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化工学报 2024年第4期75卷 1222-1240页

作者：李云璇刘新悦陈熙刘文周明月蓝兴英中国石油大学(北京)碳中和未来技术学院北京102249 北京化工大学化学学院北京100029

随着双碳政策的推进和可再生能源的快速发展,能源存储技术成为解决能源转型和可持续发展的关键支撑。氧化还原液流电池(RFB)是一种用于大规模储能的电化学器件,具有设计灵活、存储容量大、循环寿命长、安全性高等特点。然而受氧化还原... 详细信息

随着双碳政策的推进和可再生能源的快速发展,能源存储技术成为解决能源转型和可持续发展的关键支撑。氧化还原液流电池(RFB)是一种用于大规模储能的电化学器件,具有设计灵活、存储容量大、循环寿命长、安全性高等特点。然而受氧化还原介质分子溶解度的限制,其能量密度相对较低,同时可实用化的体系较少。为解决这一问题,基于固液氧化还原靶向反应的能量存储技术应运而生。氧化还原靶向液流电池(RTFB)在提高能量密度的同时保持良好流动性,克服了传统RFB的限制。综述了近年来该技术在材料、器件及动力学方面的研究进展,包括各种材料的特点、器件的设计及性能以及动力学过程的表征与建模。最后总结当前研究的不足之处并展望未来发展趋势。

关键词：电化学氧化还原靶向反应氧化还原靶向液流电池电解液液流电池化学反应器

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水系有机液流电池电活性阳极材料性能研究

水系有机液流电池电活性阳极材料性能研究

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作者：张宏超常州大学

学位级别：硕士

近年来,随着可再生能源的广泛使用,迫切需要开发经济高效的大规模储能技术。在各种电化学储能技术中,水系液流电池（ARFB）由于成本低、设计灵活性高、长寿命和高效率以及安全无污染等特性,受到研究者的广泛关注。由于有机材料种类多样... 详细信息

近年来,随着可再生能源的广泛使用,迫切需要开发经济高效的大规模储能技术。在各种电化学储能技术中,水系液流电池（ARFB）由于成本低、设计灵活性高、长寿命和高效率以及安全无污染等特性,受到研究者的广泛关注。由于有机材料种类多样易于大量合成,具有可选择的物化性质,因此开发有机分子作为液流电池的储能材料成为一个研究热点。我们在本研究工作设计中开发了一类不溶性的π-共轭醌嗪化合物,考察了它们在水溶液体系中的电化学性质,并进一步利用其作为阳极固态储能材料,组建了氧化还原靶向液流电池（RTFB）和混合液流电池（HRFB）。本文的主要研究内容如下:（1）首先以2,3-二氯-1,4-萘醌为起始反应物,通过加布里埃尔胺合成制备得到2,3-二氨基-1,4-萘醌（DANQ）。然后,经由希夫碱缩合反应制备得到一个芳香族杂环化合物—三苯并[a,c,i]吩嗪-10,15-二酮（TBPDO）。通过核磁共振（NMR）、红外光谱（IR）和透射电镜等技术对TBPDO的构造和形貌进行了表征。利用电化学方法对TBPDO在水溶液体系中的电化学性质和电化学稳定性进行了探究。此外,为探究其氧化还原反应机理和可能的电池应用,我们还测试了TBPDO的电化学动力学参数。（2）基于靶向原理,将TBPDO作为阳极固态储能材料,2,6-二羟基蒽醌（2,6-DHAQ）与2-羟基-1,4-萘醌（Lawsone）混合后作为媒介分子。阴极采用亚铁氰化钾和铁氰化钾的混合物,组装了一个新型水系RTFB。通过充放电循环实验结果显示,在电流密度为5 m A·cm-2下,经过21个循环后,其容量保持率仍有80%,开路电压可达到1.09 V。单个循环的容量保持率高达99.82%（约98.56%/天）,平均库伦效率为99.51%,材料利用率与能量效率均在80%以上,揭示了该电池的高循环稳定性。此外,我们还测量了不同SOC下的TBPDO的核磁共振谱,从而推测了TBPDO在RTFB中的电化学和氧化还原靶向反应的可能机理。（3）反应物为DANQ和六酮环己烷,利用希夫碱缩合得到了一个具有多个电活性醌嗪单元的π-共轭有机分子HATTNQ。并对HATTNQ的结构和物化性质进行表征,考察了其在水溶液体系中的电化学性质。进一步将其负载在多孔碳毡电极上,与亚铁氰化钾组合,构建了一个碱性水系有机混合液流电池。该电池体系表现出高的比容量和功率密度、优秀的倍率性能图、出色的循环稳定性和能量效率,有望未来应用于可再生能源的大规模存储利用。

