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铝与氮氧化物高温均相反应机理的量子化学计算研究

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含能材料 2024年第4期32卷 369-376页

作者：夏文韬杜芳李毅恒林励云屈炜宸秦瑞陶博文顾健湖北航天化学技术研究所湖北襄阳441003 航天化学动力技术重点实验室湖北襄阳441003

为了研究Al粉在氮氧化物中的燃烧特性,采用量子化学密度泛函理论ωB97X方法,研究了Al与3种氮氧化物(NO_(2)、NO和N_(2)O)的反应机理。首先,使用ωB97X‑D3方法在def2‑SVP基组水平上优化了各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,通过... 详细信息

为了研究Al粉在氮氧化物中的燃烧特性,采用量子化学密度泛函理论ωB97X方法,研究了Al与3种氮氧化物(NO_(2)、NO和N_(2)O)的反应机理。首先,使用ωB97X‑D3方法在def2‑SVP基组水平上优化了各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,通过频率分析证实中间体和过渡态的真实性,并通过内禀反应坐标(IRC)计算以进一步确定过渡态,得到了详细反应路径和机理。同时,使用双杂化泛函PWPB95结合DFT‑D3校正和def2‑TZVPP基组获得了各结构的单点能,并使用变分插值过渡态理论计算了相关反应的反应速率常数,得出每个反应的阿伦尼乌斯表达式。结果表明,Al与NO和NO_(2)的反应过程为Al与O氧原子连接形成复合物中间体后通过三元环状过渡态破坏N‑O键生成产物;Al与N_(2)O的反应时则为Al与N原子形成复合物后通过四元环状过渡态发生消除反应生成产物。通过分析各反应动力学参数得到Al与NO_(2)、NO和N_(2)O反应活化能分别为:4.3,249 kJ·mol^(-1)和13.4 kJ·mol^(-1)。在2400~4100 K,由于Al与NO_(2)和N_(2)O的反应能垒较低,反应速率均大于106 m^(3)·mol^(-1)·s^(-1),说明该反应容易发生且速率极快,Al与NO的反应能垒极高,因此其逆反应速率远大于正反应速率,且各反应反应速率受温度的影响程度为:NO>N_(2)O>NO_(2)。

关键词：铝燃烧氮氧化物密度泛函理论动力学

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氮氧化物电转化合成氨基酸研究进展

中国科学:化学 2024年第09期54卷 1506-1515页

作者：廖培森刘先龙李光琴中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室莱恩功能材料研究所绿色化学与分子工程研究院

氨基酸是构成生命体的重要“基石”之一,在生物多肽、小分子药物等领域发挥着不可或缺的作用.随着可再生能源与交叉学科的迅猛发展,绿色电合成氨基酸极具发展潜力.特别地,如能将氮氧化物（NOx）通过电催化手段精准转化成高附加值氨基酸... 详细信息

氨基酸是构成生命体的重要“基石”之一,在生物多肽、小分子药物等领域发挥着不可或缺的作用.随着可再生能源与交叉学科的迅猛发展,绿色电合成氨基酸极具发展潜力.特别地,如能将氮氧化物（NOx）通过电催化手段精准转化成高附加值氨基酸,不仅可为处理工业废气废水提供新的思路,也可为合成常规方法难以合成的非天然氨基酸提供新的合成方法,但同时也是一个重大挑战.本文回顾了NOx电转化合成氨基酸的历史进程,从NOx结构差异、碳源反应位点活性、催化剂设计与合成、体系传质等多角度总结了该领域相关研究进展、反应机理、影响系统效率的因素,为利用可再生清洁能源将NOx转化为氨基酸提供了独特视角.

关键词：氮氧化物氨基酸电催化活性氢有机氮电合成

MnCeTiO_(x)协同催化脱除氮氧化物与氯苯研究

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环境科学学报 2024年第3期44卷 345-353页

作者：汪振辉顾秋香杨波王刘莹雷玉杰黄琼陈敏东江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京信息工程大学环境科学与工程学院南京210044

垃圾焚烧过程中会产生大量的氮氧化物(NO_(x))和含氯挥发性有机物(氯苯(CB)为代表).选择性催化还原(SCR)技术中脱硝催化剂可协同脱除氮氧化物与氯苯.而针对垃圾焚烧尾气,研究和开发可在除尘后布置的中低温(<250℃)协同脱除NO_(x)与CB的... 详细信息

