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太阳能学报 1986年第4期7卷 400-406页

作者：王德军肖良质李铁津洪广言吉林大学化学系中国科学院长春应用化学研究所

本文报道了以SrTiO3为基质、掺杂RE3+及Fe3+对光解水还原氮的效率影响,提出易变价的Eu3+和Tb3+可能分别作为催化剂表面光生电子和空穴的捕获中心,从而减小它们的复合速率的看法。并对这类光催化剂上所发生的固氮过程进行了解释。

关键词：光催化剂固氮空穴氨产率 NH 氮代谢载流子(半导体) SrTiO3 光反应器光生电子 Fe RE

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电化学反应提高合成氨产率

石油石化绿色低碳 2023年第1期8卷 77-77页

作者：白莎(摘译) 不详

据报道,研究人员可通过氮气和电力以近100%的效率合成氨。氨是全球粮食生产的关键肥料,目前氨生产工艺消耗能源约占全球总能源的1%,新工艺可能比目前的氨生产工艺更环保。全球大部分氨通过哈伯-博施工艺合成,该工艺采用从化石燃料原料... 详细信息

据报道,研究人员可通过氮气和电力以近100%的效率合成氨。氨是全球粮食生产的关键肥料,目前氨生产工艺消耗能源约占全球总能源的1%,新工艺可能比目前的氨生产工艺更环保。全球大部分氨通过哈伯-博施工艺合成,该工艺采用从化石燃料原料中生产的氢气与氮气结合制成氨。工业生产力研究所表示,2010年合成氨工艺排放了约4.51亿吨二氧化碳。

关键词：合成氨工艺二氧化碳电化学反应工业生产力化石燃料工艺合成氨产率生产工艺

交流磁场对M-BTC材料电化学氮还原(NRR)性能的影响

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湖南大学学报（自然科学版） 2022年第6期49卷 162-171页

作者：高朋召张佩李玉玲马冯覃航刘小磐郭文明肖汉宁湖南大学材料科学与工程学院湖南长沙410082 湖南中泰特种装备有限责任公司湖南常德415211 湖南文理学院化学与材料工程学院湖南常德415000

本文采用水热法合成了四种MOFs催化剂,分别通过XRD、SEM及IR表征了催化剂的组成和微观结构,进而研究了催化剂的NRR活性,最后探究了交流磁场对催化剂NRR活性的影响及作用机制.结果表明:四种催化剂中,Fe-BTC在-0.376 V(***)和80℃时具有... 详细信息

本文采用水热法合成了四种MOFs催化剂,分别通过XRD、SEM及IR表征了催化剂的组成和微观结构,进而研究了催化剂的NRR活性,最后探究了交流磁场对催化剂NRR活性的影响及作用机制.结果表明:四种催化剂中,Fe-BTC在-0.376 V(***)和80℃时具有最高的氨产率和法拉第效率,分别为3.63×10^(-10) mol s^(1) cm^(-2)和0.31%;在恒电位下,当交流磁场的强度为4.355 mT,频率为50 kHz时,催化剂的氨产率和法拉第效率最大,分别为3.61×10^(-9) mol s^(-1) cm^(-2)和5.67%,比无磁场时分别提高约10倍和18倍,这种增效一方面源于交流磁场增加了N_(2)在Fe-BTC表面的吸附量,另一方面,交流磁场产生的感应电动势与电场本身的电势的叠加作用,为NRR反应提供了额外能量所致.

关键词：电催化氮还原反应金属有机框架交流磁场氨产率法拉第效率

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铜掺杂氮化碳电催化硝酸盐产氨性能研究

化学学报 2024年第3期82卷 295-302页

作者：韩晶廖润华邓文强梁博宇周雨晴任帅洪燕景德镇陶瓷大学材料科学与工程学院景德镇333403

NH_(3)是硝酸盐还原产物之一,不仅在工业中需要大量应用,在清洁生产过程中也是一种非常有前途的能源载体,现有的哈伯-博施(Haber-Bosch)工艺生产NH_(3)会对大气环境造成危害,而电催化法由于便捷、安全且能够在常温和常压下催化合成NH_(3... 详细信息

