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化学反应工程与工艺 2018年第1期34卷 73-82页

作者：项梦徐斌韩文锋李瑛刘化章唐浩东岑亚青浙江工业大学催化研究所浙江杭州310014

介绍了氮掺杂碳材料中氮物种的调控方法,通过改变氮源添加量、氮源种类和焙烧温度能够对氮含量进行调控。通过原位合成法、后处理法以及改变反应条件(主要指焙烧温度和焙烧时间)能够对氮类型进行调控。原位合成法和后处理法制备的氮掺... 详细信息

介绍了氮掺杂碳材料中氮物种的调控方法,通过改变氮源添加量、氮源种类和焙烧温度能够对氮含量进行调控。通过原位合成法、后处理法以及改变反应条件(主要指焙烧温度和焙烧时间)能够对氮类型进行调控。原位合成法和后处理法制备的氮掺杂碳材料分别以石墨型氮和吡啶型氮为主。随着焙烧温度升高,焙烧时间延长,氮含量逐渐降低,石墨型氮占比上升。氮掺杂碳载体(N-C)负载Pd催化剂(Pd/N-C)在直接加氢和液相加氢脱氯反应中的应用方面,介绍了氮掺杂碳载体通过自身特性及其对Pd的锚定作用和电子影响来提高加氢性能,综合分析发现,氮掺杂碳载体增强了Pd/N-C催化剂与溶剂以及反应物的相互作用力;对Pd的锚定作用加强,提高了Pd/N-C催化剂的分散度和稳定性并改变了Pd0/Pd^(2+)的比例。

关键词：氮掺杂碳氮物种调控 Pd催化剂直接加氢加氢脱氯锚定作用

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氮掺杂炭材料中氮物种的调控及其负载Pd催化剂在加氢脱氯反应中的应用

氮掺杂炭材料中氮物种的调控及其负载Pd催化剂在加氢脱氯反应中的...

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作者：项梦浙江工业大学

学位级别：硕士

含氯有机物在工业生产中应用广泛,在带来社会和经济效益的同时,也造成了严重的环境污染。所以,对含氯有机物进行无危害处理,意义重大。本文主要研究了氮掺杂炭材料中氮物种的调控及其负载Pd催化剂(Pd/N-C)在氯代芳香烃(2,4-二氯苯酚)和... 详细信息

含氯有机物在工业生产中应用广泛,在带来社会和经济效益的同时,也造成了严重的环境污染。所以,对含氯有机物进行无危害处理,意义重大。本文主要研究了氮掺杂炭材料中氮物种的调控及其负载Pd催化剂(Pd/N-C)在氯代芳香烃(2,4-二氯苯酚)和氟氯烃(三氟氯乙烯和五氟氯乙烷)加氢脱氯反应中的应用,取得了以下的结果:1、随着氮源添加量增多,得到的氮掺杂炭材料中氮含量升高,当氮源添加量增多到一定值,得到的氮掺杂炭材料的氮含量几乎不再变化(最多可达8.94%)。原位合成法和和后处理法制备的氮掺杂炭材料分别主要以石墨氮和吡啶氮为主(最大分别为58.90%和51.20%),氮源种类对氮类型影响不大,通过改变焙烧温度和焙烧时间能对氮类型进行调控,提高焙烧温度,延长焙烧时间,有利于石墨氮的生成,其中改变焙烧温度效果最明显。2、随着氮含量升高,Pd/N-C催化剂对三氟氯乙烯转化率提高,三氟乙烯选择性下降;氮掺杂提高了Pd/N-C催化剂对五氟氯乙烷的转化率,对五氟乙烷的选择性无明显影响,氮类型会影响Pd/N-C催化剂在该反应中的催化性能,吡啶氮和吡咯氮流失严重,并造成Pd粒子聚集长大,石墨氮稳定无明显流失。石墨氮减弱积炭,吡啶氮加剧积炭;随着氮含量升高,Pd/N-C催化剂对2,4-二氯苯酚的转化率先升高后降低,同时氮掺杂也改变了2,4-二氯苯酚生成苯酚的反应路径。在该反应过程中,各类型氮无明显流失,高含量氮抑制Pd向Pd转化。3、以蔗糖和尿素为炭氮源,纳米SiO为模板,聚偏氟乙烯(PVDF)为去模板剂,能快速制备出氮掺杂中孔炭,比表面积为926 m/g,氮含量为3.46 wt.%。该方法制备的氮掺杂炭材料具有微孔加中孔复合结构,既有利于Pd的分散,又有利于传质,还提高了Pd/Pd的比例,在2,4-二氯苯酚的加氢脱氯反应中表现了优异的反应性能(反应15 min 2,4-二氯苯酚的转化率和苯酚的选择性分别达到60%)。