垃圾焚烧过程中会产生大量的氮氧化物(NO_(x))和含氯挥发性有机物(氯苯(CB)为代表).选择性催化还原(SCR)技术中脱硝催化剂可协同脱除氮氧化物与氯苯.而针对垃圾焚烧尾气,研究和开发可在除尘后布置的中低温(物的控制至关重要.本文通过溶胶凝胶法制备一系列TiO_(x)掺杂的MnCeTiO_(x)催化剂,当Mn、Ce、Ti物质的量比为5∶1∶5时,5MnCe5TiO_(x)在160~220℃反应温度区间内,对NO_(x)的脱除效率≥95%,对氯苯的脱除效率≥90%.Ti的掺杂可促进MnCeO_(x)催化剂表面缺陷、表面吸附氧及微孔的生成,提高MnCeO_(x)催化剂氧化还原性能与表面活性Mn^(4+)的浓度.同时,反应机理研究表明,MnCeTiO_(x)协同脱除催化脱除NO_(x)与CB过程中,NH3与CB会产生竞争吸附;单齿复合亚硝酸、线性亚硝酸、桥接硝酸盐等是反应的主要中间体.

关键词：氮氧化物氯苯协同脱除 MnCeTiO_(x)

燃煤耦合农林废弃物在流化床内燃烧的氮氧化物生成特性模拟研究

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动力工程学报 2024年第5期44卷 692-702页

作者：张涛戴良旭王长安杨琨袁天霖崇培安车得福上海发电设备成套设计研究院有限责任公司上海200240 西安交通大学动力工程多相流国家重点实验室西安710049

通过化学反应动力学模拟方法构建了流化床燃烧反应模型,研究了燃煤耦合农林废弃物燃烧过程中氮氧化物的生成特性与反应机理。结果表明:氮氧化物转化率随着农林废弃物掺混比例增加而增大,且随着生物质掺入量增加,转化率增长速率提高;燃... 详细信息

通过化学反应动力学模拟方法构建了流化床燃烧反应模型,研究了燃煤耦合农林废弃物燃烧过程中氮氧化物的生成特性与反应机理。结果表明:氮氧化物转化率随着农林废弃物掺混比例增加而增大,且随着生物质掺入量增加,转化率增长速率提高;燃烧温度对氮氧化物转化率的影响较大;随着燃烧系统氧体积分数增大,氮氧化物转化率先缓慢增大,在氧体积分数达到一定值后迅速增大,之后变化趋于缓慢;出于经济性与技术可行性的考量,可以选择降低风量小的燃尽风氧体积分数来进一步降低氮氧化物生成量,为实际燃煤耦合生物质燃烧锅炉控制污染物排放提供一定的技术支撑和指导意见。

关键词：燃煤耦合生物质流化床农林废弃物氮氧化物数值模拟

天津与上海35岁以上人群氮氧化物个体暴露水平及其影响因素

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北京大学学报(医学版) 2024年第4期56卷 700-707页

作者：庞博郭桐君陈曦郭华棋石嘉章陈娟王欣梅李耀妍单安琪余恒意黄婧汤乃军王艳郭新彪李国星吴少伟北京大学公共卫生学院劳动卫生与环境卫生学系天津医科大学公共卫生学院劳动卫生与环境卫生学系天津市环境营养与人群健康重点实验室上海交通大学公共卫生学院食品安全与毒理学系上海交通大学医学院附属第九人民医院西安交通大学医学部公共卫生学院劳动卫生与环境卫生学系

目的：对天津和上海35岁以上人群氮氧化物（nitrogen oxides, NOX）与二氧化氮（nitrogen dioxide, NO2）个体暴露水平进行测量，并探讨研究对象基线特征、居住环境情况及日常活动模式等因素对其影响。方法：采用定组研究，在天津和上... 详细信息

