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基于接枝聚合物的氮、硫双掺杂多孔碳材料电化学性能研究

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基于接枝聚合物的氮、硫双掺杂多孔碳材料电化学性能研究

作者：李晓峰武汉理工大学

学位级别：硕士

多孔碳材料由于比表面积大,良好的化学和热稳定,易加工和良好的导电性性,而广泛应用于催化,吸附,生物传感器,储能和能量转换等热门领域。氧还原反应作为可再生能源技术中重要的三个反应之一,动力学缓慢,而具有良好氧还原性能的金属催化... 详细信息

多孔碳材料由于比表面积大,良好的化学和热稳定,易加工和良好的导电性性,而广泛应用于催化,吸附,生物传感器,储能和能量转换等热门领域。氧还原反应作为可再生能源技术中重要的三个反应之一,动力学缓慢,而具有良好氧还原性能的金属催化剂,具有成本高,易腐蚀等许多缺点。多孔碳材料代替金属催化剂,可以降低成本,推动燃料电池和金属空气电池技术的发展。目前,提高多孔碳材料的电催化性能的主要有两个途径:(1)引入杂原子,杂原子的引入产生大量的活性位点,提高碳材料的催化活性,(2)优化碳材料的形貌,更多的孔结构,有利于质子传导和反应物的扩散,提高多孔碳材料的催化效率。本文开展以下工作:(1)以含氮的聚电解质刷为前体,高温碳化来制备掺氮多孔碳。并通过对比物理混合所制备的多孔碳的性质,评价两种制备方法对多孔碳中氮元素的影响。(2)以聚4-乙烯基吡啶刷为氮源,2-噻吩乙酸为硫源,合成氮硫双掺杂多孔碳材料,通过不同碳化温度得到的多孔碳的催化性能,得到最佳的碳化温度。(3)以不同尺寸大小的二氧化硅来合成聚电解质刷,通过研究测试电化学性能,研究不同形貌的对多孔碳的催化性能的影响。得到如下结论:(1)通过BET,TEM的测试,基于聚合物刷的碳材料均为多孔结构,孔径分布主要在25 nm-35 nm。利用接枝技术所制备的氮掺杂多孔碳比表面积为360.5660 m2/g。(2)通过元素分析测试,利用接枝技术所制备的多孔碳氮元素含量为3.07%,掺杂程度低于物理混合碳材料的。不同碳化温度所制备的氮硫双掺杂碳的元素分析中,温度越高,氮元素逐渐趋于稳定(在1000 含2.47%),硫元素在温度过高(1000 )时损失严重。不同尺寸SiO制备多孔碳的元素分析,表明15 nm制备的氮硫含量更高,分别为3.24%和7.28%。(3)通过XPS测试,氮掺杂多孔碳的中吡啶氮(55.8%)和石墨氮(20%)含量较多。不同碳化温度所得氮硫双掺碳中,温度越高,吡啶氮减少,石墨氮含量增加;硫主要以噻吩硫的形式存在。(4)通过电化学测试CV和ORR,聚合物刷制备氮掺杂碳材料电化学性能优于物理混合,起始电势0.08 V,半波电势为-0.169 V,极限电流密度5.08mA/cm。氧还原为四电子路径。耐久性测试表明良好的电化学稳定性,10000圈加速后,半波电势相左移动30 mV。不同碳化温度制备的氮硫双掺杂多孔碳中,900 制备多孔碳的电化学性能最好,起始电势达起始电势为0.03 V(vs.Hg/HgO),且氧还原经历四电子过程。耐久性测试结果说明电化学稳定性。(5)通过不同纳米尺寸模板制备多孔碳的CV和ORR测试。15 nm SiO的氮硫双掺杂多孔碳的电化学性能更好。

关键词：氮掺杂氮硫双掺杂氧还原聚合物刷

介孔型氮硫双掺杂石墨烯的制备及其电化学性能研究

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湖南理工学院学报（自然科学版） 2019年第1期32卷 43-47页

作者：钟彩丽陈梁李梦雪侯朝辉许文苑湖南理工学院化学化工学院湖南岳阳414006

以氧化石墨烯为碳前驱体,分别采用二氧化硅和过硫酸铵为模板剂和氮硫源,通过煅烧热解及后续去模板工艺制备了介孔型氮硫双掺杂石墨烯(MNSG).采用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)等手段对材料的形貌、结构和组成进行分析;同时采用... 详细信息