关键词：氮掺杂炭氮物种调控 Pd催化剂加氢脱氯

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Ni-Mo氮化物催化剂:合成及其丙烷氨氧化催化性能(英文)

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催化学报 2014年第3期35卷 286-293页

作者：范晓强张惠民李建梅赵震徐春明刘坚段爱军姜桂元韦岳长中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 神华集团有限责任公司煤制油化工部北京100011

分别采用溶胶-凝胶法、旋转蒸发微波干燥法、共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备Ni-Mo氧化物前驱体.以H2和N2的混合气为氮化气体,采用程序升温氮化法合成了镍钼氮化物催化剂.利用X射线衍射、总氮含量分析、X射线光电子能谱及H2程序升温... 详细信息

分别采用溶胶-凝胶法、旋转蒸发微波干燥法、共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备Ni-Mo氧化物前驱体.以H2和N2的混合气为氮化气体,采用程序升温氮化法合成了镍钼氮化物催化剂.利用X射线衍射、总氮含量分析、X射线光电子能谱及H2程序升温还原对Ni-Mo氧化物前体及氮化物催化剂进行了表征.将上述Ni-Mo氮化物催化剂用于丙烷氨氧化反应中.结果表明,Ni-Mo氧化物前驱体的制备方法影响其氮化物催化剂上丙烷氨氧化反应性能.Ni-Mo氮化物催化剂中氮物种的移动性及反应性对产物丙烯腈选择性的影响较大,共沉淀法制备的催化剂存在大量的活性氮物种,因而具有良好的催化丙烷氨氧化反应活性.

关键词：镍钼氮化物丙烷氨氧化丙烯腈制备方法氮物种

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氮化碳的可控修饰及其负载铂催化剂的制备与加氢性能

氮化碳的可控修饰及其负载铂催化剂的制备与加氢性能

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作者：李江黑龙江大学

学位级别：硕士

糠醛(FAL)作为最有价值的生物质平台分子之一,可以通过加氢制备得到糠醇(FOL)。而糠醇不但可以作为合成各种树脂、果酸、增塑剂和火箭燃料的原料,而且还广泛应用于染料、合成纤维、农药等领域。因此,制备高效的催化剂来催化糠醛选择加... 详细信息

