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氧离子导体La_(1.9)Y_(0.1)Mo_2O_9细晶粒陶瓷的制备和电学性质研究

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物理学报 2013年第7期62卷 356-363页

作者：张德明庄重王先平方前锋中国科学院安徽光学精密机械研究所光子器件与材料安徽省重点实验室合肥230031 中国科学院固体物理研究所材料物理重点实验室合肥230031

采用溶胶凝胶法合成的La1.9Y0.1Mo2O9纳米晶粉体,结合微波烧结技术制备出不同晶粒度的La1.9Y0.1Mo2O9块体样品.利用X射线衍射仪(XRD)、高分辨透射显微镜(HRTEM)、场扫描显微镜(SEM)对粉体及陶瓷块体的物相、形貌进行了表征,利用交流阻... 详细信息

采用溶胶凝胶法合成的La1.9Y0.1Mo2O9纳米晶粉体,结合微波烧结技术制备出不同晶粒度的La1.9Y0.1Mo2O9块体样品.利用X射线衍射仪(XRD)、高分辨透射显微镜(HRTEM)、场扫描显微镜(SEM)对粉体及陶瓷块体的物相、形貌进行了表征,利用交流阻抗谱仪测试了样品不同温度下的电导率.实验结果表明,掺Y的La1.9Y0.1Mo2O9能将高温立方β相稳定到室温;块体样品致密均匀,平均晶粒度范围在60nm—4μm之间;致密度高的样品表现出高的电导率,其中900℃烧结样品的电导率600℃时高达0.026S/cm,比固相反应法制备的La1.9Y0.1Mo2O9样品高出约1倍.总结认为样品的致密性对电导率影响较大,是通过影响晶界电导率来影响总电导率的,样品的晶粒度(在60nm—4μm范围内)对电导率的影响还不能确定.

关键词：氧离子导体 La1 9Y0 1Mo2O9 细晶粒陶瓷微波烧结

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硼酸盐:氧离子导体设计的一个新方向

Science China Materials 2022年第10期65卷 2737-2745页

作者：李晓辉杨利朱振宇王晓鸽陈柏桦黄森传魏先益蔡国鸿 Manuel Pascal 杨四海林建华匡小军孙俊良 Guangxi Key Laboratory of Electrochemical and Magnetochemical Functional Materials College of Chemistry and BioengineeringGuilin University of TechnologyGuilin 541004China College of Chemistry and Molecular Engineering Peking UniversityBeijing National Laboratory for Molecular Science(BNLMS)Beijing 100871China MOE Key Laboratory of New Processing Technology for Nonferrous Metal and Materials Guangxi Key Laboratory of Optical and Electronic Materials and DevicesGuangxi Universities Key Laboratory of Nonferrous Metal Oxide Electronic Functional Materials and DevicesCollege of Materials Science and EngineeringGuilin University of TechnologyGuilin 541004China MOE Key Laboratory of Bioinorganic and Synthetic Chemistry School of ChemistrySun Yat-Sen UniversityGuangzhou 510275China ISIS Facility Science and Technology Facilities Council(STFC)Rutherford Appleton LaboratoryChiltonOX110QXUK Department of Chemistry University of ManchesterManchester M139PLUK

降低固体氧化物燃料电池(SOFCs)的工作温度正在推动新型氧离子导体材料的开发.在此,受氧离子导体材料结构共性的启发,基于Sr(Si/Ge)O_(3)材料中刚性(Si/Ge)_(3)O_(9)基团无法容纳氧空位,以及BO_(n)多面体在配位数、旋转、变形和连接上... 详细信息