NH_(3)是硝酸盐还原产物之一,不仅在工业中需要大量应用,在清洁生产过程中也是一种非常有前途的能源载体,现有的哈伯-博施(Haber-Bosch)工艺生产NH_(3)会对大气环境造成危害,而电催化法由于便捷、安全且能够在常温和常压下催化合成NH_(3)成为最近研究的热点.本实验以3-氨基-1,2,4三唑为前驱体,利用热解法先合成C_(3)N_(5),再通过调控铜元素的比例在煅烧条件下合成Cu-C_(3)N_(5),合成一系列材料形貌、晶体构相、化学价态存在差异的C_3N_5基催化剂,并评价这些催化剂的电化学性能以及电催化硝酸盐还原产氨性能,通过在0.1 mol/L KOH+0.1 mol/L KNO_(3)混合电解液中进行1h电解实验后发现,氨气产量和法拉第效率可以达到0.541 mmol·h^(-1)·mg_(cat)^(-1)87.79%,远远高于C_3N_5,且该催化剂在循环试验和长时间实验中具有良好的活性和稳定性,表明在电催化硝酸盐领域中具有一定的研究价值.

关键词：电催化还原氨产率法拉第效率 C_3N_5基催化剂硝酸盐

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过渡金属纳米材料在电催化氮还原中的应用

中国材料进展 2022年第8期41卷 617-623页

作者：陈语馨顾佳俊上海交通大学金属基复合材料国家重点实验室上海200240

氨是一种重要的化工原料和新型储能物质,但其传统生产流程能耗巨大,且会排放大量的温室气体CO_(2)。为了使人工产氨绿色化、环保化,电催化氮还原反应(nitrogen reduction reaction,NRR)成为了最具发展前景的人工产氨技术手段之一,但目... 详细信息

氨是一种重要的化工原料和新型储能物质,但其传统生产流程能耗巨大,且会排放大量的温室气体CO_(2)。为了使人工产氨绿色化、环保化,电催化氮还原反应(nitrogen reduction reaction,NRR)成为了最具发展前景的人工产氨技术手段之一,但目前氨产率与法拉第效率仍未有较大突破,亟需探索新型催化材料。为了控制催化剂成本,结合已有催化剂电催化性能的表现,过渡金属纳米材料催化剂在当今NRR研发工作中占据越来越高的地位。针对过渡金属纳米材料,从NRR的反应机理(解离式机理、缔合式机理与酶促式机理)出发,结合密度泛函理论(density functional theory,DFT)计算研究成果,综述了过渡金属氧化物、过渡金属氮化物、过渡金属磷化物、过渡金属碳化物、过渡金属硼化物、过渡金属硫化物,以及上述化合物的复合材料在NRR领域的研究进展,并对有利于提升氨产率与法拉第效率的研究策略做了总结,包括催化剂的晶面调控、尺寸与形貌调控、空穴调控、原子掺杂与应力调控等。过渡金属纳米材料面向NRR领域的研究正在持续发展,不断提升氨产率与法拉第效率,为未来NRR的工业化产氮提供了有力支撑。

关键词：电催化氮还原反应过渡金属氨产率法拉第效率

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CaO改性Al_2O_3催化剂对DBD等离子体催化合成氨的影响

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现代化工 2016年第7期36卷 127-130页

作者：聂勇宋小芳诸葛绍渊卢美贞陈平计建炳浙江工业大学化工学院浙江杭州310014

采用浸渍法制备不同质量分数的CaO改性Al2O3催化剂(CaO-Al2O3),进一步浸渍Ru制备钌基催化剂(Ru/CaOAl_2O_3),运用BET、TEM、NH3-TPD等手段对改性催化剂进行表征,并考察改性催化剂在DBD等离子体反应器中合成氨的活性。结果表明,CaO的添加... 详细信息

