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Nafion基氧化还原聚合物在空气中的电荷传输性能

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物理化学学报 2007年第3期23卷 404-408页

作者：陈红香周剑章席燕燕蓝碧波冯增芳姚光华林仲华厦门大学化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

利用三明治电池和伏安法测试了不同制备条件的Nafion基氧化还原聚合物膜在空气中的电荷传输性能.研究结果表明,混合适量聚乙二醇(PEG)的Nafion基金属联吡啶配合物｛Nafion[M(bpy)23+,PEG](M=Ru,Fe)｝膜的表观电荷传递扩散系数(Dct)达到1... 详细信息

利用三明治电池和伏安法测试了不同制备条件的Nafion基氧化还原聚合物膜在空气中的电荷传输性能.研究结果表明,混合适量聚乙二醇(PEG)的Nafion基金属联吡啶配合物｛Nafion[M(bpy)23+,PEG](M=Ru,Fe)｝膜的表观电荷传递扩散系数(Dct)达到10-6-10-7cm2·s-1,电子或空穴迁移率(μ)达到10-4-10-5cm2·V-1·s-1.在导电玻璃(ITO)电极与Nafion基氧化还原聚合物膜界面引入一层导电聚苯胺(PANI)后,降低了其接触电阻,使氧化还原聚合物膜的Dct提高至10-5-10-6cm2·s-1,μ提高至10-3-10-4cm2·V-1·s-1,且工作电流提高了近两个数量级.该固态氧化还原聚合物膜的性能比较稳定,在空气中放置30天后其Dct和μ降低得很少.

关键词：全氟磺酸质子交换树脂氧化还原聚合物有机电荷传输材料电荷传递扩散系数

锇联吡啶氧化还原聚合物膜修饰电极对肾上腺素的电催化氧化及安培检测

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催化学报 2006年第7期27卷 619-623页

作者：费俊杰谭红艳陈小明黎拒难湘潭大学化学学院

用电化学还原方法制备了一种锇联吡啶氧化还原聚合物（POs—EA）膜修饰电极，并研究了其在磷酸缓冲溶液中的电化学行为和对肾上腺素的电催化氧化作用．结果表明，该修饰电极表现出较为可逆的伏安响应并对。肾上腺素的电化学氧化具有良... 详细信息

用电化学还原方法制备了一种锇联吡啶氧化还原聚合物（POs—EA）膜修饰电极，并研究了其在磷酸缓冲溶液中的电化学行为和对肾上腺素的电催化氧化作用．结果表明，该修饰电极表现出较为可逆的伏安响应并对。肾上腺素的电化学氧化具有良好的电催化性能．与裸金电极相比，POs—EA膜修饰电极大大提高了。肾上腺素的峰电流，降低了。肾上腺素的氧化峰电位．初步探讨了该电极上。肾上腺素的电催化氧化机理．通过检测外加电位为0．29V时的氧化电流对。肾上腺素进行检测，结果表明，其氧化电流和肾上腺素的浓度在5×10^-8～1×10^5mol／L范围内呈良好线性关系，检测限可达1．5×10^-8mol／L．

关键词：锇联吡啶氧化还原聚合物修饰电极肾上腺素电催化安培检测

基于氧化还原聚合物固定双酶的谷氨酸传感器的研究

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分析化学 2006年第S1期34卷 1-4页

作者：李华清郭宗慧刘春秀姜利英崔大付刘文勇黄勇蔡新霞中国科学院电子学研究所传感技术国家重点实验室(北方基地) 中国科学院研究生院 3. 中国科学院化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室

在塑料基片上制备了金薄膜的两电极系统的生物传感器。集成化的Ag|AgCl参比电极采用丝网印刷在薄膜电极上。以聚乙二醇二缩水甘油醚（PEGDGE）为交联剂,将辣根过氧化酶（HRP）和谷氨酸氧化酶（GLOD）固定到聚乙烯吡啶与2,2′-双吡啶锇... 详细信息

在塑料基片上制备了金薄膜的两电极系统的生物传感器。集成化的Ag|AgCl参比电极采用丝网印刷在薄膜电极上。以聚乙二醇二缩水甘油醚（PEGDGE）为交联剂,将辣根过氧化酶（HRP）和谷氨酸氧化酶（GLOD）固定到聚乙烯吡啶与2,2′-双吡啶锇形成的氧化还原复合物中,滴在电极表面形成传感器的工作电极。实验结果表明,该生物传感器在谷氨酸溶液的浓度为1·0×10-6;·0×10-4mol/L的范围内,具有很好的线性关系（r=0·9998,n=9）,灵敏度为37·5mA（mol/L）-1cm-2;谷氨酸检出限为1·0×10-6mol/L;传感器响应时间为10s且有良好的一致性和稳定性,使用一个月后仍能保持其初始活性的90%。该传感器可以用于食品工业中的谷氨酸的快速检测和在线监测等。

