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催化学报 2006年第2期27卷 183-188页

作者：褚有群韩文锋童少平马淳安浙江工业大学化学工程和材料学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

分别采用硝酸和空气氧化处理制得具有不同表面性质的粉末活性炭,并以此为催化层材料制成炭基氧气扩散电极,测定了不同电极的极化曲线和电化学阻抗谱.N2物理吸附和HE程序升温脱附(HE-TPD)研究表明,硝酸处理对活性炭孔结构的影响较小,但... 详细信息

分别采用硝酸和空气氧化处理制得具有不同表面性质的粉末活性炭,并以此为催化层材料制成炭基氧气扩散电极,测定了不同电极的极化曲线和电化学阻抗谱.N2物理吸附和HE程序升温脱附(HE-TPD)研究表明,硝酸处理对活性炭孔结构的影响较小,但可使其表面含氧基团明显增加;而空气氧化处理则会导致活性炭的中孔面积和孔容显著增大,但对表面含氧基团的影响较小.极化曲线和电化学阻抗谱研究发现,当活性炭的孔结构相近时,电极的催化性能随着表面含氧基团的增多而急剧下降;当活性炭表面含氧基团的量相近时,中孔孔容增大将导致电极催化性能的恶化.与活性炭表面含氧基团相比,孔结构对氧气扩散电极的电化学性能具有更显著的影响.

关键词：活性炭氧还原反应电催化氧气扩散电极

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氧气扩散电极在光电催化降解水中苯酚的应用

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山西大学学报(自然科学版) 2008年第4期31卷 580-584页

作者：毛海玉樊彩梅梁镇海王韵芳孙彦平中化工程集团化学工业第二设计院太原理工大学洁净化工研究所

采用乙炔炭黑为载体用乙二醇还原氯铂酸制备了Pt/C电极催化剂,利用XRD技术对Pt/C催化剂的晶型结构进行了表征.用制备好的Pt/C催化剂与石墨、活性炭材料混合热压法制成氧气扩散电极,在双电极体系中光电催化降解苯酚.探讨了氧气扩散电极... 详细信息

采用乙炔炭黑为载体用乙二醇还原氯铂酸制备了Pt/C电极催化剂,利用XRD技术对Pt/C催化剂的晶型结构进行了表征.用制备好的Pt/C催化剂与石墨、活性炭材料混合热压法制成氧气扩散电极,在双电极体系中光电催化降解苯酚.探讨了氧气扩散电极的烧结温度、催化剂负载量对光电催化降解效果的影响,并考察了溶液初始pH值对降解过程的影响.结果表明:Pt催化剂以纳米微粒分布于炭黑表面;氧气扩散电极在400℃N2气氛中处理后苯酚的矿化效果好;在V=50 mL,C0=50 mg/L,pH=6,E=2 V,λ=365 nm,光强I=***-2的实验条件下,氧气扩散电极中Pt含量为3.6%时,经3.0 h的光电催化降解反应,溶液中苯酚的降解接近100%,矿化率达到70.2%;酸性条件更有利于降解反应的发生.

关键词： Pt/C 氧气扩散电极光电催化苯酚

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钴基自支撑氧气扩散电极的制备及性能研究

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作者：李新天天津大学

学位级别：硕士

随着经济社会的发展,伴随着的是化石能源被不断消耗,环境污染、资源短缺等问题也随之而来。开发高效清洁的新能源和能源转换装置是目前人类社会所面临的巨大挑战。氧电极反应包含氧气还原反应(ORR)和氧气析出反应(OER),是一系列能源转... 详细信息