采用浸渍法制备不同质量分数的CaO改性Al2O3催化剂(CaO-Al2O3),进一步浸渍Ru制备钌基催化剂(Ru/CaOAl_2O_3),运用BET、TEM、NH3-TPD等手段对改性催化剂进行表征,并考察改性催化剂在DBD等离子体反应器中合成氨的活性。结果表明,CaO的添加使Al_2O_3催化剂比表面积提高,但达到一定量时开始下降。进一步负载Ru后比表面积有所增加,同时,CaO能提高Ru在催化剂上分散度。此外,CaO和Ru的添加还可以改变催化剂表面酸强度和酸量。CaO的添加可有效提高催化剂在DBD等离子反应器中合成氨的活性,但达到一定量后增加不明显。进一步负载Ru后催化剂活性又会提高,Ru/5%CaO-Al_2O_3活性最大,其NH3-TPD在200℃附近氨脱附强度最大又使其氨产率和能量产率在240℃附近达到最大。

关键词：改性钌基催化剂酸强度酸量氨产率能量产率

DBD等离子体催化合成氨与系统谐振的相关性

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浙江工业大学学报 2016年第6期44卷 665-670页

作者：聂勇宋小芳诸葛绍渊卢美贞陈平计建炳浙江工业大学化学工程学院浙江杭州310014

为了研究介质阻挡放电(DBD)等离子体催化合成氨与谐振的相关性,在DBD等离子体反应器内,分别考察了操作参数(输入电压、气体总流量及V(N2)∶V(H2))和结构参数(有无催化剂填充、放电区宽度及催化剂粒径)对氨产率(单位时间氨产量)和DBD系... 详细信息

为了研究介质阻挡放电(DBD)等离子体催化合成氨与谐振的相关性,在DBD等离子体反应器内,分别考察了操作参数(输入电压、气体总流量及V(N2)∶V(H2))和结构参数(有无催化剂填充、放电区宽度及催化剂粒径)对氨产率(单位时间氨产量)和DBD系统谐振特性的影响,进一步阐述DBD等离子体催化合成氨与谐振的相关性.结果表明:DBD谐振频率处氨产率最高;输入电压和放电区宽度增加,DBD谐振频率减小,而DBD谐振频率的减小有利于氨产率的提高;气体总流量、V(N2)∶V(H2)、有无催化剂填充和催化剂粒径对DBD谐振特性影响不大,但提高气体总流量、增加V(N2)∶V(H2)、填充催化剂和减小催化剂粒径有利于氨产率的提高,研究结果为DBD等离子体催化合成氨工艺优化提供依据.

关键词：介质阻挡放电等离子体催化合成氨谐振氨产率

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氮还原电催化材料的制备及其性能研究

氮还原电催化材料的制备及其性能研究

作者：王莹常州大学

学位级别：硕士

氨是大多数肥料的基础,也是可再生能源,迫切需要开发可持续的生产方法。电催化N还原反应(NRR)因可在常温常压下高效固氮而被认为是一种很有前途的合成NH的方法,有望用于替代传统的Haber-Bosch工艺。现有NRR反应中存在氨产率和法拉第效... 详细信息

氨是大多数肥料的基础,也是可再生能源,迫切需要开发可持续的生产方法。电催化N还原反应(NRR)因可在常温常压下高效固氮而被认为是一种很有前途的合成NH的方法,有望用于替代传统的Haber-Bosch工艺。现有NRR反应中存在氨产率和法拉第效率低的缺点,需要设计和制备高效的电催化剂。本论文设计制备了性能优异的MOF衍生物的碳材料和金属有机配合物,用于NRR的电催化剂。主要研究内容包括:(1)采用六水合氯化镍和对苯二甲酸为原料经水热法制备了金属-有机框架材料(MOF),并进一步高温热处理获得衍生的催化剂片状纳米材料,将其应用于NRR反应的电催化剂。研究发现,在0.1 mol L KOH电解质溶液中,Ni/C在-0.9 V(***)下的最大的氨产率为66.57μg h mg,法拉第效率(FE)达33.67%,且显示了良好的电化学稳定性。(2)设计制备了二维纳米片状Fe-四吡啶并吩嗪(Fe-TPPHZ)催化剂,首次用于NRR过程。Fe-TPPHZ催化剂在室温条件下表现出显着的NRR活性,在-0.3 V(***)下的NH产率达29.07μg h mg,FE为11.5%。8个循环后氨的产率为24.62μg h mg,保留率为84.7%。(3)采用水热法设计制备出Bi-四吡啶并吩嗪(Bi-TPPHZ)纳米材料,引入新的金属有机配合物,并将其应用于固定N的有效NRR电催化剂。其在-1.6 V(***)条件下NH产率为45.7μg h mg,FE为4.13%。循环测试6次后仍然能够保持很好的催化性能,电解12 h也能保持良好的电流密度稳定性。