关键词：氧化还原聚合物电流型生物传感器谷氨酸氧化酶辣根过氧化酶

氧化还原聚合物修饰电极用于NO_2^-催化还原的探讨

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郧阳师范高等专科学校学报 2000年第3期20卷 59-63页

作者：胡军福刘丹萍郧阳师范高等专科学校化学系湖北丹江口442700

氧化还原聚合物修饰电极因具有三维反应空间以及多相微结构而具有良好的反应选择性及催化活性。它对由ＧＣ／ＡＱ／Ｏｓ（ｈｐｙ）_（３）^（２－）阳离子交换聚合物及ＰＶＰ阴离子交换聚合物组成的双层聚合物复合修饰电极的电化学特... 详细信息

氧化还原聚合物修饰电极因具有三维反应空间以及多相微结构而具有良好的反应选择性及催化活性。它对由ＧＣ／ＡＱ／Ｏｓ（ｈｐｙ）_（３）^（２－）阳离子交换聚合物及ＰＶＰ阴离子交换聚合物组成的双层聚合物复合修饰电极的电化学特性及对酸性溶液中ＮＯ_２~－的催化还原特性有重要作用。

关键词：氧化还原聚合物化学修饰电极 NO2^-催化还原

Nafion基氧化还原聚合物在空气中的电荷传输性能

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Nafion基氧化还原聚合物在空气中的电荷传输性能

作者：陈红香厦门大学

学位级别：硕士

氧化还原聚合物是一种新型有机电荷传输(既传输电子又传输空穴)材料。由Bard和Murray提出的氧化还原聚合物,主要应用于在溶液环境中工作的化学修饰电极。虽然Murray等后来合成了多种聚配合物氧化还原聚合物并且研究了其在固态下的电荷... 详细信息

氧化还原聚合物是一种新型有机电荷传输(既传输电子又传输空穴)材料。由Bard和Murray提出的氧化还原聚合物,主要应用于在溶液环境中工作的化学修饰电极。虽然Murray等后来合成了多种聚配合物氧化还原聚合物并且研究了其在固态下的电荷传递性质,但是这些材料要求在极性的有机溶剂中工作,不适用于要求在空气中工作的发光器件和太阳能电池等光电器件。鉴于以上问题,本论文的工作重点是制备能在空气中工作的新型的固态或者准固态有机电荷传输材料-Nafion基氧化还原聚合物,进一步提高其电荷传输性能,及发展适用的传荷性能表征方法。主要进行了以下几部分工作:(1)利用不同方法合成多种Nafion基氧化还原聚合物膜及用于表征其电荷传输性能的三明治电池,并且测量其基本物理参数;(2)利用三明治电池、采用循环伏安法和交流阻抗方法测定Nafion基氧化还原聚合物膜和电池的电荷传输性能。研究取得以下主要成果: 一、利用两种方法合成Nafion基氧化还原聚合物膜利用先成膜后交换和先交换(同时加入PEG)后成膜两种方法制备Nafion基氧化还原聚合物膜。Nafion[M(bpy)32+](M=Ru,Fe)氧化还原聚合物固体膜的厚度约15μm,Nafion[M(bpy)32+,PEG](M=Ru,Fe)膜的平均厚度约为20μm。后一种方法制作的三明治的短路几率显著减小。Nafion膜中H+位浓度为.13 mol.L-1。二、建立了利用三明治电池、采用循环伏安法和交流阻抗方法评价膜及电池的电荷传输性能的方法。 (1)建立伏安法评价ITO/Nafion[M(bpy)32+,PEG]/Au(M=Ru,Fe)三明治电池中Nafion基氧化还原聚合物膜在大气环境中工作的电荷传输性能的数据处理方法。实验结果表明:两种膜的表观电荷传递扩散系数的Dct和μ在数量级上比较接近, Dct为10-70-6 cm2·s-1 ,电子或空穴迁移率μ为10-50-4 cm2·V-1·s-1。 (2)交流阻抗法研究表明:三明治电池的二个电极具有相似的等效电路,等效电路包含电化学反应电阻,Warburg阻抗和与界面双层有关的常相位角元件,膜的体相表现为欧姆电阻。实验结果表明:Nafion[Ru(bpy)32+,PEG]膜的Dct为10-8 0-7cm2·s-1,电子或空穴迁移率μ为10-70-6 cm2·V-1·s-1。 (3)采用循环伏安法和交流阻抗法表征膜得到的Dct有一定的差异,主要因二种方法的测量过程中氧化位和还原位浓度不同。三、在电极ITO与Nafion基氧化还原聚合物膜界面引入了导电聚苯胺层以提高膜和电池的电荷传输性能。 (1)循环伏安方法结果表明:在电极ITO与Nafion基氧化还原聚合物膜界面引入了导电聚苯胺层后ITO/PANI/Nafion[M(bpy)32+,PEG]/Au(M=Ru,Fe)固态三明治电池中的Nafion基氧化还原聚合物膜的Dct和μ均有不同程度的提高,且工作电流提高了近两个数量级,其电荷传输性能与TPD等传统的有机电荷传输材料接近。Nafion基氧化还原聚合物膜的性能比较稳定,在空气中30天后其Dct和μ的数量级相近,性能下降不大。 (2)交流阻抗法结果表明:电极ITO与氧化还原聚合物膜界面加入导电PANI层后,能有效地减少电池各个部分的阻抗,其中接触阻抗消失、ITO电极上的电荷反应电阻和Warburg阻抗减小。Nafion[Ru(bpy)32+,PEG]膜的Dct为10-70-6 cm2·s-1,电子或空穴迁移率μ为10-50-4cm2·V-1·s-1 (3)研究了在ITO电极与氧化还原聚合物膜之间加入三种不同氧化还原态聚苯胺薄层,交流阻抗法结果表明,只有导电态的聚苯胺才能改善电荷传输性能。