随着经济社会的发展,伴随着的是化石能源被不断消耗,环境污染、资源短缺等问题也随之而来。开发高效清洁的新能源和能源转换装置是目前人类社会所面临的巨大挑战。氧电极反应包含氧气还原反应(ORR)和氧气析出反应(OER),是一系列能源转换装置中的重要一环,但氧电极反应具有较为迟缓的反应动力学,因此需要高效的电催化剂。而目前商用氧电极催化剂极度依赖成本高昂、储量稀缺的贵金属(Pt、Ir、Ru等)催化剂,这限制了其大规模应用和商业化。因此开发高活性、低成本的非贵金属氧电极催化剂具有重要的理论意义和实际应用价值。虽然经过许多科研工作者的不懈努力,非贵金属催化剂的催化活性已经得到了明显的提升,但是大多数研究都集中在制备粉末催化剂,其在实际应用中需加入粘结剂以组装成催化层,这不可避免的会掩埋活性中心,限制了其进一步的应用。而在导电基底上原位生长催化材料,构建自支撑电极,不仅可以使基底和催化材料结合更加紧密、提升催化剂的利用效率,还有望实现大规模工业化应用。因此设计和开发高活性与低成本的自支撑氧气扩散电极具有重要的理论意义和应用价值。本文以钴基材料为基础,采用电化学沉积方法,在导电基底上原位制备了三维自支撑氧气扩散电极。并通过调控手段,实现了对自支撑电极的微观形貌、化学结构的可控合成。进而通过多层次的评价手段研究了其在氧电极反应中的性能表现,实现了钴基氧气扩散电极的性能强化。具体研究成果如下:首先,采用电沉积法在导电基底上原位生长了由Co S/Co O纳米片组成的催化层。通过调整电沉积条件、后处理方法、基底调控制备了不同种类的自支撑电极,并评价了其氧还原反应性能。随着沉积循环次数的增加,催化剂的负载也随之增加,伴随着的自支撑电极的ORR活性也逐渐增强。此外,采用不同的保护气氛和活化温度对电沉积的自支撑电极进行热处理。结果表明:在氩气保护下,随着活化温度的升高,纳米片逐渐消失,Co元素逐渐聚集形成颗粒状结构;在氩氢混合气(10%氢气+90%氩气)的保护下进行高温煅烧,可以有效避免Co纳米颗粒的团聚并获得较高的ORR活性。为了进一步改善所合成自支撑电极的ORR性能,采用一步电沉积聚吡咯将金属包裹,随后进行一步热解,最终形成多种组分协同作用的催化电极。聚吡咯在热解过程中,不仅能够抑制金属的团聚,而且形成了丰富的Co-N-C活性中心。此外聚吡咯的高导电性和高比表面积也促进了电极的整体电子转移和活性位的分散。在多种因素耦合下自支撑电极的ORR活性有了显著的提升。其次,通过电沉积法在碳纳米管膜上原位生长了二元层状双金属氢氧化物(Co Fe-LDH)纳米片层结构,纳米片在碳纳米管膜上垂直生长,形成自支撑电极。通过调控前躯体金属摩尔比、电沉积电位、电沉积时间,制备了不同形貌和催化活性的Co Fe-LDH自支撑电极。适量比例的双金属可以防止电化学沉积形成LDH的团聚,从而提高其催化活性,当Co的含量为0.75时,电极的双电层电容最大,为25.3 m F cm,并且在1 M KOH溶液中10 m A cm时的过电位仅为285 m V。当沉积电位为–1.1 V ***/Ag Cl时,电极具有最好的OER性能,不仅在高电流密度时具有更小的过电位,而且Tafel斜率仅为47.6 m V dec,进一步证明了其具有较快的反应动力学,其性能优于商业的二氧化铱催化剂,并且具有很好的稳定性和耐久性。其较高的催化活性归因于Co、Fe双金属的协同作用和丰富电化学活性面积的三维纳米片状结构。

关键词：氧气扩散电极钴基催化剂氧还原反应析氧反应电化学沉积自支撑电极

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Pt/WC催化剂的制备及其在气体扩散电极上的氧还原性能

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化工学报 2009年第10期60卷 2633-2639页

作者：马淳安黄赟朱英红陈赵扬林文锋浙江工业大学化学与工程材料学院绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032 英国女王大学化学化工学院英国贝尔法斯特BT95AG

以喷雾干燥处理的偏钨酸铵为前驱体,采用CO/CO2为还原碳化气氛,利用程序升温气固反应法制备了分散性良好的空心球状WC粉体,并分别以WC和Vulcan XC-72R碳粉为载体,采用液相沉积还原法制备了Pt/WC及Pt/C催化剂。XRD和SEM测试结果表明,所... 详细信息

以喷雾干燥处理的偏钨酸铵为前驱体,采用CO/CO2为还原碳化气氛,利用程序升温气固反应法制备了分散性良好的空心球状WC粉体,并分别以WC和Vulcan XC-72R碳粉为载体,采用液相沉积还原法制备了Pt/WC及Pt/C催化剂。XRD和SEM测试结果表明,所制备催化剂中Pt/WC的Pt粒子粒径要大于Pt/C。酸性条件下氧电极极化曲线测试结果表明,Pt/WC的氧还原催化性能要优于Pt/C,这主要表现在同一电位下较高的电流密度及还原起始电位正移约28 mV。讨论了Pt/WC催化性能提高的可能原因及催化机理,并对控制条件下Pt/WC氧气扩散电极的交流阻抗谱进行了研究。

关键词：碳化钨 Pt/WC 氧气扩散电极氧还原交流阻抗

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