关键词：非贵金属催化剂电催化氮还原水热法 TPPHZ 氨产率

钼基纳米材料的制备以及电催化氮还原性能的研究

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钼基纳米材料的制备以及电催化氮还原性能的研究

作者：王静兰州交通大学

学位级别：硕士

氨(NH)是一种重要的化工原料,它能够应用于化肥等诸多领域。对于农业而言,NH是氮肥的主要成分,而氮肥可以提高农作物的产量。NH还能够用于生产多种化学药品,包括炸药、塑料、合成纤维、树脂和工业制冷剂等。在多种新能源中,NH被认为是... 详细信息

氨(NH)是一种重要的化工原料,它能够应用于化肥等诸多领域。对于农业而言,NH是氮肥的主要成分,而氮肥可以提高农作物的产量。NH还能够用于生产多种化学药品,包括炸药、塑料、合成纤维、树脂和工业制冷剂等。在多种新能源中,NH被认为是有吸引力的清洁高效的能源。如今,Haber-Bosch工艺是工业产NH的主要工艺,该工艺会产生大量的温室气体,容易造成环境污染。因此,寻找一种清洁、可持续的NH生产工艺是非常有必要的。电催化氮还原(NRR)被认为是在环境条件下生产NH的一种高效、清洁和可持续的方法。然而,这种电化学方法的发展在实践中受到很大的阻碍。由于N分子断裂N≡N三键很困难以及竞争的析氢反应(HER)的存在导致NRR反应效率低下。目前最大的挑战是怎样在环境条件下开发出高NRR活性的催化剂。许多实验和理论研究表明Mo具有类固氮酶催化机理和高催化加氢能力,因此Mo基纳米材料能够成为潜在的NRR催化剂。本文主要研究两种Mo基催化剂:MoO/RGO(还原氧化石墨烯)和Fe MoS。通过XRD、TEM、SEM和XPS对所合成催化剂的形貌、结构进行表征,通过LSV、CV和计时电流进行电化学性能测试,通过密度泛函理论(DFT)计算,研究了催化剂的NRR的催化机理。(1)以钼酸铵和氧化石墨烯为前驱体,通过微波法合成了MoO/RGO纳米复合材料。实验结果表明,MoO纳米粒子均匀密集地负载在了RGO表面。电催化性能测试显示,MoO/RGO纳米复合材料的NH产率为37.4μg hmg,法拉第效率(FE)为6.6%,优于单独的RGO和MoO。MoO/RGO纳米复合材料同时具有很好的长时稳定性和循环稳定性。DFT计算表明,与单独的MoO相比,MoO/RGO纳米复合材料与*NH具有更强的电子相互作用,并且从活性Mo位向*NH贡献了更多的电子,从而大大降低了决速步骤*N→*NH的形成能垒,加速了NRR反应的进行。(2)以FeCl、NaMoO和硫代乙酰胺为前驱体,通过两步水热法合成了Fe MoS纳米棒。实验结果表明,合成的Fe MoS纳米棒具有高的结晶度。电催化性能测试显示,Fe MoS纳米棒的NH产率为65.3μg h mg,FE为19.2%。Fe MoS纳米棒同时具有良好的长时稳定性和循环稳定性。DFT计算表明:Fe MoS上暴露于表面的Fe位点是N吸附、激活、加氢反应的主要活性位点,并且能有效阻止HER副反应的发生,提高了N→NH的转换效率。