关键词：全氟磺酸质子交换树脂氧化还原聚合物有机电荷传输材料电荷传递扩散系数

含二茂铁基团氧化还原聚合物的合成及性能研究

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含二茂铁基团氧化还原聚合物的合成及性能研究

作者：尹应乐湖北工业大学

学位级别：硕士

随着科技的不断进步和众多生物传感器领域研究者的不懈努力,生物传感器经历了三代的发展,使得生物传感器的性能如稳定性、电子转移的效率方面取得了可喜的成就,同时也扩宽了其在生物医疗、环境监测、农产品检测等领域的应用。由于二茂... 详细信息

随着科技的不断进步和众多生物传感器领域研究者的不懈努力,生物传感器经历了三代的发展,使得生物传感器的性能如稳定性、电子转移的效率方面取得了可喜的成就,同时也扩宽了其在生物医疗、环境监测、农产品检测等领域的应用。由于二茂铁具有良好的电性能和较低的氧化还原电位(0.4V左右),现已开发的氧化还原聚合物电介体主要以乙烯基二茂铁共聚物为主,然而上述聚合物电介体多为疏水性聚合物,因此对于检测水溶性分析物的生物传感器如葡萄糖生物传感器来说,用上述共聚物电介体修饰电极将不利于分析物向修饰电极内部扩散,进而降低了被酶氧化的分析物的数量,从而降低了修饰电极的检测极限。本文首先对乙烯基二茂铁自由基聚合的特点和乙烯基二茂铁共聚物修饰电极电化学性能的主要影响因素进行了详细的阐述和分析,并根据上述分析的第三代生物传感器所存在的缺点,从聚合物电介体的结构入手,以水溶性丙烯酰胺单体、含二茂铁基团的乙烯基二茂铁单体和含可与酶产生键合基团的甲基丙烯酸缩水甘油酯单体或甲基丙烯酸二甲氨基乙酯单体或二甲氨基丙基甲基丙烯酰胺单体来合成三种不同结构的具有柔性和水溶性的氧化还原聚合物。引入可与酶产生键合的基团到聚合物电介体链段中,有助于提高修饰电极电子转移效率和减少修饰电极中酶的流失;乙烯基二茂铁单体将赋予聚合物链段二茂铁基团,通过二茂铁基团之间相互碰撞来实现酶活性中心与电极表面之间的电子转移;丙烯酰胺单体将赋予聚合物以良好的水溶性和柔性,从而有助于提高修饰电极的检测极限、电子转移效率、电子转移速率以及实现酶活性中心与电极之间的直接电子转移。本论文通过示差扫描量热仪、傅里叶红外光谱、核磁共振谱仪、综合物性测试系统、紫外可见光分光光度计和电化学工作站对三种共聚物的玻璃化转变温度、化学组成、磁性能、质子化作用及电化学性能进行了详细的分析。实验结果表明两种离子型共聚物中的叔胺基基团在近中性的溶液中可发生质子化作用,可与酶之间形成离子键,从而有利于缩短酶活性中心与电极表面之间的导电路径。三种共聚物的电化学性能都表现出良好的氧化还原性能,且实现了共聚物与电极之间的可逆电子转移。另外共聚物在溶液中的扩散系数相对较低,这将有利于提高修饰电极的稳定性,同时也说明了以该共聚物电介体修饰的电极实现酶活性中心与电极表面的电子转移是依靠聚合物链段中二茂铁基团之间的“跳槽”和二茂铁基团与电极之间的电子转移,而并非是依赖于电介体的扩散。

