为700℃时的到样品(DS60-5%-700)光催化性能最优。其在60min时对亚甲基蓝的降解效率为96.15%，分别较DS60-5%和DS60%提升了1.24倍和1.5倍。P掺杂和快速高温处理降低了g-C3N4的带隙值，扩宽了可见光的吸收范围，同时在g-C3N4结构中进入了氮缺陷，促使光生载流子的有效分离。

关键词：石墨相氮化碳混合前驱体氮缺陷磷掺杂

碳孔径结构-氮缺陷与四环素降解的相关性研究

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中国环境科学 2022年

作者：王青倪静旋高原大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室

利用碳材料活化过硫酸盐降解抗生素类污染物具有效率高、成本低及环境友好等特点，因此受到广泛关注.但目前绝大多数研究局限于反应路径和催化机制的解析，缺少对碳材料孔径结构、氮缺陷与降解特性之间相关性的分析.因此，本研究制备了... 详细信息

利用碳材料活化过硫酸盐降解抗生素类污染物具有效率高、成本低及环境友好等特点，因此受到广泛关注.但目前绝大多数研究局限于反应路径和催化机制的解析，缺少对碳材料孔径结构、氮缺陷与降解特性之间相关性的分析.因此，本研究制备了具有不同孔径结构和氮缺陷的多孔碳材料，通过吸附、催化两种反应体系获得的动力学数据，结合BET、XPS、Raman、EPR等表征手段，系统并深入分析了孔径结构-氮缺陷与典型抗生素污染物（盐酸四环素）降解的相关性.结果表明:孔径结构中和过硫酸盐反应过程相关性最大的是介孔表面积(S;)、介孔体积(V;)和比表面积(S;).而元素中和该体系反应过程相关性最大的是氮元素，特别是石墨氮以及吡啶氮.此外，孔径结构与吸附、催化两个反应过程相关性规律基本一致，但氮元素，尤其是石墨氮和吡啶氮，在催化降解体系中表现出更大的相关性.通过淬灭实验、EPR、LSV及拉曼等分析发现，该催化过程主要是以单线态氧(;O;)为主的非自由路径.本研究为多孔碳基催化材料的制备明确了思路:针对于抗生素污染物的催化降解可制备具有多介孔、高比表面积及富氮元素，特别是石墨氮以及吡啶氮的多孔碳材料.

关键词：过硫酸盐氮缺陷孔径结构相关性

g-C3N4氮缺陷的构建及其硫化镉复合物对铀的光催化还原研究

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g-C3N4氮缺陷的构建及其硫化镉复合物对铀的光催化还原研究

作者：张雨南华大学

学位级别：硕士

核能资源的不断开发对环境造成了一定的危害,例如铀矿开采过程中各个环节产生的含铀放射性核废水,当含铀废水泄露到环境中时,会对生物体和人体健康造成严重威胁,妥善处理含铀核废水将对核能源事业的发展有着积极的作用。因此,高效、经... 详细信息

核能资源的不断开发对环境造成了一定的危害,例如铀矿开采过程中各个环节产生的含铀放射性核废水,当含铀废水泄露到环境中时,会对生物体和人体健康造成严重威胁,妥善处理含铀核废水将对核能源事业的发展有着积极的作用。因此,高效、经济、环保、清洁的处理含铀废水技术的开发迫在眉睫,降低水体中可迁移性的铀,并将其回收再次利用,具有非常重要的意义。为了节能、高效、绿色地处理低浓度含铀废水,在此利用光催化技术来还原铀。在众多光催化剂中,g-CN以其恰当的禁带宽度、稳定性被广泛的应用于光催化研究,但纯g-CN的活性受限于见光响应低、电子-空穴复合率高等缺点。本文通过构建氮缺陷g-CN及其硫化镉复合物,来增强g-CN光催化剂的可见光吸收能力、电子-空穴分离能力等,改善其光催化活性。在大多数研究中,光催化还原铀时需要除去体系中的氧气,这对实际应用有一定的阻碍。在此,探究了氧气在铀的还原反应体系中扮演的角色,提出了新的机理。本文主要研究内容如下:(一)通过硝酸前处理三聚氰胺,合成了氮缺陷g-CN(PCN),进行了XRD、XPS、EPR、UV-vis DRS等一系列表征。通过光催化还原U(VI)实验来测试光催化剂的活性,结果表明,氮缺陷g-CN(PCN)的光催化活性明显比纯的g-CN的效率高,其中最好的为PCN(0.5),比g-CN高了将近3倍,并探究了催化剂的加入量、牺牲剂甲醇的加入量和p H变化等对光催化反应的影响。(二)采用水热法制备了Cd S/PCN复合物,探究了水热温度和PCN的加入量对复合物性能的影响,最终确定了水热温度为100℃。根据PCN的加入量分别命名为Cd S/PCN-1、Cd S/PCN-2、Cd S/PCN-3、Cd S/PCN-4。进行了光催化还原U(VI)实验测试,发现Cd S/PCN-2复合物对U(VI)的还原效率最好,去除率能达到97.33%,分别是Cd S的1.83倍和PCN的10.5倍。许多还原U(VI)的实验是通氮气的气氛下进行的,但这会增加实验成本,不利于实际应用。在此,研究了在不同比例氧气含量下光催化还原铀的效率,以及自由基检测。结果表明:在有氧的条件下,铀的还原效率比在氮气中好,但是氧气含量过多时,也会降低还原速率。结合自由基检测结果,得到一个新的机理:氧气及其衍生的自由基参与了氧化端的氧化,从而促进了还原的反应,整体反应速率加快,说明合适的氧气对还原铀有着促进作用。

