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氮氧同位素解析堤垸地表水硝酸盐来源

环境科学研究 2024年第2期37卷 326-335页

作者：杨忆凡刘窑军田亮聂小东彭博李忠武湖南师范大学地理科学学院湖南长沙410081

堤垸是滨湖、滨江低洼地带的一种重要景观,农业面源污染已成为其主要的环境问题之一.为解析堤垸地区地表水硝酸盐污染来源,以洞庭湖屈原垸平江河段为研究对象,采用稳定同位素及水化学分析方法定性识别污染来源,并结合MixSIAR模型量化不... 详细信息

堤垸是滨湖、滨江低洼地带的一种重要景观,农业面源污染已成为其主要的环境问题之一.为解析堤垸地区地表水硝酸盐污染来源,以洞庭湖屈原垸平江河段为研究对象,采用稳定同位素及水化学分析方法定性识别污染来源,并结合MixSIAR模型量化不同污染源的贡献率.结果表明:①硝态氮和氨氮是屈原垸平江河段地表水无机氮的主要赋存形态,时间上,硝态氮浓度在丰、枯水期间无显著差异(p>0.05),而丰水期氨氮浓度平均值高于枯水期;空间上,垸内硝态氮浓度显著低于垸外(p<0.01),而氨氮浓度显著高于垸外(p<0.01).②MixSIAR模型结果表明,化肥、土壤有机氮、水产养殖废水、粪肥和污水是研究区地表水硝酸盐的主要来源,对丰水期地表水中硝酸盐的贡献率分别为33.0%、32.6%、19.4%和11.7%,对枯水期的贡献率分别为26.7%、31.2%、21.5%和16.9%,而大气沉降对地表水中硝酸盐来源贡献较小,仅为3.5%.③研究区地表水硝酸盐转化过程主要以硝化作用为主,未发生明显的反硝化过程.研究显示,研究区地表水硝酸盐污染主要受农业面源污染的影响,污染物主要来源于土壤有机氮、化肥及水产养殖废水,硝酸盐污染防治应考虑化肥使用效率和水产养殖废水处理.

关键词：洞庭湖堤垸氮氧同位素硝酸盐源解析 MixSIAR模型

氮氧同位素联合稳定同位素模型解析水源地氮源

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环境科学 2018年第5期39卷 2039-2047页

作者：金赞芳张文辽郑奇朱晨阳李非里浙江工业大学环境学院杭州310032

找出作为优质水源地的水库氮的来源对控制其富营养化问题非常重要.本研究选取杭嘉湖地区的4个水库(青山水库、对河口水库、四岭水库和里畈水库),利用氮、氧同位素技术结合稳定同位素模型(stable isotope analysis in R,SIAR),对水库的... 详细信息

找出作为优质水源地的水库氮的来源对控制其富营养化问题非常重要.本研究选取杭嘉湖地区的4个水库(青山水库、对河口水库、四岭水库和里畈水库),利用氮、氧同位素技术结合稳定同位素模型(stable isotope analysis in R,SIAR),对水库的硝酸盐(NO_3^-)来源进行了识别并计算了各污染源的贡献率.结果表明,4个水库中存在严重的氮污染,以硝酸盐为主,受人类活动干扰较大的青山水库,污染严重.4个水库86%以上的δ^(18)O值小于10‰,93%样品的δ^(15)N/δ^(18)O值小于1.3,说明水库中硝化反应明显而反硝化作用不显著.4个水库硝酸盐的主要来源是化学肥料和土壤氮,两者的贡献率为75%~82%,种植业面源污染给水源地水库带来的氮污染已非常严重;青山水库硝酸盐的来源还包括贡献率为25%的生活污水及粪肥、贡献率为7%的降水和贡献率为6%的工业废水,说明在人类活动强度大的区域生活污水及粪肥的污染也不可忽视;对河口水库、四岭水库和里畈水库硝酸盐的来源还包括降水,其贡献率分别为21%、24%和15%,可见在人为干扰较少的地区,降水对于水体硝酸盐的影响也不可忽略.