糠醛(FAL)作为最有价值的生物质平台分子之一,可以通过加氢制备得到糠醇(FOL)。而糠醇不但可以作为合成各种树脂、果酸、增塑剂和火箭燃料的原料,而且还广泛应用于染料、合成纤维、农药等领域。因此,制备高效的催化剂来催化糠醛选择加氢制备糠醇是非常有意义的。在本文中,将Pt作为主要的活性物种,以氯化铵修饰的g-CN作为载体,采超声浸渍辅助乙二醇还原法来将Pt纳米粒子锚定在不同结构的g-CN载体上,得到了不同的催化剂,应用于催化糠醛选择加氢反应中。研究发现加入氯化铵的量的不同会影响催化剂的活性,其中Pt/m-CN-2催化剂可以实现98.5%的糠醛转化率和99.3%的糠醇选择性。经过XRD、XPS、ICP-OES、SEM、TEM,氮气吸附脱附和元素分析系列表征发现,氯化铵的修饰可以改变载体表面氮物种的分布从而优化Pt的锚定环境,影响Pt纳米粒子的成核与分散,进而优化活性物种Pt的电子和几何结构,提高催化剂的催化活性和选择性。采用尿素-三聚氰胺双前驱体法制备了不同N缺陷程度的g-CN载体。同样采用了超声浸渍辅助乙二醇还原法来将Pt纳米粒子锚定在不同缺陷的g-CN载体上,并进行催化糠醛加氢反应活性测试。其中Pt/d-CN-10催化剂可以在温和的反应条件下实现100%的糠醛转化率和99.3%的糠醇选择性,同时该催化剂具有良好的重复使用性。使用XRD、SEM、TEM、ICP-OES,氮气吸附脱附等温线和元素分析表征手段研究了氮缺陷对于催化剂的结构和催化性能的影响,同时以Pt/d-CN-10催化剂探究了反应条件对催化性能的影响。研究表明催化剂中Pt为糠醛选择加氢制备糠醇的主要活性物种。

关键词：糠醛糠醇 Pt 氮物种氮缺陷选择加氢

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氮掺杂碳材料催化剂制备及其催化CH4-CO2重整制合成气

氮掺杂碳材料催化剂制备及其催化CH4-CO2重整制合成气

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作者：秦晓伟太原理工大学

学位级别：硕士

随着工业化进程的加快,大量化石燃料的使用向大气中排放了众多温室气体,造成严重的温室效应和环境问题,引起全世界的警惕,其中,CH和CO是主要的温室气体。CH-CO重整不仅可以把两种温室气体转化为合成气,而且生成的合成气H/CO≤1,是费托... 详细信息