关键词：氮缺陷 g-C3N4 硫化镉复合物

氮缺陷g-C_(3)N_(4)光降解亚甲基蓝的研究

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天津化工 2023年第2期37卷 39-41页

作者：张雨南华大学化学化工学院湖南衡阳421000

为了改善原有石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))载流子快速复合、可见光吸收能力低等缺点,采用浓硝酸前处理后的三聚氰胺,在马弗炉中煅烧合成了含氮缺陷g-C_(3)N_(4)(PCN),并根据浓硝酸和三聚氰胺的物质的量比,分别命名为PCN(0.3)、PCN(0.5)、... 详细信息

为了改善原有石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))载流子快速复合、可见光吸收能力低等缺点,采用浓硝酸前处理后的三聚氰胺,在马弗炉中煅烧合成了含氮缺陷g-C_(3)N_(4)(PCN),并根据浓硝酸和三聚氰胺的物质的量比,分别命名为PCN(0.3)、PCN(0.5)、PCN(0.9)、PCN(1.2)。并对材料进行了XRD、紫外-可见漫反射光谱、XPS、EPR等表征,表征结果充分说明氮缺陷的引入,提高了材料的可见光吸收能力和价带。在光催化剂投入量为40mg,反应总体积为100mL,光源为300W的氙灯,其截止滤波片400nm,温度为25℃的反应条件下,进行了光催化降解亚甲基蓝实验来测试PCN样品的性能。光催化剂光催化实验结果表明,PCN(0.5)的光催化性能最好,在可见光照射60min后,对5mg/L亚甲基蓝的降解率为88.41%,而PCN(0.3)、PCN(0.9)、PCN(1.2)的降解率分别为63.65%、64.85%、65.25%,纯g-C_(3)N_(4)的效率只有41.25%。

关键词：氮缺陷 g-C_(3)N_(4) 降解亚甲基蓝

氮缺陷石墨相氮化碳的制备及其光催化降解环境有机污染物性能（英文）

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燃料化学学报 2018年第7期46卷 871-878页

作者：张红光冯丽娟李春虎王亮中国海洋大学化学化工学院山东青岛266100

通过在三聚氰胺热分解过程中加入NaHCO_3制备出具有氮缺陷的石墨相氮化碳(g-C_3N_4),利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和固体荧光光谱(PL)等方法... 详细信息

通过在三聚氰胺热分解过程中加入NaHCO_3制备出具有氮缺陷的石墨相氮化碳(g-C_3N_4),利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和固体荧光光谱(PL)等方法对其进行表征,并在可见光(λ>420 nm)照射下,以水相中罗丹明B(Rh B)的降解为模型反应,研究了该氮缺陷g-C_3N_4对有机污染物降解的光催化活性。结果表明,引入氮缺陷可以提高g-C_3N_4对可见光的吸收以及电子-空穴对的分离效率,进而提高g-C_3N_4的可见光催化活性。催化剂CNK0.005、CNK0.01和CNK0.05在30 min内对Rh B的降解率分别为79.8%、100.0%和87.6%;而在相同条件下,没有氮缺陷的g-C_3N_4对RhB的降解率仅为59.8%。

关键词：氮化碳氮缺陷可见光有机污染物降解

氮缺陷g-C3N4及其复合催化剂光催化还原CO2性能研究

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氮缺陷g-C3N4及其复合催化剂光催化还原CO2性能研究