关键词：水源地水库硝酸盐氮氧同位素硝化反应稳定同位素模型

氮氧同位素和水化学解析昭通盆地地下水硝酸盐来源及对环境的影响

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中国地质 2022年第2期49卷 409-419页

作者：任坤潘晓东彭聪梁嘉鹏曾洁甘明伟张华魏良帅中国地质科学院岩溶地质研究所广西桂林541004 自然资源部/广西岩溶动力学重点实验室广西桂林541004 中国地质大学(武汉)环境学院湖北武汉530074 云南省地质环境监测院云南昆明650216 中国地质科学院探矿工艺研究所四川成都611734

【研究目的】由于人类活动的影响,地下水硝酸盐(NO_(3)^(-))污染越来越严重。【研究方法】利用水化学和硝酸盐氮氧同位素(δ^(15)N_(NO_(3))与δ^(18)O_(NO_(3)))研究云南昭通盆地地下水NO_(3)^(-)来源与转化过程,用SIAR模型定量计算泉... 详细信息

【研究目的】由于人类活动的影响,地下水硝酸盐(NO_(3)^(-))污染越来越严重。【研究方法】利用水化学和硝酸盐氮氧同位素(δ^(15)N_(NO_(3))与δ^(18)O_(NO_(3)))研究云南昭通盆地地下水NO_(3)^(-)来源与转化过程,用SIAR模型定量计算泉水和民井中不同NO_(3)^(-)来源的比例。【研究结果】结果表明:(1)研究区钻孔水水质良好,但19%的泉水NO_(3)^(-)超过生活饮用水标准限值,13%的民井因NO_(3)^(-)超标而不适宜灌溉;(2)泉水和民井中δ^(15)N_(NO_(3))值分别介于2.4‰~18‰和-4.5‰~39.7‰,平均值为7.9‰和17.3‰,δ^(18)O_(NO_(3))值介于-8.8‰~39.3‰和-16.4‰~26.7‰,平均值为2.5‰和0‰,同位素组成和水化学指示硝化作用主导着研究区氮循环;(3)粪肥污水、土壤氮和铵态氮肥料是地下水中NO_(3)^(-)主要来源,其对泉水的NO_(3)^(-)平均贡献率分别为48%、28%和24%,对民井的NO_(3)^(-)平均贡献率分别为87%、6%和7%。【结论】居住区和耕地区地下水中NO_(3)^(-)的粪肥污水源分别高达89%和72%,林地地下水仅为27%,表明受人类活动影响越强烈的地区地下水NO_(3)^(-)污染越严重。

关键词：氮氧同位素硝酸盐地下水水化学来源识别转化水文地质调查工程昭通盆地云南省

重庆市老龙洞地下河流域硝酸盐来源和生物地球化学过程的识别

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环境科学 2022年第10期43卷 4470-4479页

作者：王雨旸杨平恒张洁茹西南大学地理科学学院重庆金佛山喀斯特生态系统国家野外科学观测研究站自然资源部重庆金佛山岩溶生态环境野外科学观测研究站重庆400715 联合国教科文组织国际岩溶研究中心自然资源部岩溶生态系统与石漠化治理重点实验室桂林541004

为明确城市地区岩溶地下水系统硝酸盐污染来源和生物地球化学过程,于2019年7月至2020年10月期间,采集了重庆市老龙洞地下河流域内的污水、井水和地下河水,测定其水化学和硝酸盐氮氧双同位素值(δ^(15)N-NO^(-)_(3)和δ^(18)O-NO^(-)_(3... 详细信息

