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氨基羟基脲与Pu(Ⅳ)的还原动力学研究

原子能科学技术 2011年第3期45卷 277-281页

作者：肖松涛叶国安刘协春罗方祥兰天李峰峰中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

研究了氨基羟基脲(HSC)与Pu(Ⅳ)的还原反应动力学,其动力学方程式为:-dc(Pu(Ⅳ))/dt=kc(Pu(Ⅳ))c1.06(HSC)c-0.43(H+)c-0.58(NO3-),在22.1℃时反应速率常数k=(11.8±1.1)(mol/L)-0.046.s-1,活化能为(71.0±1.0)kJ/mol。研究了氨基羟基脲浓度、H+浓度、硝酸根浓度、Fe3+浓度、UO22+浓度对氨基羟基脲与Pu(Ⅳ)还原反应速率的影响,增加氨基羟基脲浓度,降低H+浓度、硝酸根浓度,Pu(Ⅳ)还原速度增加;UO22+浓度和Fe3+浓度对Pu(Ⅳ)还原速度基本无影响。

关键词： Pu(Ⅳ) 氨基羟基脲还原反应反应速率

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氨基羟基脲与HNO_2氧化还原反应研究

原子能科学技术 2011年第4期45卷 402-406页

作者：肖松涛叶国安刘协春罗方祥李会荣李峰峰中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

研究了高氯酸介质中氨基羟基脲与HNO2的还原反应动力学,其动力学方程式为-dc(HNO2)/dt=kc(HNO2)c0.25(HSC)c0.42(H+),在1.0℃时反应速率常数k=(1.05±0.05)(mol/L)-0.67·s-1,活化能为(73.1±3.0)kJ/mol。研究了氨基羟基脲浓度、H+浓度、硝酸根浓度对氨基羟基脲与HNO2还原反应速率的影响。结果表明:增加氨基羟基脲浓度和H+浓度,HNO2还原速度增加;高氯酸根浓度对氨基羟基脲还原HNO2速率基本无影响。

关键词：氨基羟基脲亚硝酸还原反应反应速率

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氨基羟基脲脉冲辐解研究

核化学与放射化学 2020年第4期42卷 226-234,I0003页

作者：郭建华肖松涛叶国安欧阳应根赵晶中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

研究了脉冲辐解过程中氨基羟基脲与水辐解活性粒子(e-aq、·OH和·H)及单电子氧化剂·CO-3的反应动力学过程。反应近似为准一级反应,反应速率常数分别为k(e-aq)=1.41×10^8 L/(mol·s)、k(·OH)=1.05×10^10 L/(mol·s)、k(·H)=2.68×1... 详细信息

研究了脉冲辐解过程中氨基羟基脲与水辐解活性粒子(e-aq、·OH和·H)及单电子氧化剂·CO-3的反应动力学过程。反应近似为准一级反应,反应速率常数分别为k(e-aq)=1.41×10^8 L/(mol·s)、k(·OH)=1.05×10^10 L/(mol·s)、k(·H)=2.68×10^5 L/(mol·s)、k(·CO-3)=4.25×10^8 L/(mol·s)。其中氨基羟基脲与·OH的反应速率常数最大,故在辐解过程中其为主要反应。

关键词：氨基羟基脲脉冲辐解反应动力学反应速率常数

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氨基羟基脲应用于钚净化浓缩循环

核化学与放射化学 2020年第5期42卷 325-329,I0002页

作者：杨贺肖松涛刘协春丛海峰兰天欧阳应根王玲钰中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

进行了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%(体积分数,下同)磷酸三丁酯(TBP)/煤油中高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的还原反萃行为研究,并采用试管串级实验对HSC在钚净化浓缩循环中反萃段工艺进行了验证。结果表明:HSC能有效地实现有机相中高浓Pu(... 详细信息