以氧化石墨烯为碳前驱体,分别采用二氧化硅和过硫酸铵为模板剂和氮硫源,通过煅烧热解及后续去模板工艺制备了介孔型氮硫双掺杂石墨烯(MNSG).采用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)等手段对材料的形貌、结构和组成进行分析;同时采用恒电流充放电和线性扫描等技术对材料的电容和氧还原性能进行测试.研究表明,相比于不加二氧化硅直接合成得到的氮硫双掺杂石墨烯, MNSG具有卷曲的薄片形貌,更大的比表面积和孔尺寸、更高的缺陷度和掺杂量.当其用作电容和氧还原电极材料时, MNSG表现出更优异的电容和氧还原性能.

关键词：氮硫双掺杂石墨烯介孔电容氧还原

无金属氮硫双掺杂介孔碳氧还原催化剂的制备及其催化机理研究

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无金属氮硫双掺杂介孔碳氧还原催化剂的制备及其催化机理研究

多级孔碳材料的合成及其在电池储能方向的应用

2014中国环境科学学会学术年会

作者：石晶晶乔锦丽东华大学环境科学与工程学院

本文通过在高温下热解FeSO-PEI-SiO混合物并采用HF沥虑除去模板剂的途径,成功制备了氮、硫双掺杂介孔碳氧还原催化剂:FeSO-PEI,(FeSO-PEI)和(FeSO-PEI)。采用扫描电子显微镜(scanning electron microscopy)、X-射线衍射(X-ray diffraction)、低温氮气吸附、X-射线光电子能谱分析(X-ray photoelectron spectroscopy)等手段研究了包括二次酸洗和二次加热在内的后处理方式对催化剂活性的影响,并采用旋转圆盘电极和旋转环盘电极研究了催化剂的氧还原反应动力学参数和反应机理。本文制备的三种催化剂均在酸性条件下显示了良好的氧还原催化活性。其中,(FeSO-PEI)具有最高的比表面积(1064 mg),并且显示了最好的氧还原催化活性(半波电位为0.68V)和选择性(电子转移数大于3.76)。此外,提高催化剂的电极载量可以有效地提高氧还原催化活性;载量为800μg cm的电极显示了可与商业Pt/C催化剂相比较的催化活性。由二次酸洗和二次加热导致的活性位(包括pyridinc-N,graphitic-N and thiophene-S)的净化和碳基体的改变可能共同促进了(FeSO-PEI)ORR性能的提高。

关键词：氮硫双掺杂介孔碳氧还原反应质子交换膜燃料电池

来源： cnki会议评论

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多级孔碳材料的合成及其在电池储能方向的应用

作者：党启栋山东科技大学

学位级别：硕士

随着当今社会的发展和科技的不断进步,能源消耗和环境问题日益突出,新型可再生能源的开发和利用迫在眉睫。20世纪90年代,索尼公司研发出锂离子电池,在诸多电子设备如手机、笔记本电报、电动汽车、大规模智能电网中实现广泛应用,现今,锂... 详细信息