为明确城市地区岩溶地下水系统硝酸盐污染来源和生物地球化学过程,于2019年7月至2020年10月期间,采集了重庆市老龙洞地下河流域内的污水、井水和地下河水,测定其水化学和硝酸盐氮氧双同位素值(δ^(15)N-NO^(-)_(3)和δ^(18)O-NO^(-)_(3)).结果表明:(1)污水的δ^(15)N-NO^(-)_(3)和δ^(18)O-NO^(-)_(3)分别介于-3.3‰~14.6‰和-5.2‰~20.6‰之间,说明污水中的硝酸盐主要来源于生活污水排放及化肥渗漏;井水的δ^(15)N-NO^(-)_(3)和δ^(18)O-NO^(-)_(3)分别介于3.1‰~12.6‰和2.9‰~8.9‰之间,说明井水中的硝酸盐主要来自于粪肥及土壤有机氮矿化分解;地下河水中的δ^(15)N-NO^(-)_(3)和δ^(18)O-NO^(-)_(3)分别介于5.6‰~28.6‰和-2.0‰~15.7‰之间,说明市政污水以及农田中施用的粪肥是地下河水中主要的硝酸盐来源.(2)基于MixSIAR模型计算得出,粪肥污水是地下河水中硝酸盐的主要贡献源,贡献占比为89.1%,土壤有机氮、化肥和大气降水贡献率分别为4.4%、3.4%和3.1%.(3)流域内的COD∶ρ(NO^(-)_(3))由低到高依次为:井水(0.14~5.15)、地下河水(0.50~9.36)和污水(4.08~89.50).仅有50%井水样品的COD∶ρ(NO^(-)_(3))略高于反硝化发生的化学计量比最低限(0.65),说明COD可能不足以支撑井水中发生反硝化,井水中的硝酸盐氮氧双同位素未发生明显富集,验证了井水中未发生反硝化作用;90%地下河水样品的COD∶ρ(NO^(-)_(3))高于0.65,硝酸盐氮氧双同位素同步富集,δ^(15)N∶δ^(18)O为1.8,介于反硝化发生时的1.3~2.1,说明地下河水在流动过程中发生了反硝化作用;所有污水样品的COD∶ρ(NO^(-)_(3))远高于0.65,其中25%污水样品的COD∶ρ(NO^(-)_(3))高于发生异化还原为铵(DNRA)的优势化学计量比(29.34),δ^(15)N-NO^(-)_(3)和ρ(NH^(+)_(4))∶ρ(NO^(-)_(3))同步升高,表明污水中可能发生了DNRA.

关键词：岩溶地下水硝酸盐生物地球化学过程氮氧同位素城市地区

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氮氧同位素示踪湿沉降NO来源及氧化途径

环境科学研究 2023年

作者：李艳利李雪陶路张新刚王明仕焦作市气象局河南省焦作生态环境监测中心河南理工大学资源环境学院

为探明焦作市大气湿沉降中硝态氮的污染水平，识别其来源及其形成过程，于2020年1月—2021年12月采集了焦作市大气湿沉降样品41个，测定并分析了TN、NH4+-N、NO3--N以及δ15N-NO3-、δ18O-NO3-. 结果表明，TN、NH4+-N、NO3--N浓度范围... 详细信息

为探明焦作市大气湿沉降中硝态氮的污染水平，识别其来源及其形成过程，于2020年1月—2021年12月采集了焦作市大气湿沉降样品41个，测定并分析了TN、NH4+-N、NO3--N以及δ15N-NO3-、δ18O-NO3-. 结果表明，TN、NH4+-N、NO3--N浓度范围分别为2.52～13.27、0.11～1.70、1.64～8.31 mg/L. 焦作市湿沉降中氮的主要存在形态为NO3--N，占比达52.11%～83.92%. δ18O-NO3-值的范围为54.9‰～93.9‰，δ15N-NO3-范围为-9.8‰～+3.0‰. 非雨季δ18O-NO3-(62.5‰～93.3‰)更接近于N2O5氧化途径生成的δ18O-HNO3(100.9‰～103.1‰)，雨季δ18O-NO3-(53.2‰～73.0‰)更接近于OH氧化途径生成的δ18O-HNO3(50.9‰～60.9‰)，说明非雨季大气湿沉降NO3-主要来自于N2O5的氧化，而雨季主要来自于OH的氧化. 雨季，OH和N2O5氧化途径对湿沉降NO3-的贡献率分别为80.32%和19.67%，非雨季，两种氧化途径的贡献分别为65.37%和46.51%. 在考虑了同位素分馏情况下，基于贝叶斯模型识别了湿沉降NO3-的主要来源：土壤排放、生物质燃烧、机动车尾气排放和煤燃烧贡献率平均值分别为31.70%±4.90%、28.30%±14.00%、22.80%±12.10%、17.20%±0.08%. 该研究结论为降雨中硝酸盐的来源及形成途径提供了证据，旨在为减少城市大气中硝酸盐污染提供帮助.