目的：对天津和上海35岁以上人群氮氧化物（nitrogen oxides, NOX）与二氧化氮（nitrogen dioxide, NO2）个体暴露水平进行测量，并探讨研究对象基线特征、居住环境情况及日常活动模式等因素对其影响。方法：采用定组研究，在天津和上海招募91名年龄35岁以上的研究对象，分别在夏季和冬季各进行3次随访（上海冬季因新型冠状病毒肺炎疫情影响只进行了1次随访）,每两次随访之间间隔至少为2个星期，有27名研究对象参与了两个季节的研究。每次随访使用Ogawa被动式采样器测量个体24 h NOX与NO2暴露浓度，通过问卷和日志收集日常活动模式信息。采用混合线性效应模型分析不同因素对NOX与NO2个体暴露水平的影响。结果：两地人群共完成349人次有效的24 h内NO2与NOX个体暴露监测，天津夏季NO2与NOX个体暴露日均值（体积分数）分别为18.0×10-9和26.2×10-9,天津冬季分别为31.0×10-9和54.9×10-9,上海夏季分别为38.7×10-9和100.0×10-9,上海冬季分别为45.5×10-9和139.2×10-9。单因素回归分析结果显示NOX与NO2个体暴露水平与城市、季节、性别、日均做饭次数以及监测站大气NO2浓度显著相关。除以上因素外，NOX个体暴露水平还与教育水平有显著关联，NO2个体暴露水平还与是否被动吸烟、日均居家时间、烹饪燃料类型、住宅与交通主干道距离、是否使用抽油烟机存在显著关联。多因素回归分析显示，NO2与NOX个体暴露水平天津显著低于上海，夏季显著低于冬季，男性NOX个体暴露水平显著高于女性。监测站NO2浓度与NO2和NOX个体暴露水平呈显著正向关联；日均做饭次数与NO2个体暴露水平之间呈显著正向关联，日均居家时间与NO2个体暴露水平之间呈显著负向关联。大气NO2浓度每升高1个四分位间距（interquartile range,IQR）,即12.7×10-9,NO2个体暴露水平上升27.5%[95%置信区间（confidence interval,CI）:17.0%～38.9%],NOX个体暴露水平上升16.1%（95%CI:7.1%～25.8%）。结论：不同季节、城市和大气NO2浓度均可以影响NO2与NOX的个体暴露水平，同时NO2个体暴露水平还受到生活习惯等因素的影响。

关键词：空气污染氮氧化物个体暴露危险因素

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铝与氮氧化物高温均相反应机理

含能材料 2024年

作者：夏文韬杜芳李毅恒林励云屈炜宸秦瑞陶博文顾健湖北航天化学技术研究所航天化学动力技术重点实验室

为了研究Al粉在氮氧化物中的燃烧特性，采用量子化学密度泛函理论ωB97X方法，研究了Al与3种氮氧化物(NO2、NO和N2O)的反应机理。首先，使用ωB97X-D3方法在def2-SVP基组水平上优化了各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型，通过频... 详细信息

为了研究Al粉在氮氧化物中的燃烧特性，采用量子化学密度泛函理论ωB97X方法，研究了Al与3种氮氧化物(NO2、NO和N2O)的反应机理。首先，使用ωB97X-D3方法在def2-SVP基组水平上优化了各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型，通过频率分析证实中间体和过渡态的真实性，并通过内禀反应坐标(IRC)计算以进一步确定过渡态，得到了详细反应路径和机理。同时，使用双杂化泛函PWPB95结合DFT-D3校正和def2-TZVPP基组获得了各结构的单点能，并使用变分插值过渡态理论计算了相关反应的反应速率常数，得出每个反应的阿伦尼乌斯表达式。结果表明，Al与NO和NO2的反应过程为Al与O氧原子连接形成复合物中间体后通过三元环状过渡态破坏N-O键生成产物；Al与N2O的反应时则为Al与N原子形成复合物后通过四元环状过渡态发生消除反应生成产物。通过分析各反应动力学参数得到Al与NO2、NO和N2O反应活化能分别为：4.3,249 kJ·mol-1和13.4 kJ·mol-1。在2400～4100 K，由于Al与NO2和N2O的反应能垒较低，反应速率均大于106m3·mol-1·s-1，说明该反应容易发生且速率极快，Al与NO的反应能垒极高，因此其逆反应速率远大于正反应速率，且各反应反应速率受温度的影响程度为：NO>N2O>NO2。

关键词：铝燃烧氮氧化物密度泛函理论动力学

SPE-UPLC-MS/MS法同时测定花草茶中的7种吡咯里西啶类生物碱及其氮氧化物

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中国酿造 2024年第7期43卷 251-256页

作者：吴钟玲何仲强黄志宁苏锐芬陈丽婷钟俊威广州质量监督检测研究院、广州市NQI-质量安全科技协同创新中心广东广州511447 广州市标准化研究院广东广州510110