随着当今社会的发展和科技的不断进步,能源消耗和环境问题日益突出,新型可再生能源的开发和利用迫在眉睫。20世纪90年代,索尼公司研发出锂离子电池,在诸多电子设备如手机、笔记本电报、电动汽车、大规模智能电网中实现广泛应用,现今,锂离子电池已成为人们生活不可或缺的一部分。传统的锂离子电池负极材料以石墨为主,此类材料的电池比容量约为372mAhg-1,随着科学家的不断探索研究,其能量密度已接近理论极限,不能满足市场日益增长的需求。多孔碳材料具有较高的比表面积、较大的孔容、良好导电性和优异的机械性能,作为锂离子电池负极使用,不仅具有超过常规石墨的比容量,而且具有很好的循环稳定性。同时,以单质硫、金属锂作为正、负极的锂硫电池吸引越来越多的关注,锂硫电池具有高达2600 Wh kg-1的理论比能量以及1675 mAh g-1的理论比容量,单质硫毒性低、储量大、价格低廉,但单质硫作为锂硫电池的活性物质时,是电子绝缘体,且在充放电过程中会发生多硫化物“穿梭效应”和体积变化,这些会导致电极结构坍塌等问题。而多孔碳材料因其孔隙结构和优良的导电性,作为硫的载体使用,可有效缓解多硫化物的穿梭和单质硫的绝缘性问题。因此,本文以多孔碳为研究对象,以提升锂电池负极、锂硫电池正极的容量、倍率性能及延长循环寿命为目的,制备出了具有优秀性能的多孔碳材料,具体研究内容如下:(1)利用非传统碳源卤素高分子聚偏二氯乙烯(PVDC),在室温下与KOH发生脱卤反应,可以得到高质量的碳纳米材料,其中KOH起到了脱卤剂、造孔剂的双重的作用,脱去官能团后的碳源具有较高的反应活性,在掺杂剂硫脲存在的情况下,可在材料表面有效引入N、S掺杂原子,增加碳材料的晶面间距,将得到的高质量的多级孔碳纳米材料(CHPC)进行SEM、Raman、BET、XRD、XPS等表征,并作为锂离子电池的负极材料,测试电池的电化学性能,在0.1Ag-1的电流密度下,首圈比容量达到1351.21mAhg-1,远高于传统石墨的比容量,循环100圈后比容量可保持在948.92 mAhg-1。(2)因合成的N、S双掺的多孔碳纳米材料(CHPC)含有丰富的微孔结构及较大的比表面积(742.01m2g-1),其多孔结构与良好的导电性可有效缓解单质硫导电性差和“穿梭效应”问题,且N、S元素也可以增强碳材料对多硫化物的化学吸附,故将其(CHPC)作为单质硫的载体,采用熔融扩散法制备出碳硫复合材料(CHPC@S),对复合材料进行TGA表征,并将其用作锂硫电池的正极,测试电池的电化学性能,在0.1C的电流密度下,首圈比容量达到1227.45mAhg-1,循环100圈后比容量保持在844.15mAhg-1。

关键词：锂离子电池锂硫电池氮硫双掺杂脱卤反应多孔碳材料

锂金属负极的保护及高性能锂空气电池的基础研究

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锂金属负极的保护及高性能锂空气电池的基础研究

作者：李冬冬青岛科技大学

学位级别：硕士

随着全球能源危机和日益严重的环境问题,可再生新能源(太阳能、风能、潮汐能等)的大力发展势在必行。然而,这些可再生能源生产地域和可利用时节无法均衡,制约其的发展。近年来,具有高能量密度和长循环寿命的储能装置逐渐引起了人们广泛... 详细信息