关键词： NO 湿沉降氮氧同位素氧化途径来源

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感潮河流氮行为对溶解氧亏损的限定影响

中国环境科学 2023年第8期43卷 4003-4012页

作者：温婧黄邦杰黄志伟房怀阳王龙乐张英民曾凡棠杜宏伟生态环境部华南环境科学研究所广东省水与大气污染防治重点实验室国家水环境模拟与污染控制重点实验室广东广州510535

选择东江流域为研究区,监测流域溶解氧、氮浓度和氮氧多同位素时空变化,定量探究氮周转过程对河流溶解氧消耗的贡献.结果发现,河流溶解氧浓度在2.96~11.47mg/L之间变动,春夏季下游感潮河网区成为氧消耗利用和氧亏缺的热点区,其中表观耗... 详细信息

选择东江流域为研究区,监测流域溶解氧、氮浓度和氮氧多同位素时空变化,定量探究氮周转过程对河流溶解氧消耗的贡献.结果发现,河流溶解氧浓度在2.96~11.47mg/L之间变动,春夏季下游感潮河网区成为氧消耗利用和氧亏缺的热点区,其中表观耗氧量最高达4.8mg/L,并与水温和Cl^(-)浓度呈现高度相关性.然而,冬春季下游感潮河网区是不同形态氮浓度的累积区以及氮同位素发生硝化作用分馏的主要时区.基于端元混合模型和同位素瑞利分馏模型模拟可知,夏季氮主要体现为保守混合,而冬、春季氮则呈现非保守状态,并在下游河网区易发生硝化作用,其作用程度分别为14.4%和32.3%,这也分别对应着冬、春季最大约7.5%和5.9%的溶解氧消耗利用来自氨氧化耗氧.氮的环境行为对河流溶解氧的影响相对局限,特别是夏季氧亏缺问题更多地受其他因素的主导.这为当前环境管理多通过氨氮标准评价和研判溶解氧能否达标的局限认识带来新的见解,也为探索研究建立分区域、分流域的溶解氧评价和考核体系提供技术支撑.

关键词：感潮河流溶解氧亏损氮周转耗氧贡献氮氧同位素

基于多同位素的不同土地利用区域水体硝酸盐源解析

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环境科学 2021年第4期42卷 1696-1705页

作者：金赞芳胡晶吴爱静李光耀张文辽李非里浙江工业大学环境学院杭州310032

不同的土地利用类型对所在流域内的水质产生不同的影响.本研究选取典型城市河流(京杭运河杭州段)和典型山林农业区河流(余英溪)为研究对象,利用多同位素技术(δD-H_(2)O,δ^(18)O-H_(2)O,δ^(15)N-NO^(-)_(3)和δ^(18)O-NO^(-)_(3))结... 详细信息

不同的土地利用类型对所在流域内的水质产生不同的影响.本研究选取典型城市河流(京杭运河杭州段)和典型山林农业区河流(余英溪)为研究对象,利用多同位素技术(δD-H_(2)O,δ^(18)O-H_(2)O,δ^(15)N-NO^(-)_(3)和δ^(18)O-NO^(-)_(3))结合稳定同位素(stable isotope analysis in R,SIAR)模型,对运河和余英溪的硝酸盐来源进行了识别并计算了各污染源的贡献率.结果表明,运河和余英溪均存在不同程度的氮污染,运河以NO^(-)_(3)-N和NH^(+)_4-N为主,余英溪以NO^(-)_(3)-N为主.运河和余英溪水的氢氧同位素(δD-H_(2)O,δ^(18)O-H_(2)O)沿当地大气降水线分布,两者存在明显线性关系(R^(2)=0.78),表明降水是这两条河流的主要补给源.运河和余英溪水体NO^(-)_(3)的氮同位素值(δ^(15)N-NO^(-)_(3))均小于15‰,说明这两条河流中主要存在硝化作用.部分运河水样NO^(-)_(3)的δ^(15)N-NO^(-)_(3)/δ^(18)O-NO^(-)_(3)值介于1.3~2.1之间且伴随着低浓度的DO和NO^(-)_(2),可见部分运河水体存在反硝化作用.运河水样δ^(15)N-NO^(-)_(3)值(均值:6.1‰)明显高于余英溪水体δ^(15)N-NO^(-)_(3)值(均值:2.3‰).各NO^(-)_(3)源对运河的贡献率:生活污水/粪肥(37.0%)>土壤氮(35.7%)>化学肥料(19.1%)>降水(8.2%);对余英溪的贡献率:化学肥料(46.1%)>土壤氮(22.8%)>降水(17.3%)>生活污水/粪肥(13.8%).在人类活动强度大的城市区域的河流(运河)中由于生活污水的零星排放和城市降雨径流的汇入导致生活污水/粪肥类氮源的污染明显加剧.化学肥料不可避免地成为山林农业区河流(余英溪)的主要污染源,可见农业面源污染带给所在区域水体的氮污染已非常严重.人类活动强度大的区域,降水对于水体NO^(-)_(3)的贡献降低.反硝化作用产生的同位素分馏对利用SIAR模型计算各NO^(-)_(3)源的贡献率产生不同程度的影响,其中对生活污水/粪肥和化学肥料的影响很大,对土壤氮的影响其次,对降水的影响最低.