该研究建立了同时测定花草茶中7种吡咯里西啶类生物碱及其氮氧化物(野百合碱、野百合碱-N-氧化物、立可沙明碱、立可沙明碱-N-氧化物、天芥菜碱、天芥菜碱-N-氧化物、千里光宁碱)的固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱(SPE-UPLC-MS/MS)分... 详细信息

该研究建立了同时测定花草茶中7种吡咯里西啶类生物碱及其氮氧化物(野百合碱、野百合碱-N-氧化物、立可沙明碱、立可沙明碱-N-氧化物、天芥菜碱、天芥菜碱-N-氧化物、千里光宁碱)的固相萃取-超高效液相色谱-串联质谱(SPE-UPLC-MS/MS)分析方法。样品用0.1 mol/L盐酸溶液提取,经MCX固相萃取柱净化后,样液通过Poroshell 120 EC-C_(18)色谱柱(150 mm×3.0 mm,2.7μm)分离,电喷雾正离子多反应监测(MRM)模式检测。结果表明,7种吡咯里西啶类生物碱及其氮氧化物在1.0~50μg/L线性范围呈良好的线性关系,相关系数(R^(2))均>0.998;方法检出限(LOD)和定量限(LOQ)分别为0.3μg/kg和1.0μg/kg。平均加标回收率为81.8%~98.8%,精密度试验结果相对标准偏差(RSD)为1.98%~7.08%。对20个花草茶样品进行检测结果发现,其中有2个样品检出千里光宁碱,分别为18.2μg/kg和33.5μg/kg。该方法快速准确,准确度高,精密度好,适用于花草茶中的吡咯里西啶类生物碱及其氮氧化物的同时测定。

关键词：超高效液相色谱-串联质谱法固相萃取花草茶吡咯里西啶类生物碱氮氧化物

宽带腔增强氮氧化物分析仪软件系统设计与实现

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宽带腔增强氮氧化物分析仪软件系统设计与实现

作者：杜万里安徽建筑大学

学位级别：硕士

随着经济的快速发展,工业化的步伐显著加快,其背后的大气环境危害问题日益凸显。氮氧化物(NOx,包括一氧化氮（NO）和二氧化氮（NO2）)作为大气主要污染物,对人类健康和生态系统有着极大的危害,因此准确监控和测量大气NOx的浓度有着重要... 详细信息

随着经济的快速发展,工业化的步伐显著加快,其背后的大气环境危害问题日益凸显。氮氧化物(NOx,包括一氧化氮（NO）和二氧化氮（NO2）)作为大气主要污染物,对人类健康和生态系统有着极大的危害,因此准确监控和测量大气NOx的浓度有着重要的意义。基于LED的非相干宽带腔增强吸收光谱技术（BBCEAS）,具有高分辨率、高灵敏度等优点,是NOx探测中最常用的手段之一。常规气体检测平台使用的操作软件多为基于Lab VIEW开发的系统,其存在兼容性差、运行资源消耗大、版本兼容等问题,亟需对当前软件系统改进,以实现长期氮氧化物连续有效的稳定测量。本文依据NOx分析仪软件系统需求,设计了宽带腔增强氮氧化物分析仪软件系统,与BBCEAS检测仪器紧密结合实现了NOx的有效监测。该软件系统基于Windows操作系统并采用WinForm平台设计具有清晰的设计逻辑和友好的用户界面,结合UI工具解决了WinForm平台缺乏丰富的图形和动画效果的传统问题。本软件系统采用多窗体应用程序,通过委托和事件将代码的各部分解耦,使组件之间的依赖关系更清晰,减少代码的复杂性,软件更容易维护和扩展。软件设计中加入可视化图表、状态信息等,对目标数据和操作逻辑有直观的体现。通过高效稳定的通信机制,实现与采集卡和光谱仪的实时通信,确保数据的准确获取和处理。数据保存提供My SQL数据库保存和txt文本文档保存,对数据安全性和数据处理有可靠的支撑。此外,软件系统添加了高反射镜面反射率标定单元模块,免去了人工标定的复杂过程,更加满足自动化测量需求。软件功能设计与整体部署完成后,结合NOx分析仪,对软件系统各个模块开展功能测试,对比标定镜面反射率、零空气测量、实时大气NOx浓度测量。软件系统自动化运行,长时间工作良好,提供了一种操作性强、长期稳定的新平台。图42表8参数32

关键词：自动标定氮氧化物软件系统 WinForm

铜锰改性小孔分子筛的制备及其在氨选择性催化还原氮氧化物中的应用研究

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铜锰改性小孔分子筛的制备及其在氨选择性催化还原氮氧化物中的应...