降低固体氧化物燃料电池(SOFCs)的工作温度正在推动新型氧离子导体材料的开发.在此,受氧离子导体材料结构共性的启发,基于Sr(Si/Ge)O_(3)材料中刚性(Si/Ge)_(3)O_(9)基团无法容纳氧空位,以及BO_(n)多面体在配位数、旋转、变形和连接上的巨大灵活性,我们首次通过计算预测和实验验证,报道了基于硼酸盐的新型氧离子导体材料(Gd/Y)_(1−x)-Zn_(x)BO_(3−0.5x).(Gd/Y)BO_(3)中的氧空位可以通过孤立的B_(3)O_(9)三元环形成B_(3)O_(8)结构单元来容纳,并通过B_(3)O_(9)和B_(3)O_(8)单元之间的氧交换合作机制来传输,而这些结构单元作为过渡态的打开和伸展则有助于氧的传输.这项研究为设计和开发新型氧离子导体开辟了新方向,有望从硼酸盐家族发现更多新的氧离子导体.

关键词：氧离子导体硼酸盐结构单元配位数合作机制过渡态氧空位结构共性

考虑空间电荷层效应的氧离子导体电解质内载流子传输特性

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物理学报 2021年第6期70卷 314-323页

作者：徐晗张璐西安交通大学建筑环境与能源应用工程系西安710049

晶界或异质界面诱发的空间电荷层(space charge layer,SCL)效应,被认为是氧离子导体电解质内界面附近区域载流子传输特性显著区别于体相区域的关键原因之一.现有研究多采用Poisson-Boltzmann(PB)方程预测SCL效应的影响规律,但其基于载... 详细信息

晶界或异质界面诱发的空间电荷层(space charge layer,SCL)效应,被认为是氧离子导体电解质内界面附近区域载流子传输特性显著区别于体相区域的关键原因之一.现有研究多采用Poisson-Boltzmann(PB)方程预测SCL效应的影响规律,但其基于载流子电化学平衡假设,无法用于载流子存在宏观运动的工况,极大限制了相关传输机理研究.本文耦合Poisson方程和载流子质量守恒方程,建立了适用于载流子具有宏观运动时氧离子导体内载流子传输过程的模型,推导了控制SCL效应的关键无量纲参数.聚焦固体氧化物燃料电池中常用的AO2-M2O3氧离子导体电解质,对比研究了传统PB方程和本文建立的Poisson-载流子质量守恒耦合方程的预测结果可靠性.进一步采用耦合模型深入分析了考虑SCL效应时氧离子导体内部氧空位传输机理,发现导体界面电流密度增大导致SCL电阻先减小后增大.增大无量纲Debye长度(表征空间电荷层厚度与导体厚度的比值)可显著增大SCL电阻.当驱动氧空位移动的过电势与热势数量级相当时,增大无量纲电势(表征过电势与热势的比值)导致SCL电阻增大;当过电势远小于热势时,改变无量纲电势对氧空位传输过程几乎无影响.本文研究结论可为通过合理设计晶界或异质界面以改善氧离子导体内载流子传输能力及最终提高相关电化学器件性能提供理论依据.

关键词：氧离子导体空间电荷层氧空位传输电势

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黄长石型氧离子导体研究进展

中国稀土学报 2020年第3期38卷 345-358,I0002页

作者：周立佳耿仕鹏尹从岭匡小军桂林理工大学材料科学与工程学院广西桂林541004

具有通式A2B′(B2O7)的层状黄长石结构是由交替的A2大阳离子层和B′(B2O7)四面体层构成。当A位离子为混合的稀土金属元素和碱土金属元素时, B′和B位离子可为同种三价元素离子,比如铝或镓。在B′(B2O7)四面体层中,四面体呈(3, 4)连接从... 详细信息