随着全球能源危机和日益严重的环境问题,可再生新能源(太阳能、风能、潮汐能等)的大力发展势在必行。然而,这些可再生能源生产地域和可利用时节无法均衡,制约其的发展。近年来,具有高能量密度和长循环寿命的储能装置逐渐引起了人们广泛的关注。在众多的电池储能系统中,基于有机电解液的锂空气电池因其极高的理论能量密度而引起人们广泛关注。但是,目前锂空气电池仍面临诸多的挑战,如缓慢的氧化还原反应通常会导致低的比容量、高的过电势和较差的循环稳定性等问题。另外,锂空气电池的放电产物不容易溶解并且具有差的导电性,这极易阻塞空气催化正极并使电池不能工作。所以,设计具有高催化活性的多孔催化剂对于锂空气电池极为重要。此外,锂负极在电池循环过程中会不断被极化和腐蚀,这也是限制锂空气电池电化学性能的关键因素。因此,本论文着重于对高效空气催化电极的制备及金属锂负极的优化进行探究:我们合成MOFs衍生物,将其用贵金属进一步优化后得到高效空气催化剂并应用在锂空气电池中;此外,我们还设计了铅笔痕迹负载的氮,硫双掺杂碳纸集流体,以此为基底通过简单的预储锂策略构建高性能锂负极,并将其应用在锂空气电池中。研究成果如下:(1)我们合成立方体ZIF-67前驱体,通过对其高温热解得到嵌有Co4N/Co纳米颗粒的氮掺杂多孔碳立方体(Co4N/Co-NC),并在Co4N/Co-NC立方体表面负载钌纳米粒子层得到Ru-Co4N/Co-NC。Co4N/Co-NC的多孔碳骨架有效促进电子/离子和O2的扩散并抑制Co基活性位点的团聚。而且,Co4N/Co-NC中均匀分布着大量的Co4N/Co纳米粒子及其表面富含N元素。这都有效地提高了锂空气电池的ORR/OER催化性能。此外,Ru纳米层有效降低锂空气电池的副反应。以Ru-Co4N/Co-NC为正极催化材料的锂空气电池具有较好的电化学性能。(2)得益于MOFs衍生物在锂空气电池中的独特优势,我们在工作(1)的基础上对MOFs衍生物进行了更细致的制备及在锂空气电池中的研究。首先,我们合成了双金属Co/Zn-ZIFs并对其进行热解,合成了Co/CoxN纳米颗粒嵌入的并表面带有大量碳纳米管的多孔氮掺杂碳纳米立方体(Co/CoxN-HP/NC-CNT)。将Ir涂覆到该材料表面对其进行了进一步改性,以获得Ir涂覆的Co/CoxN-HP/NC-CNT(Ir@Co/CoN-HP/NC-CNT)。由于Co/CoN纳米颗粒,CNT和碳骨架等的存在,Co/CoxN-HP/NC-CNT不仅显示出优异的电子导电性,而且还明显促进了锂空气电池的ORR/OER动力学。此外,高温煅烧中锌的挥发导致Ir@Co/CoN-HP/NC-CNT中大量孔和CNT的形成,这可以促进O/电解质的自由转移并提供了合适的空间存储放电产物。此外,Ir涂层可以在非常低的放电/充电过电势下进一步减少副反应的发生并促进锂空气电池的可逆反应。在此,基于Ir@Co/CoxN-HP/NC-CNT的锂空气电池表现出良好的性能,例如高比容量,好的倍率性能和长循环寿命。(3)为了应对锂负极在锂空气电池中的挑战,我们对传统的金属锂负极进行了优化改进。我们首先通过电聚合法等制备了负载硫脲/吡咯的碳纸集流体,随后通过热解后得到了氮,硫双掺杂的碳纸(NS-CP),并进一步在NS-CP表面负载铅笔痕迹得到石墨碳层(GL)修饰的氮,硫双掺杂的碳纸(GL/NS-CP)。最后通过熔融法构筑了含锂的GL/NS-CP(Li-GL/NS-CP)电极。我们通过理论计算发现N,S双元素共掺杂可以有效地提高碳纸表面的亲锂性。因此,金属锂可以在NS-CP上均匀成核。而且GL还进一步增强GL/NS-CP表面的润湿性,有效提升金属锂在NS-CP框架的分散速率。另一方面,GL/NS-CP不仅可以有效降低实际界面电流密度以抑制锂枝晶,而且还具有出色的热稳定性和电化学稳定性。含Li-GL/NS-CP负极的对称电池,电极在不同电流密度循环后几乎没有明显的锂枝晶生长和体积变化现象。当Li-GL/NS-CP作为负极应用在锂空气电池中,电池可以稳定的循环。并具有优异的电池可逆性。总之,此论文中一方面我们合成设计了多种金属-有机骨架(MOFs)衍生物,并对其表面掺杂贵金属纳米粒子得到高效的锂空气电池正极催化剂材料(如Ru-CoN/Co-NC和Ir@Co/CoN-HP/NC-CNT),并把优化得到的空气电极催化剂材料应用在锂空气电池中进行性能研究。实验结果表明:贵金属纳米粒子(钌,铱等)对MOFs衍生物进行修饰后得到具有高催化活性的空气电极催化材料,极大提高了锂空气电池中的电化学性能。另一方面,本论文设计制备了铅笔痕迹负载的氮,硫双掺杂碳纸集流体,以此为基底通过预储锂构建高性能锂负极,并将其应用在锂空气电池中,极大地避免了电极在锂空气电池循环中的极化,稳定电池循电压并延长电池循环寿命。

关键词： MOFs衍生物贵金属修饰催化正极氮硫双掺杂锂负极无枝晶锂空气电池

生物质基多孔碳的制备及其在锂硫电池隔膜改性中的应用

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生物质基多孔碳的制备及其在锂硫电池隔膜改性中的应用

作者：蒋海涛江苏大学

学位级别：硕士

电子设备普及的今天,人们对电池各项性能的要求也变得越来越严格,比如电池的续航能力、使用寿命、安全性能等。人们所需求的更高比容量和能量密度,当前广泛使用的商业锂离子二次电池无法满足。锂硫电池具有非常高的理论比容量(1675 mAhg... 详细信息