关键词：乙烯基二茂铁氧化还原可逆性水溶性氧化还原聚合物

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氧化还原聚合物固态电解质光伏电池

氧化还原聚合物固态电解质光伏电池

第十三次全国电化学会议

作者：席燕燕周剑章蓝碧波陈红香林仲华厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系

＜正＞光伏电池是利用太阳能的主要方式之一．建立在光电化学原理上的光伏电池,若采用电解质溶液作为光生电荷的捕捉和传输介质,有可能实现高的效率,但又在太阳光照射下长期稳定工作的难点:若采用固体电解质,电对传质比溶液中慢,因电对... 详细信息

＜正＞光伏电池是利用太阳能的主要方式之一．建立在光电化学原理上的光伏电池,若采用电解质溶液作为光生电荷的捕捉和传输介质,有可能实现高的效率,但又在太阳光照射下长期稳定工作的难点:若采用固体电解质,电对传质比溶液中慢,因电对同时承担光生电荷捕捉和传输任务,所以难以有效的分离光生电荷．本文采用Nafion型氧化还原聚合物作为光生电荷的捕捉和传输材科,结合纳米尺度半导体电极作为光电极,构成固态光伏电池,以期得到较高的光电转换效率．

关键词：氧化还原聚合物固态电解质光伏电池

来源： cnki会议评论

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酶生物燃料电池

化学进展 2006年第11期18卷 1530-1537页

作者：刘强许鑫华任光雷王为天津大学化学工程学院天津300072 天津大学材料科学与工程学院天津300072

综述了酶生物燃料电池的研究进展,特别是近年来在电池结构、性能以及电池的正极和负极研究等方面的成果。详细介绍了酶燃料电池中酶电极的制备方法和用于酶电极修饰材料的研究现状,对酶燃料电池研究中需要解决的问题和发展方向进行了探讨。

关键词：生物燃料电池酶燃料电池生物传感器氧化还原聚合物水凝胶酶

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二茂铁接枝聚丙烯酰胺水溶液的流变行为研究

高分子学报 2015年第1期25卷 120-126页

作者：江志平上官勇刚郑强高分子合成与功能构造教育部重点实验室浙江大学高分子科学与工程学系杭州310027

采用"Post-Modification"技术在二甲基亚砜中直接对聚丙烯酰胺进行烷基化反应,接枝二茂铁官能团(Fc),制备出一种具有氧化还原性质的二茂铁改性聚丙烯酰胺(PAM-Fc).通过红外光谱(FTIR)、核磁氢谱(1H-NMR)、热失重(TGA)、电化学、动态流... 详细信息

采用"Post-Modification"技术在二甲基亚砜中直接对聚丙烯酰胺进行烷基化反应,接枝二茂铁官能团(Fc),制备出一种具有氧化还原性质的二茂铁改性聚丙烯酰胺(PAM-Fc).通过红外光谱(FTIR)、核磁氢谱(1H-NMR)、热失重(TGA)、电化学、动态流变测试等方法对PAM-Fc的化学结构、电化学活性和流变特性进行了表征.研究结果表明,PAM-Fc具有氧化还原性,相比PAM呈现更好的热稳定性,这主要源于Fc基团稳定了PAM分子链的自由基.Fc基团在水溶液中的疏水缔合作用会导致体系黏度显著增大.通过添加Na Cl、β-环糊精或H2O2等可以对PAM-Fc水溶液的黏度进行有效调控.其中,Na Cl可以屏蔽PAM-Fc分子链上的电荷,β-环糊精能够包合Fc基团,H2O2则可将疏水的还原态Fc基团氧化成亲水的氧化态Fc,从而实现PAM-Fc水溶液流变行为的调节.

关键词：聚丙烯酰胺二茂铁流变行为氧化还原聚合物