具有通式A2B′(B2O7)的层状黄长石结构是由交替的A2大阳离子层和B′(B2O7)四面体层构成。当A位离子为混合的稀土金属元素和碱土金属元素时, B′和B位离子可为同种三价元素离子,比如铝或镓。在B′(B2O7)四面体层中,四面体呈(3, 4)连接从而沿着层堆积方向形成五元环通道。而夹在相邻四面体层中间的A位大阳离子处于五元环通道的八配位环境中。这种特殊的层状结构中不同位置上的阳离子在发生不等价取代或者被氧化时,结构中可以引入一定量的缺陷从而引起局域结构的变化和物理性能的改变。2008年,黄长石镓酸盐材料被发现其稀土离子对碱土金属离子的取代可以引入具有高迁移能力的间隙氧缺陷,在中低温固态氧化物燃料电池电解质材料上呈现了潜在的应用价值,因此具有黄长石型结构的材料及其离子导电性质受到越来越多的关注。总结了自2008年以来基于黄长石结构的氧离子导体在新材料制备、缺陷稳定和迁移机制等方面的研究工作进展。

关键词：黄长石结构氧离子导体缺陷工程四面体稀土

氧离子导体La2Mo1.9Sc0.1O9的合成及电性能研究

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无机化学学报 2010年第6期26卷 1066-1070页

作者：李亚东刘进伟王小稳尹金玲徐建红马桂林苏州大学材料与化学化工学部江苏省有机合成重点实验室苏州215123

采用固相法首次合成了氧离子导体La2Mo1.9Sc0.1O9陶瓷样品,进行了XRD、SEM表征,用交流阻抗谱、氧浓差电池等电化学方法研究了样品在450～850℃下的离子导电性。结果表明,该陶瓷样品具有立方相La2Mo2O9结构,掺杂5%的Sc3+能有效地抑制La2M... 详细信息

采用固相法首次合成了氧离子导体La2Mo1.9Sc0.1O9陶瓷样品,进行了XRD、SEM表征,用交流阻抗谱、氧浓差电池等电化学方法研究了样品在450～850℃下的离子导电性。结果表明,该陶瓷样品具有立方相La2Mo2O9结构,掺杂5%的Sc3+能有效地抑制La2Mo2O9在大约580℃时的相变;在氧化性气氛中是纯的氧离子导体,而在还原性气氛中为氧离子与电子的混合导体,850℃时的氧离子电导率为0.04S·cm-1。

关键词： La2Mo2O9 La2Mo1.9Sc0.1O9 氧离子导体氧浓差电池电导率

氧离子导体钼酸镧β→α相变非等温动力学的确定

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化学研究与应用 2016年第9期28卷 1325-1330页

作者：阮北武克忠河北师范大学化学与材料科学学院石家庄050024

为了研究氧离子导体钼酸镧La2Mo2O9在853K左右存在的可逆固-固相变过程,采用差热分析（DTA）测量不同冷却速率下高温β相到低温α相的DTA曲线,运用FWO法、Ozawa迭代法、Criado-Ortega法以及atava-esták法求算相变过程的表观活化能... 详细信息

为了研究氧离子导体钼酸镧La2Mo2O9在853K左右存在的可逆固-固相变过程,采用差热分析（DTA）测量不同冷却速率下高温β相到低温α相的DTA曲线,运用FWO法、Ozawa迭代法、Criado-Ortega法以及atava-esták法求算相变过程的表观活化能E、指前因子A和最概然动力学机理函数G（x）“动力学三因子”。研究结果显示：β→α相变的表观活化能与转化分数有关,其值随转化分数的增大而逐渐减小,该结果表明该相变不属于一步简单反应,其过程和机理都较为复杂。不同温度区间β→α相变的G（x）不同,816-812K时,G（x）为[-ln（1-x）]2/5,对应lg A为68.28;809-804K时,G（x）为[-ln（1-x）]2/3,对应lg A为42.07。

关键词：氧离子导体钼酸镧相变非等温动力学差热分析

Phase Transition and Oxygen Ion Diffusion in （La1-xLnx）2Mo2O9 （Ln=Nd, Gd, x=0.05-0.25） Using Dielectric Relaxation Method

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Chinese Journal of Chemical Physics 2008年第3期21卷 270-274页