电子设备普及的今天,人们对电池各项性能的要求也变得越来越严格,比如电池的续航能力、使用寿命、安全性能等。人们所需求的更高比容量和能量密度,当前广泛使用的商业锂离子二次电池无法满足。锂硫电池具有非常高的理论比容量(1675 mAhg)和能量密度(2600 wh kg)。而且,硫具有丰富的储量,低毒且价格低廉,使锂硫电池有望成为可以替代锂离子电池的新型高性能储能系统。可以说,锂硫电池的前景十分广阔,可以作为未来几十年的研究方向。然而,锂硫电池正极硫的固有的弱点一直制约着其实用化的脚步,包括硫的电导率低,利用率低,放电时体积膨胀,特别是多硫化物中间体引起的穿梭效应。为了解决这些问题,研究人员一直努力寻找各种材料与硫复合,制备具有特殊结构和性能的正极材料来抑制了穿梭效应,但是它们的合成路线往往相对复杂且成本高昂。昂贵的投入虽然获得了一定成果,但显的得不偿失,要大规模生产是不现实的。生物炭具有优秀的吸附性能,将其用于锂硫电池,能够有效地吸附阻挡多硫化物,抑制穿梭效应,还能有效降低了生产成本,一举两得。本论文采用不同的生物炭对商业化隔膜进行改性。本论文主要研究内容如下:(1)以通草为碳源,制备通草基生物炭(RPC)用于改性锂硫电池隔膜,研究其天然孔隙结构对多硫化物吸附性能。将具有RPC改性隔膜的电池和常规商业隔膜的电池性能进行对比。结果表明,该电池的初始容量在0.1C倍率下为1168.5mAh g,在1C倍率下为905.6mAhg。500圈循环后电池的放电比容量还有464.8 mAh g,库伦效率依旧保持97%。(2)以膨化玉米为碳源,以KOH活化,制备大比表面积的多孔碳材料(APCC),用于锂硫电池隔膜改性,研究其物理吸附性能。进行了SEM、红外、XRD、Raman和电化学分析等材料表征方法。结果表明带有APCC涂层隔膜的电池的初始放电容量在0.1 C的倍率下显示1169 mAhg,在1 C的倍率下显示1045.5 mAhg。在1 C的倍率下,它的放电容量也很高,500次循环后的比容量仍然能够达到471.6 mAhg(3)以豆芽为碳源,进行氮硫元素双掺杂实,研究元素掺杂带来的化学吸附性能对多硫化物的吸附效果。研究创造性地将豆芽瓣和豆芽茎分开碳化测试,作为对比实验。实验表征方法一如(1)中所述,并增加TEM和XPS分析。氮硫掺杂豆瓣碳化后得到的NS-BSVC用于锂硫电池隔膜改性,在0.1C下,放电比容量达到1236.1 mAh g,在1C的高倍率下循环1000圈后依旧有383mAh g的比容量。

关键词：生物炭 KOH 氮硫双掺杂锂硫电池多硫化物

三维多孔复合双功能电催化材料的制备及性能研究

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三维多孔复合双功能电催化材料的制备及性能研究

作者：郭耀芳北京理工大学

学位级别：硕士

随着对清洁能源需求的增加,人们开始致力于开发高效率、低成本、环境友好型的可替代能源转换与存储系统。在燃料电池、金属空气电池和电解水等多种可再生能源技术领域中,开发出能够同时促进氧析出反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)... 详细信息

随着对清洁能源需求的增加,人们开始致力于开发高效率、低成本、环境友好型的可替代能源转换与存储系统。在燃料电池、金属空气电池和电解水等多种可再生能源技术领域中,开发出能够同时促进氧析出反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)和氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)的电催化剂是一个技术关键。ORR在燃料电池和金属空气电池的电极反应中至关重要,而OER在电解水的阳极反应中发挥着重要的作用。因此,制备高性能、低成本的具有催化ORR和OER双功能的电催化剂,是目前亟待解决的一个科学难题和技术难点。本研究中,通过简单的制备方法将氧化亚钴(CoO)纳米颗粒嵌入到氮、硫双掺杂的碳纳米纤维网络(以CoO@N/S-CNF表示)中,制备了一种新颖的三维块体双功能电催化剂,用于催化OER和ORR。碳纳米纤维网络来源于具有大量官能团的生物质材料,该材料不仅为纳米颗粒成核提供了大量活性位点,而且保留了交错互联的三维多孔网络结构。该CoO@N/S-CNF复合材料具有较大的比表面积和较高的石墨化程度,有利于传质和电化学反应的电荷转移。通过测试表明,CoO@N/S-CNF具有优异的ORR电催化活性,在碱性介质中,起始电位约为0.84 V vs.氢标电极(RHE),并且稳定性和抗甲醇能力均高于商品化Pt/C催化剂。此外,它在电位为1.55 V(vs RHE)时电流密度达到了10 mA cm-2,这表明了CoO@N/S-CNF复合材料还是一种有效的OER电催化剂。作为一种双功能电催化剂,CoO@N/S-CNF的氧电极活动参数值(ΔE)为0.828 V,低于Pt/C和大多数非贵金属催化剂,这说明CoO@N/S-CNF复合材料可作为一种性能优异的ORR和OER双功能催化剂。可以推断CoO纳米颗粒和碳纳米纤维、氮/硫共掺杂之间产生的双协同效应促使CoO@N/S-CNF具有令人满意的双功能催化特性。同时,探究了升温速率对材料合成的影响,改变升温速率后合成了Co9S8CT/Co@N/S-CN新材料。生成的Co9S8CT/Co@N/S-CNF具有新颖的微观形貌,在碳纳米纤维表面以Co9S8为活性位点生长出了莲藕状的空心碳管。通过探究材料的电化学性能,发现Co9S8CT/Co@N/S-CNF具有一定的ORR催化活性和良好的稳定性。