关键词：电化学储能氧化还原靶向液流电池混合液流电池氧化还原电解质固态储能材料

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电活性共轭有机材料的合成及其电化学储能应用

电活性共轭有机材料的合成及其电化学储能应用

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作者：夏雪常州大学

学位级别：硕士

太阳能、风能和地热等清洁的可再生能源产生的电能在世界范围内迅速增长。因此,需要开发大规模的电能存储(EES)系统来缓冲可再生能源的间歇性对电网稳定运行的冲击。众多EES系统中,水系液流电池(RFB)以及水系混合液流电池(AHFB)引起了... 详细信息

太阳能、风能和地热等清洁的可再生能源产生的电能在世界范围内迅速增长。因此,需要开发大规模的电能存储(EES)系统来缓冲可再生能源的间歇性对电网稳定运行的冲击。众多EES系统中,水系液流电池(RFB)以及水系混合液流电池(AHFB)引起了研究者的广泛关注。但由于RFB受到其水溶液电解质较窄的电化学稳定窗口以及电活性物种的溶解度限制,而AHFB体系的可达比容量通常受制于固态电极较低的面积比容量,靶向氧化还原反应的概念最近被提出和应用于液流电池领域以提升能量密度。氧化还原靶向液流电池(RTFB)是利用液相电解质中的氧化还原媒介体与固态电极材料之间发生的热力学允许的靶向化学反应来存储电能。其要求固态电极材料与氧化还原媒介体之间具有高的氧化还原电位匹配性和相近的电化学反应速率。由于其低的氧化还原电位、高的比容量、可逆的电化学动力学以及丰富的来源和环境可持续性,吩嗪衍生物成为一类理想的电化学储能材料。本论文开发了两种氧化还原活性共轭吩嗪衍生物-1,2:3,4-二苯并吩嗪(DPHZ)和苯并[a]羟基吩嗪-7/8-羧酸(BHPC),并在此基础上,设计组建了AHFB、RTFB和增容型水系液流电池。本文的主要研究内容如下:(1)经由酮胺缩合反应合成得到了一个不溶性的电活性共轭有机材料DPHZ。通过循环伏安法等电化学手段探究了DPHZ在酸性、碱性和中性介质中的电化学性能。然后组建并系统的探究了DPHZ//K[Fe(CN)]碱性AHFB性能。该混合液流电池具有1.21 V的开路电压。在电流密度为5 A g下循环2250次后,约有95.7%的初始放电容量被保留,每圈循环的容量保留率约为99.998%,平均库伦效率约为98.4%,能量效率达到92.6%。(2)经由希夫碱缩合反应途径合成了一个可溶性的电活性共轭有机材料-苯并[a]羟基吩嗪-7/8-羧酸(BHPC)。通过循环伏安等电化学手段考察了BHPC的电化学性能以及电化学反应机理。然后组建并探究了BHPC//K[Fe(CN)]ARFB性能。该液流电池具有1.27 V的开路电压,并且在电流密度40 m A cm下连续进行100次充放电循环下,保留了100%的初始放电容量,几乎没有衰减,电池的平均库伦效率达到99.9%,能量效率为83.3%。并且在100%充电态下,最大功率密度为220 m W cm。(3)通过引入多孔绝缘材料MgO验证BHPC与DPHZ间的靶向化学反应,并基于此,设计组建了一个水系RTFB以及一个DPHZ固态负极增容的水系有机液流电池,其中DPHZ为固态阳极储能材料,BHPC为阳极氧化还原电解质,对其电池的性能进行了探究,结果表明固态阳极储能材料DPHZ显著提升了电池的容量,并且具有较好的氧化还原稳定性。

关键词：氧化还原动力学氧化还原靶向液流电池共轭有机材料多孔材料MgO

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