进行了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%(体积分数,下同)磷酸三丁酯(TBP)/煤油中高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的还原反萃行为研究,并采用试管串级实验对HSC在钚净化浓缩循环中反萃段工艺进行了验证。结果表明:HSC能有效地实现有机相中高浓Pu(Ⅳ)的反萃;采用13级逆流反萃试管串级实验(还原反萃段10级,补充萃取段3级),对PUREX流程钚净化浓缩反萃段工艺进行了验证,在相比(2BF∶2BX∶2BS)为1∶0.25∶0.15的条件下,Pu的收率为99.99%;钚中去铀的分离因子SF(U/Pu)=3.7×10^5。HSC作为还原反萃剂,可以实现30%TBP/煤油中高浓度Pu(Ⅳ)的有效反萃,在钚净化浓缩循环工艺中有良好的应用前景。

关键词：氨基羟基脲还原反萃钚净化浓缩循环 Pu(Ⅳ)

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氨基羟基脲与Np(Ⅵ)的还原动力学

核化学与放射化学 2018年第6期40卷 359-365页

作者：王妍肖松涛兰天刘协春欧阳应根李辉波中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

研究了氨基羟基脲(HSC)浓度、H^+浓度、NO_3^-浓度、Fe3+浓度、UO2+2浓度、反应温度对氨基羟基脲与Np(Ⅵ)还原反应速率的影响,获得了其动力学方程。实验结果表明:增加氨基羟基脲浓度和提高反应温度,降低H^+浓度和NO_3^-浓度,可以提高氨... 详细信息

研究了氨基羟基脲(HSC)浓度、H^+浓度、NO_3^-浓度、Fe3+浓度、UO2+2浓度、反应温度对氨基羟基脲与Np(Ⅵ)还原反应速率的影响,获得了其动力学方程。实验结果表明:增加氨基羟基脲浓度和提高反应温度,降低H^+浓度和NO_3^-浓度,可以提高氨基羟基脲与Np(Ⅵ)还原速率;在UO2+2存在或Fe3+浓度小于1×10-3 mol/L时,对氨基羟基脲与Np(Ⅵ)的还原没有明显影响。氨基羟基脲还原Np(Ⅵ)的动力学方程式为:-dc(Np(Ⅵ))/dt=kc(Np(Ⅵ))c2.52(HSC)c-0.53(H+)c-0.61(NO_3^-),在4.00℃时k=(1 037±60)(mol/L)-1.40·s-1,活化能Ea=(64.03±6.4)kJ/mol。

关键词： Np(Ⅵ) 氨基羟基脲还原反应反应速率

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氨基羟基脲还原反萃高浓度Pu(Ⅳ)

核化学与放射化学 2020年第1期42卷 30-36,I0004页

作者：沈振芳王玲钰肖松涛兰天丛海峰欧阳应根中国原子能科学研究院放射化学研究所

采用氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液研究了从30%(体积分数,下同)TBP/煤油中还原反萃高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的性能,并与羟胺-肼(HAN-HN)、N,N-二甲基羟胺-单甲基肼(DMHAN-MMH)在钚净化浓缩循环中反萃行为进行了对比。结果表明:在一定HSC浓度... 详细信息

采用氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液研究了从30%(体积分数,下同)TBP/煤油中还原反萃高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的性能,并与羟胺-肼(HAN-HN)、N,N-二甲基羟胺-单甲基肼(DMHAN-MMH)在钚净化浓缩循环中反萃行为进行了对比。结果表明:在一定HSC浓度下,适当延长相接触时间、减小相比(o/a)、降低酸度和提高温度,均有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃。HSC作为还原反萃剂,可以有效实现30%TBP/煤油中高浓钚的反萃,反萃效果较其它几种还原剂更好,有望在先进二循环流程的钚净化浓缩工艺中得到应用。

关键词：氨基羟基脲还原反萃 Pu(Ⅳ)