关键词：氧还原氧析出碳纳米纤维钴基化合物氮硫双掺杂 Co9S8

氮硫共掺杂生物炭活化过一硫酸盐降解对氯苯酚

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氮硫共掺杂生物炭活化过一硫酸盐降解对氯苯酚

作者：潘静湘潭大学

学位级别：硕士

过硫酸盐氧化法是一种高级氧化技术,能通过热、声、紫外线、过渡金属、非金属等激活过硫酸盐产生活性物质降解有机污染物。过硫酸盐氧化法具有氧化电位高、选择性和效率高、p H范围宽等优点。生物炭具有丰富的孔隙率和表面官能团,这些... 详细信息

过硫酸盐氧化法是一种高级氧化技术,能通过热、声、紫外线、过渡金属、非金属等激活过硫酸盐产生活性物质降解有机污染物。过硫酸盐氧化法具有氧化电位高、选择性和效率高、p H范围宽等优点。生物炭具有丰富的孔隙率和表面官能团,这些表面官能团极易修饰接枝,作为合成各种功能化碳材料的平台,生物炭基催化剂活化过硫酸盐降解污染物也受到了一些关注。杂原子掺杂的生物炭材料具有良好的催化性能,且环境友好,能有效利用废弃资源生物质。本研究以锯末作为基础原料合成生物炭,以尿素和硫粉作为氮源和硫源,通过热解的方式将氮原子和硫原子引入生物炭中,合成氮硫双掺杂的生物炭,在过硫酸盐体系下降解对氯苯酚。对比了氮硫双掺杂生物炭、氮掺杂生物炭、硫掺杂生物炭及原始生物炭活化过一硫酸盐降解对氯苯酚的催化性能,氮硫双掺杂生物炭降解对氯苯酚的性能要优于单掺杂以及未掺杂的生物炭材料,氮硫双掺杂生物炭能在5 min内完全降解对氯苯酚。并从催化剂浓度、污染物浓度、过一硫酸盐浓度、初始p H、温度以及阴离子浓度等条件探讨了体系对对氯苯酚降解的影响。氮硫比为3:0.5,氮硫双掺杂生物炭浓度为80 mg/L,过一硫酸盐浓度为0.5 m M时该过硫酸盐体系降解对氯苯酚的效果最佳。在p H范围5-9该过硫酸盐体系降解对氯苯酚的效果最好,阴离子和腐殖酸能抑制对氯苯酚降解率。材料对其他类型的污染物也有较好的适应性。通过表征手段对生物炭基材料的结构、形貌、表面成分、比表面积和孔结构进行分析,这些测试结果显示已成功制备了氮硫双掺杂生物炭,并且氮硫元素的掺杂提高了碳材料表面的缺陷度,产生更多的活性位点,材料表面形成了能激活过硫酸盐产生单线态氧的羰基。比表面积分析结果显示材料有大的比表面积2183.75 m/g,主要以介孔为主,并存在少量的大孔。通过淬灭实验、电子自旋共振、液相质谱等手段对反应体系的机理进行了研究。超氧自由基和单线态氧为该体系的主要活性物种,同时结合液相质谱测出的中间产物推断出对氯苯酚可能的降解途径,对氯苯酚被超氧自由基和单线态氧氧化生成苯酚和对苯二酚,进一步生成环己酮和苯醌,最终矿化成二氧化碳和水。

关键词：生物炭氮硫双掺杂过一硫酸盐对氯苯酚活性物种