随着工业化进程的加快,大量化石燃料的使用向大气中排放了众多温室气体,造成严重的温室效应和环境问题,引起全世界的警惕,其中,CH和CO是主要的温室气体。CH-CO重整不仅可以把两种温室气体转化为合成气,而且生成的合成气H/CO≤1,是费托合成和羰基合成的理想原料,因此近年来CH-CO重整反应受到了世界各国的关注。开发高性能催化剂是使重整反应具有工业化应用价值的重要前提,贵金属催化剂具有较好的活性,但由于资源有限,限制了其工业化应用;过渡金属催化剂易产生积碳或烧结失活。非金属碳材料不仅来源广泛,价格低廉,而且具有良好的物理和化学性质,在催化领域已经得到广泛的应用。在研究过程中发现,碳材料不仅对CH-CO重整反应具有一定的催化效果,而且对碳材料进行氮掺杂后,所得到氮掺杂碳材料的催化活性明显提高,并表现出较好的的抗积碳性能。因此,本论文以活性炭和生物质炭作为碳材料基体,对其进行改性和掺杂,探究不同制备、不同工艺以及不同氮源对所制备非金属催化剂催化性能的影响;采用BET、SEM、TEM、EA、FTIR、XPS、CO-TPD、TG和Raman等表征手段对氮掺杂碳材料的孔隙结构、氮含量、氮物种和碱性位等进行了表征和分析;并采用Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood两种动力学模型对重整反应进行了动力学研究,初步认识了氮掺杂碳材料催化CH-CO重整制合成气的反应机理,得到的主要结论如下:(1)相比于未改性的原活性炭,硝酸和尿素同时改性制备的氮掺杂活性炭(***)含有更多的羟基官能团和含氮官能团。通过改性引入的含氮官能团具有极性,其不仅有利于酸性CO分子的吸附和活化,而且有利于CO消碳反应,减少积碳的生成。在900°C条件下,初始CH和CO转化率达到55.94%和66.46%。(2)氮掺杂量和焙烧温度对所制备催化剂的性能具有明显的影响,优化后的尿素氮源掺杂量和焙烧温度分别为25%和550°C。一开始随着氮掺杂量的增加和焙烧温度的提高,催化剂的活性逐渐提高。当掺杂尿素的量达到25%和550°C焙烧温度时,在900°C反应条件下,CH和CO初始转化率从原活性炭的47.85%和31.58%提高到55.45%和65.98%。然后随着掺杂尿素量的增加和焙烧温度的升高,催化活性逐渐降低。这主要是由于当掺杂尿素的量超过25%时,过量的氮源导致了催化剂部分孔道被堵塞,不利于气体的传输,而且游离的部分含氮基团会掩盖活性位点,因而造成催化活性的下降;焙烧温度高于550°C时,掺杂的部分不稳定含氮基团发生分解和转化,所制备催化剂的氮含量逐渐下降,高强度碱性位数量减少,同时碳基体的石墨化程度增加,不利于材料催化性能的提升。(3)以木屑为碳源前驱体,尿素为氮源前驱体,KOH为活化剂,通过原位合成法和后处理合成法制得了一系列氮掺杂多孔炭材料。原位掺氮炭化活化样品NBC-750/3.5获得了最佳的催化性能,在900°C下重整反应10 h后,CH和CO的转化率稳定在45%和62%左右。这是由于氮掺杂碳结构更容易被活化剂KOH腐蚀,产生了更多的孔道,有利于气体的传输;原位掺氮获得了较高的氮含量、吡啶氮和吡咯氮占比,以及较多的中高强度碱性位。吡咯氮对CO吸附具有较好的效果,吡啶氮显示出较强的碱性,这都有助于催化剂的催化活性和稳定性(抗积碳性)的提升。(4)工艺条件的不同,显著影响着改性氮掺杂活性炭AC-(25%)***-550的CH-CO重整反应催化性能。增加催化剂使用量,CH和CO的转化率也随之提升;而催化剂过量时,催化效果提升不明显。增加反应温度,CH和CO的转化率都单调增加。反应温度从800°C增加到900°C,CH最终转化率从29.01%增加到60.75%,CO最终转化率从44.78%增加到72.33%。增加进料气CH:CO流量比,CH转化率单调降低,CO转化率单调增加。通过研究还发现改变进料气流量比可以控制产物中H/CO,从而满足不同化学合成的需要。(5)通过Eley-Rideal模型(E-R模型)和Langmuir-Hinshelwood模型(L-H模型)对改性氮掺杂活性炭AC-(25%)***-550催化CH-CO重整的反应过程进行了动力学研究。经分析和比较后发现,以E-R II模型所计算出的参数值更符合所制备催化剂的动力学,同时也表明所制备催化剂催化CH-CO重整是基于气态CH与被吸附在催化剂表面的CO发生反应的机理进行的。在800-950°C温度区间内,重整反应的活化能E=134.83k J/mol,CO的吸附活化能E=61.37 k J/mol。

关键词： CH4-CO2重整氮掺杂碳材料氮物种抗积碳动力学

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氮掺杂石墨烯的制备方法及在电催化还原方面的应用

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科学技术创新 2020年第4期 146-148页

作者：王鹏楚英豪四川大学建筑与环境学院四川成都610065

氮掺杂石墨烯作为一种改性后的石墨烯材料,保留了石墨烯在电学和力学方面优异的性能,并且氮原子的掺杂将会引入N-C键,增强材料电负性。目前已经可以通过多种方法制备出含有不同氮含量和不同氮种类的氮掺杂石墨烯。本文综述了部分不同氮... 详细信息

氮掺杂石墨烯作为一种改性后的石墨烯材料,保留了石墨烯在电学和力学方面优异的性能,并且氮原子的掺杂将会引入N-C键,增强材料电负性。目前已经可以通过多种方法制备出含有不同氮含量和不同氮种类的氮掺杂石墨烯。本文综述了部分不同氮含量和不同氮物种的氮掺杂石墨烯的合成方法,以及氮掺杂石墨烯在电催化还原领域的一些应用。

关键词：氮掺杂石墨烯氮物种电催化

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