作者：徐朝阳山东师范大学

学位级别：硕士

当今世界,工业化进程加快,汽车尾气和工业排放的氮氧化物浓度增加,进而导致了酸雨、光化学烟雾的产生和臭氧层的破坏,氮氧化物不仅会影响生态环境还会危害人的神经系统进而影响身体健康。由于氮氧化物带来的诸多不利影响,世界各地的科... 详细信息

当今世界,工业化进程加快,汽车尾气和工业排放的氮氧化物浓度增加,进而导致了酸雨、光化学烟雾的产生和臭氧层的破坏,氮氧化物不仅会影响生态环境还会危害人的神经系统进而影响身体健康。由于氮氧化物带来的诸多不利影响,世界各地的科研人员正在积极努力进行方法改进与实验探索用于减少氮氧化物的浓度。选择性催化还原技术（SCR）因为具备高效的脱硝效率和较低成本被认为是有效减少氮氧化物的方法之一。已知沸石分为八元环的小孔沸石、十元环的中孔沸石、十二元环的大孔沸石和超过十二元环的特大孔沸石。小孔沸石因为它的孔径小所以结构比较稳定,可以有效限制骨架脱铝产物和HC（碳氢）化合物在沸石孔道内的扩散,从而具有较高的水热稳定性和对HC中毒的耐受性,因此沸石分子筛的选择性催化还原技术已经被广泛应用于汽车尾气的处理。基于以上优点选择八元环的小孔沸石作为研究对象,八元环小孔沸石的种类繁多,目前已知的八元环硅铝沸石有四十余种,本文选择研究的是小孔分子筛CHA构型里的SSZ-13和AEI构型里的SSZ-39。本论文主要从以下几个方面进行:铜基催化剂在低温有较好的催化活性,但是单纯的Cu基催化剂高温活性与水热稳定性不佳。为解决此问题,本文在第一部分采用绿色、廉价的模板剂四乙烯五胺,通过一步法首先合成Cu-SSZ-13,然后通过离子交换法将Mn交换上去,制备了Mn/Cu-SSZ-13催化剂。在实验中考察了不同金属（Mn或Fe）、(Mn)离子浓度和交换时长对催化剂反应活性的影响。发现双金属的Mn/Cu催化剂的NH-SCR性能比单金属Cu催化剂的性能提升了30%以上,双金属Mn/Cu催化剂在150-400℃的NH-SCR性能接近100%,即使在550℃高温下还保持着80%以上的催化效率;750℃水热老化后的样品在550℃还保留着50%以上的催化效率比单金属催化剂提升约40%。Mn/Cu-SSZ-13在Mn浓度为0.5mol/L时交换3 h样品的NH-SCR效果最优。第二部分,上述制备的CHA构型的小孔分子筛,虽然具有优异的低温催化性能,但是该催化剂水热稳定性较差,当老化至800℃时,催化活性急速下降,为解决该问题,本文在第二部分合成了AEI构型的Cu-SSZ-39催化剂。SSZ-39催化剂和CHA构型催化剂都是八元环的小孔分子筛,但是SSZ-39具有优异的抗老化性能。在实验过程中发现,单纯的SSZ-39没有催化性能,只有负载金属离子后,才能表现出催化性能;还发现SSZ-39的合成条件严苛,条件稍加改变就会转晶失败;在合成过程中,使用微波辅助技术可以大大缩短反应时间致使样品成功转晶。在实验中,考察了水热合成时间、Cu离子交换浓度和交换时长对NH-SCR性能的影响。水热法合成的Cu-SSZ-39在250-550℃范围内NO去除率约100%,微波法合成的Cu-SSZ-39在175-550℃范围内NO转化率在90%以上,800℃水热老化后NO催化率仍然保持80%的催化活性,水热法与微波法合成的样品与0.2 M硝酸铜交换5 h的NO去除率效果最佳。

关键词：氮氧化物 NH3-SCR Mn/Cu-SSZ-13分子筛 Cu-SSZ-39分子筛水热稳定性