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后处理料液中氨基羟基脲的分析方法研究

原子能科学技术 2019年第5期53卷 789-796页

作者：钱红娟王玲张丽华刘焕良范德军中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

氨基羟基脲(HSC)是一种新型无盐试剂,可有效控制后处理料液中钚的价态,实现铀钚分离和钚的纯化,其含量是后处理工艺中的一项重要参数,需准确测定。本文根据HSC和对二甲氨基苯甲醛在酸性介质中发生显色反应,其产物在456 nm处有明显特征... 详细信息

氨基羟基脲(HSC)是一种新型无盐试剂,可有效控制后处理料液中钚的价态,实现铀钚分离和钚的纯化,其含量是后处理工艺中的一项重要参数,需准确测定。本文根据HSC和对二甲氨基苯甲醛在酸性介质中发生显色反应,其产物在456 nm处有明显特征吸收的原理,建立了后处理料液中HSC的分析方法,并优化了分析条件。结果表明,HSC的最佳测量条件为测量波长456 nm、显色温度80～90℃(水浴)、显色时间45 min,NO^-_2、Fe^(3+)、N_2H_4及其他共存组分对HSC的测定无明显影响。HSC含量在2.5～60.0μmol/L范围内符合比耳定律,R^2为0.999 9,测量精密度优于5.0%。在45 d内工作曲线重复性好,具有良好的长期稳定性。真实样品的测量结果显示,其重加回收率在99%～105%之间。

关键词：氨基羟基脲对二甲氨基苯甲醛后处理料液光度法

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氨基羟基脲反萃TBP中的Np(Ⅳ)

核化学与放射化学 2013年第5期35卷 275-278页

作者：周贤明叶国安肖松涛张虎罗方祥中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

为有效提高铀中除镎的分离效果,对氨基羟基脲反萃30%TBP-煤油中Np(Ⅳ)的性能进行了研究,探讨了反萃剂浓度、酸度、温度、反萃时间、相比、有机相铀浓度对Np(Ⅳ)反萃率的影响。单级研究结果表明,氨基羟基脲能有效反萃TBP中Np(Ⅳ)。使用... 详细信息

为有效提高铀中除镎的分离效果,对氨基羟基脲反萃30%TBP-煤油中Np(Ⅳ)的性能进行了研究,探讨了反萃剂浓度、酸度、温度、反萃时间、相比、有机相铀浓度对Np(Ⅳ)反萃率的影响。单级研究结果表明,氨基羟基脲能有效反萃TBP中Np(Ⅳ)。使用氨基羟基脲为反萃剂的台架实验结果表明,6级反萃对1BU中Np的净化系数为20。

关键词： Np(Ⅳ) 氨基羟基脲反萃

单一还原剂氨基羟基脲净化PUREX流程铀纯化循环中的钌

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核化学与放射化学 2020年第2期42卷 72-77页

作者：肖松涛叶国安丛海峰欧阳应根刘协春兰天王玲钰中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

钌是重要的裂变产物之一,在核燃料后处理的铀纯化循环中通过预处理工艺改变钌的化学形态可改进钌的净化效果。采用氨基羟基脲(HSC)作为预处理工艺中的还原剂,研究还原剂浓度、预处理酸度、预处理温度等因素对钌的预处理效果的影响,并进... 详细信息

钌是重要的裂变产物之一,在核燃料后处理的铀纯化循环中通过预处理工艺改变钌的化学形态可改进钌的净化效果。采用氨基羟基脲(HSC)作为预处理工艺中的还原剂,研究还原剂浓度、预处理酸度、预处理温度等因素对钌的预处理效果的影响,并进行铀纯化循环萃取净化工艺的台架试验验证。结果表明:氨基羟基脲作为预处理试剂对提高铀纯化循环中钌的净化系数具有明显作用;在铀纯化循环台架温试验中钌的净化系数为1455,在PUREX流程中具有良好的应用前景。

关键词：氨基羟基脲铀纯化循环钌净化系数