关键词：土地利用硝酸盐氢氧同位素氮氧同位素稳定同位素模型

碳氮氧同位素解析典型岩溶流域地下水中硝酸盐来源与归趋

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环境科学 2021年第5期42卷 2268-2275页

作者：任坤潘晓东梁嘉鹏彭聪曾洁中国地质科学院岩溶地质研究所桂林541004 自然资源部/广西岩溶动力学重点实验室桂林541004

利用多同位素(C、N和O)和水化学方法解析贵州八步地下河流域水体中硝酸盐(NO_(3)^(-))来源与转化过程,利用SIAR模型定量计算NO_(3)^(-)不同输入端的贡献比例.结果表明,研究区地下水NO_(3)^(-)污染严重,近38%的地下水样品NO_(3)^(-)超过... 详细信息

利用多同位素(C、N和O)和水化学方法解析贵州八步地下河流域水体中硝酸盐(NO_(3)^(-))来源与转化过程,利用SIAR模型定量计算NO_(3)^(-)不同输入端的贡献比例.结果表明,研究区地下水NO_(3)^(-)污染严重,近38%的地下水样品NO_(3)^(-)超过饮用水限值.地下水的δ^(15)N-NO_(3)值介于2.3‰~30.33‰,均值9.68‰,δ^(18)O-NO_(3)值介于2.65‰~13.73‰,均值6.64‰,δ^(18)O-H_(2)O值介于-8.83‰~-7.37‰,均值-8.18‰.同位素组成(δ^(15)N-NO_(3)、δ^(18)O-NO_(3)和δ^(18)O-H_(2)O)指示硝化作用主导着流域内氮素循环.硝化作用产生的硝酸加速了碳酸盐岩溶解,导致地下水中δ^(13)CDIC与δ^(15)N-NO_(3)存在显著负相关性(P<0.001),说明δ^(13)CDIC与δ^(15)N-NO_(3)相结合是判断岩溶水中NO_(3)^(-)转化的有效手段.地下水和地表水中NO_(3)^(-)主要来源于土壤氮、粪肥污水和铵态氮肥料,其对地下水中NO_(3)^(-)贡献率分别为36.19%、33.71%和30.1%,对地表水贡献率分别为39.15%、36.08%和24.77%.岩溶流域内污水处理应同时去除污水中的NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+),农业区应科学施肥,以有效降低地下水中NO_(3)^(-)的补给通量.

关键词：硝酸盐氮氧同位素碳同位素 SIAR模型来源解析岩溶水

济南趵突泉泉域岩溶水硝酸盐污染特征及其来源识别

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中国岩溶 2022年第6期41卷 998-1006页

作者：张海林王重林广奇徐源马雪莹关琴山东省地质矿产勘查开发局八〇一水文地质工程地质大队(山东省地矿工程勘察院) 山东济南250014 山东省地下水环境保护与修复工程技术研究中心山东济南250014

为有效防治硝酸盐污染,保障区域饮用水安全,识别硝酸盐的污染来源,在系统分析济南趵突泉水文地质条件的基础上,进行岩溶水取样调查,采用N、O双同位素技术,识别其泉域内硝酸盐的主要污染来源,并利用IsoSource模型定量计算各污染来源的贡... 详细信息

为有效防治硝酸盐污染,保障区域饮用水安全,识别硝酸盐的污染来源,在系统分析济南趵突泉水文地质条件的基础上,进行岩溶水取样调查,采用N、O双同位素技术,识别其泉域内硝酸盐的主要污染来源,并利用IsoSource模型定量计算各污染来源的贡献率。结果表明:趵突泉泉域岩溶水中硝酸盐主要污染来源有动物粪便与污水、土壤有机氮、化肥中的NH_(4)^(+);其中动物粪便与污水来源贡献率最大,均值达到51.07%,其次是土壤有机氮和化肥,均值分别为25.21%、23.71%。

关键词：硝酸盐氮氧同位素岩溶水趵突泉泉域