作者： Qian-feng Fang Zhong Zhuang Xian-ping Wang Dan Li Jian-xin Wang Ningbo Institute of Material Technology and Engineering Chinese Academy of Sciences Ningbo315040 China Key Laboratory of Materials Physics Institute of Solid State Physics Chinese Academy of SciencesHefei 230031 China

绝缘的松驰方法被采用在氧化物离子售票员(La1xLnx ) 学习氧离子散开和阶段转变的性质 2Mo2O9 (行 = Nd， Gd， x = 0.05-0.25 ) 。二座绝缘的损失山峰被观察：在在 720 K 附近的大约 600 K 和山峰 Ph 的山峰 Pd。山峰 Pd 是一座 relaxa... 详细信息

绝缘的松驰方法被采用在氧化物离子售票员(La1xLnx ) 学习氧离子散开和阶段转变的性质 2Mo2O9 (行 = Nd， Gd， x = 0.05-0.25 ) 。二座绝缘的损失山峰被观察：在在 720 K 附近的大约 600 K 和山峰 Ph 的山峰 Pd。山峰 Pd 是一座 relaxational 山峰并且与联系短期氧离子的散开当山峰 Ph 几乎不改变它的位置并且戏剧性地与增加频率在高度减少时，展出 non-relaxational 自然。与增加 Ln3+ 集中，山峰 Ph 和 Pd 的高度起初增加然后在在 15% 做传递最大值以后减少。山峰 Ph 与到在氧离子 / 空缺分发的一个动态混乱状态的一个静态的混乱状态的阶段转变有关，这被建议。15%Gd 或 15%Nd 做了 La2Mo2O9 样品，这被发现在这个做的内容根据山峰 Pd 的最高的高度展出最高的传导性。

关键词：氧离子导体 La2Mo2O9 介电驰豫氧离子扩散

元素掺杂BaBiNb5O15基氧离子导体的物性研究

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元素掺杂BaBiNb5O15基氧离子导体的物性研究

作者：贺婵延安大学

学位级别：硕士

氧离子导体在固体氧化物燃料电池、固态离子器件、氧传感器、温度传感器、定氧仪等方面的应用前景十分广泛,现已成为固体电解质领域的研究热点之一。目前,具有钨青铜结构的Ba Bi NbO(BBN)基氧离子导体材料有着较大的自由空间和良好的离... 详细信息