作者：王建波南京理工大学

学位级别：硕士

随着工业全球化进程的推进,煤炭石油等化石燃料的大量使用,造成CO过量排放,从而引发了全球气温升高、极端天气频发以及能源短缺等问题。光催化技术凭借其绿色清洁、能源可持续等优势,受到研究学者的青睐。因此,未来有望通过光催化CO技... 详细信息

随着工业全球化进程的推进,煤炭石油等化石燃料的大量使用,造成CO过量排放,从而引发了全球气温升高、极端天气频发以及能源短缺等问题。光催化技术凭借其绿色清洁、能源可持续等优势,受到研究学者的青睐。因此,未来有望通过光催化CO技术缓解气候环境等问题。目前,开发高效稳定的可见光响应催化剂仍是光催化还原CO的关键。氮化碳(g-CN)具有合适的带隙,优良的热稳定性和耐化学性等特点,正逐步应用于光催化还原CO研究中。本文通过构造氮缺陷的方式改性氮化碳,进一步将其与硫化铟(β-InS)和钒酸铟(In VO)分别复合形成高效异质结构,以此提高光催化还原CO性能。为增加氮化碳的活性位点,在氮化碳的合成过程中可引入适量的氮缺陷。将双氰胺与氯化钠和氢氧化钠混匀后,在氮气气氛下加热煅烧得到钠掺杂含氮缺陷的片状氮化碳。在以三乙醇胺作为牺牲剂的可见光照射条件下,考察了氮化碳催化剂光催化还原CO产CO和CH的能力。实验结果表明,最优样品bmw-DCN-30的CO产率为30.6μmol·g-1·h-1,CH产率为5.4μmol·g-1·h-1,分别是BCN的15倍和11倍。系列表征分析证实钠掺杂含氮缺陷的片状g-CN具有更强的可见光吸收利用能力和CO吸附能力,并且其光生载流子的分离效率得到提升。为了进一步拓宽氮缺陷氮化碳的可见光响应范围,将β-InS与氮化碳NDCN进行复合形成异质结催化剂。首先,水热合成无定型InS,然后将其与NDCN在乙醇溶液中加热挥发相互锚定,最后在氮气下煅烧得到β-InS/NDCN复合催化剂。在无牺牲剂和可见光照射的条件下,对β-InS、NDCN及其复合样品进行光催化还原CO研究。实验结果表明,最优复合样品20%β-InS/NDCN的光催化活性位为:CO:20.32μmol·g·h;CH:2.12μmol·g·h,其气相总产率分别是β-InS的3.7倍,NDCN的1.7倍。系列表征证实复合催化剂中β-InS与NDCN之间具有较强的相互作用力,对于载流子的分离与传输起到了促进作用。以构建Z型异质结构提高光催化性能为思路,采用一步水热法将In VO与氮化碳HDCN进行复合。在可见光和气态水为空穴猝灭剂的条件下,检测还原产物CO和CH的产率。实验结果表明,最佳复合样品30%In VO/HDCN的光催化活性位为:CO:20.14μmol·g·h;CH:3.46μmol·g·h,其气相总产率分别是In VO的2.8倍,是HDCN的1.8倍。相关表征证明该异质结催化剂加快了光生电子与空穴的转移,增强材料对可见光的吸收能力;XPS和EPR分析一并证实了该复合样品归属为Z型异质结构的合理性。

关键词：光催化 CO2还原氮缺陷氮化碳异质结

LaFeO_(3)/CQDs-g-C_(3)N_(x)催化剂的光催化性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2023年第2期51卷 215-224页

作者：王祎迪孙有为周峰马会霞王彦娟胡绍争张健辽宁石油化工大学辽宁抚顺113001 中国石油化工股份有限公司大连石油化工研究院辽宁大连116041

本实验制备了一种Z型含氮缺陷的石墨相氮化碳(LaFeO_(3)/CQDs-g-C_(3)N_(x))复合光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)以及X射线光电子能谱(XPS)等手段对催... 详细信息

本实验制备了一种Z型含氮缺陷的石墨相氮化碳(LaFeO_(3)/CQDs-g-C_(3)N_(x))复合光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)以及X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,氮缺陷和CQDs的引入能增强光生载流子的迁移效率。LaFeO_(3)/CQDs-g-C_(3)N_(x)复合材料对罗丹明B(RhB)的光催化降解率是纯g-C_(3)N_(4)的3.98倍,并具有良好的光催化稳定性。同时对抗生素和其他有机污染物也表现出良好的降解能力。

关键词： Z型异质结氮缺陷碳量子点光催化