关键词：电催化氮还原钼基纳米材料氨产率法拉第效率密度泛函理论计算

钯修饰碳基催化剂的制备及其电化学合成氨研究

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钯修饰碳基催化剂的制备及其电化学合成氨研究

作者：王英超太原理工大学

学位级别：硕士

氨气在工农业生产及能源储存与转化等方面发挥重要作用。目前,工业上合成氨主要依赖哈伯(Haber-Bosch)法,其工艺流程复杂、转化率低、能耗大、对环境污染严重。尽管研究人员不断开发新型催化剂并对工艺进行持续改善,仍然无法从根本上改... 详细信息

氨气在工农业生产及能源储存与转化等方面发挥重要作用。目前,工业上合成氨主要依赖哈伯(Haber-Bosch)法,其工艺流程复杂、转化率低、能耗大、对环境污染严重。尽管研究人员不断开发新型催化剂并对工艺进行持续改善,仍然无法从根本上改变极端苛刻的反应条件,更加难以突破合成氨的热力学限制。因此,急需寻求一种可替代传统方法的环境友好型合成氨方式。电化学合成氨是一种颇具前景的途径,利用丰富的水和氮气为原料,以可再生电能驱动在常温常压实现氮还原反应(NRR)合成氨,克服了热力学限制。然而,由于氮气在水中的溶解度低、氮氮三键不易断裂、存在竞争性析氢反应(HER)等因素,电化学合成氨面临产率小、效率低等难题,开发高性能催化剂至关重要。研究表明,Pd在水溶液中形成α-PdH,可以有效平衡氮气与质子的竞争性吸附,有利于氮气活化。碳材料具有弱氢吸附性,可以一定程度地抑制竞争性析氢反应,改性碳材料在NRR方面有着不俗的表现。本文通过静电纺丝和化学还原法制备钯纳米颗粒修饰碳基复合材料,通过系统的物理表征和全面的电化学测试对其氮还原性能进行合理评价,探究构效关系对NRR性能的影响,并通过密度泛函理论计算(DFT)从原子尺度揭示氮还原反应机制。(1)以静电纺丝和高温碳化两步制备钯晶鳌合的碳纤维(PdNCs@CNFs)。一维碳纤维表面丰富的缺陷位点以及纤维限域诱发钯晶产生的应力效应有利于氮气吸附和活化。在0.1 M NaSO溶液中,PdNPs@CNFs表现出较高的氮还原性能。在-0.2 V ***电位下,氨气产率为4.4μg h mg,相应的法拉第效率高达14.8%,在持续10小时的长时间测试中表现出较好的稳定性。通过DFT计算从原子尺度对NRR机理进行论述。模型优化结果表明氮气分子以末端吸附的形式吸附于催化剂表面,差分电荷分析显示表面钯原子向氮的反键π轨道转移电子,促进氮气分子极化,激活N≡N,通过远端氢化路径模拟NRR,速率决定步骤(RDS)为氮气的第一次质子化(*NN→*NNH)。(2)通过还原法在商业石墨烯复合粉末上负载钯颗粒(PdNPs@GCP),在-0.2 V ***电位下,氨气产率为5.2μg h mg,-0.1 V ***电位下,合成氨法拉第效率高达9.77%,并且表现出了良好的耐久性与选择性。这得益于GCP与钯颗粒特殊的构效关系:GCP的二维结构提高了电子传输效率,为NRR提供大的比表面积,其疏水界面可以抑制竞争反应;同时,催化剂的金属-载体作用力微调颗粒表面电子结构,优化中间产物的吸脱附,促进NRR进行。(3)使用多孔碳球(PCS)为载体负载钯颗粒(PdNPs@PCS),利用微孔道限域效应促进氮气分子吸附,内部钯颗粒通过氢化间接激活N≡N。同时,微孔结构提供的大比表面积既有利于钯颗粒的分散,又有助于电荷迁移与电解质离子的传递,提高催化剂性能。-0.2 V ***电位下,氨气产率为5.1μg hmg,在-0.1 V ***电位下,法拉第效率高达16.4%。

关键词：钯碳基催化剂氮还原氨产率法拉第效率