氧离子导体在固体氧化物燃料电池、固态离子器件、氧传感器、温度传感器、定氧仪等方面的应用前景十分广泛,现已成为固体电解质领域的研究热点之一。目前,具有钨青铜结构的Ba Bi NbO(BBN)基氧离子导体材料有着较大的自由空间和良好的离子导电性能,一经报道便备受关注。然而,围绕BBN基氧离子导体材料在晶体结构、掺杂改性、导电机制等方面的研究工作还未大量开展。本论文以“元素掺杂Ba Bi NbO基氧离子导体的物性研究”为题,研究了新型BBN基氧离子导体材料的离子扩散特性和导电机制。本文的主要研究成果如下:(1)A位Na元素掺杂Ba Bi NbO电解质材料的物性研究。随Na掺杂量的增加,Ba BiNa NbO试样的晶粒电导率呈先减小后增大的趋势,但均低于同温度下母相BBN试样。Ba BiNa NbO样品的总电导率随着Na掺杂浓度的增加呈先降低后增加最后降低的趋势,这表明掺杂4mol%的Na有助于提高试样的总电导率。Ba BiNaNbO样品的总电导率在643K时达到1.12×10s/cm,是相同温度下BBN样品的2.8倍。在介电-模量谱中,观察到一个与热激活弛豫特性相关的弛豫峰,弛豫激活能的大小表明Na掺杂会降低试样可动氧空位的能动性。较差的氧空位的能动性是Ba BiNa NbO试样具有较低晶粒电导率的原因。对Ba BiNaNbO试样在773 K温度下时效不同时间,随着时效时间的延长,Ba BiNaNbO试样的晶粒电导率基本保持不变。当时效时间达到60h时,在测试温度为673K下,Ba BiNaNbO样品的晶粒电导率为5.16×10S/cm,与母相试样的电导率非常接近。这一结果表明BBN基离子导体具有显著的热稳定性。(2)A位Sr元素掺杂以及烧结工艺对Ba Bi NbO基氧化物陶瓷电导率和氧弛豫行为的影响。交流阻抗测试结果表明,当Sr掺杂量增加时,Ba BiSrNbO化合物的晶粒电导率先增加后降低。当掺杂浓度为2mol%时,Ba BiSrNbO样品的晶粒电导率最高。通过介电弛豫测试,弛豫激活能随掺杂浓度增加呈现的规律为先减小后增大,且Ba BiSrNbO试样的激活能最小。Ba BiSrNbO试样较高的晶粒电导率是由于较高的氧空位能动性。当低温烧结温度为1433K,保温时间为20 h时,两步烧结法得到Ba BiSrNbO陶瓷的晶粒电导率和总电导率分别比传统烧结法得到的Ba BiSrNbO高出近一个和两个数量级,同时伴随着试样晶粒尺寸的减小。主要原因是两步烧结法得到的Ba BiSrNbO试样具有较高的可动氧空位浓度、较好的动性、较大的晶界体积和较小的晶界杂质浓度,这些因素有利于氧离子扩散从而提高BBN基氧离子导体的电学性能。(3)B位Ti元素掺杂以及两步烧结法合成Ba Bi NbO陶瓷材料的物性研究。通过X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜分析(SEM)、电化学阻抗和介电弛豫等实验技术获得了Bi Bi NbTiO试样的相结构、微观形态、电性能和氧离子扩散行为。与传统的烧结工艺相比,两步烧结法制备Ti掺杂的Bi Bi NbTiO氧离子导体材料胚体致密性好,电导率较高,试样杂相含量较少且晶粒尺寸大大减小。两步烧结法在制备氧化物陶瓷材料时具备以下优点:在高温下烧结时间短,在较低烧结温度下烧结时间较长,控制煅烧温度和保温时间来抑制晶粒长大完成烧结的目的。

关键词：氧离子导体 BaBiNb5O15 元素掺杂两步烧结法氧空位电导率

氧离子导体Na_(0.525)Bi_(0.475)ZrO_(2.975)的制备与性能

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科学技术与工程 2019年第11期19卷 156-159页

作者：王伟国李杰刘晓延安大学物理与电子信息学院延安716000

氧离子导体电导率对于固体氧化物燃料电池的性能起着决定性的作用。采用传统固相反应法合成单一钙钛矿结构的Na_(0.525)Bi_(0.475)ZrO_(2.975)氧离子导体,利用交流阻抗谱来研究Na_(0.525)Bi_(0.475)ZrO_(2.975)材料的氧离子导电性能,氧... 详细信息

氧离子导体电导率对于固体氧化物燃料电池的性能起着决定性的作用。采用传统固相反应法合成单一钙钛矿结构的Na_(0.525)Bi_(0.475)ZrO_(2.975)氧离子导体,利用交流阻抗谱来研究Na_(0.525)Bi_(0.475)ZrO_(2.975)材料的氧离子导电性能,氧离子电导率会随温度的升高而增大,电导率的对数与温度的倒数近似于呈线性关系,在748 K温度时,其氧离子电导率为1. 2×10^(-6)S/cm,进而根据Arrhenius关系计算得到氧离子的扩散激活能为0. 92 e V。通过与结构类似的Na_(0.525)Bi_(0.475)ZrO_(2.975)材料性能的比较分析,较大的Zr^(4+)半径和较强的Zr—O键直接导致在相同氧空位浓度Na_(0.525)Bi_(0.475)ZrO_(2.975)材料中较高的氧离子扩散激活能和较低的氧离子电导率。

关键词：氧离子导体电导率 Na0.525Bi0.475ZrO2.975 交流阻抗