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作者：马妍楠兰州理工大学

学位级别：硕士

如何制备高能量密度的超级电容器来弥补电池和传统电容器的缺陷是目前该领域的研究热点。电极材料和电解液作为超级电容器的重要组成部分,一直以来都是研究者的主要方向。废弃生物质活性炭因其高比表面积、丰富的孔隙结构和低成本,成为... 详细信息

如何制备高能量密度的超级电容器来弥补电池和传统电容器的缺陷是目前该领域的研究热点。电极材料和电解液作为超级电容器的重要组成部分,一直以来都是研究者的主要方向。废弃生物质活性炭因其高比表面积、丰富的孔隙结构和低成本,成为备受青睐的电极材料。氧化还原电解液因其能够提供额外的赝电容和拓宽电压窗口,对碳基超级电容器能量密度的提升有着不可否认的贡献。本文以废弃茶叶渣为原料制备了生物质多孔炭TAC,采用两种方式将氧化还原活性物质钼酸钠(NaMo O)、溴化钾(KBr)及蒽醌-2-磺酸钠(AQS)引入体系,探究TAC电极在氧化还原电解质协助下的电化学性能变化,尤其关注了离子穿梭效应对库伦效率和倍率性能的影响。具体的研究内容和结论如下:(1)以废弃茶叶渣为碳源,经过预炭化和KOH高温活化制备具有2521.8 m?g超高比表面积和丰富孔隙结构的生物质多孔炭TAC。采用循环伏安(CV)、恒电流充放电(GCD)和交流阻抗(EIS)等方法测试其电化学性能。在1 M HSO电解液中,电流密度为1 A?g时,TAC具有358.7 F?g的比电容。在体系中引入单一氧化还原电解质的研究中发现:NaMo O浓度为0.1 M时获得最大比电容为2804.3 F?g,但是库伦效率为359.5%;KBr的浓度为0.3 M时获得最大比电容为1442.3 F?g,库伦效率只有79%。尽管添加单一的NaMo O或KBr能够有效提升比电容,但是NaMo O反应的低可逆性和Br的影响,出现了库伦效率超高或偏低的不合理现象。因此,通过调节NaMo O和KBr的浓度比,构筑双氧化还原电解液体系,调控放电容量和充电容量之间的差距,获得合理的库伦效率。结果表明:在NaMo O浓度为0.05 M,KBr的浓度为0.3 M时,TAC在1 A?g电流密度下的比电容为1901.4 F?g,库伦效率达到100.7%,但是1～5 A?g电流密度下,电容保持率只有42.5%。此外,以TAC为电极,0.3 M KBr+0.05 M NaMo O+1M HSO为电解液组装的对称超级电容器(TAC-RE-1),由于氧化还原物质的引入,对水的分解有抑制作用,使其电压窗口增加为0～1.4 V。在1 A?g电流密度下的最大能量密度为57.52 Wh?kg,功率密度为980 W?kg,且5000次充放电循环后电容保持为85%,突显出良好的电化学性能。随着三个发光二极管(LED,2.2 V,0.06 W)被串联的两个TAC-RE-1器件的点亮,证明了该材料具有实际应用的价值。(2)上一章工作中虽然通过调控NaMo O和KBr的浓度比得到了合理的库伦效率,但是倍率性能并不能令人满意。本章的工作则对比考察氧化还原电解质引入方式对TAC电化学性能的影响。首先,在1 M HSO电解液中添加不同浓度AQS构筑氧化还原电解液,结果表明:在AQS浓度为7 m M,电流密度为1 A?g时,获得最大的比电容为616.9 F?g,在电流密度为10 A?g时,电容保持率为只有50.57%,这是因为电极反应同时受AQS和H的扩散控制,且AQS离子迁移速率较慢所致。其次,利用循环伏安法在持续外加电场力的作用下,将电解液中的AQS储存到TAC的孔隙内,以TAC/AQS为电极材料在1 M HSO电解液中测试电化学性能,结果表明:当AQS浓度为5 m M时,TAC/AQS-5在1 M HSO电解液,1 A?g电流密度下的比电容为733.3 F?g,在电流密度为10 A?g时,电容保持率可达93%,说明将AQS限域在TAC孔隙内,参与反应的是电解液中的H,这使得电极具有优异的倍率性能。此外,比表面积测试结果显示由于AQS占据了TAC的小微孔使得TAC/AQS-5的比表面积从2521.8 m?g下降到503.6 m?g,为了考察剩余的比表面积是否仍然有效,在1 M HSO电解液中分别添加铁氰化钾(KFe(CN))和胭脂红(AR18)对TAC/AQS-5进行电化学性能测试,结果表明:TAC/AQS-5电极材料的比电容进一步提高到1320.9 F?g(50 m M KFe(CN))和1118.8 F?g(10 m M AR18),但是在10 A?g电流密度下,电容保持率分别下降到58.37%和63.5%。说明虽然比表面积降低了,但是其他氧化还原物质依旧可以在剩余表面进行反应提供赝电容,然而电解质离子在两极的穿梭效应,使倍率性能再次下降,反过来证明了将电解质离子限域存储在纳米孔这种方法的优越性。最后,组装了TAC/AQS-5|1 M HSO|TAC/AQS-5(器件WSC)和TAC/AQS-5|聚乙烯醇(PVA)+1 M HSO|TAC/AQS-5(器件SSC)两种超级电容器。WSC最大能量密度可达41.48 Wh?kg,5000次充放电循环后,WSC的电

关键词：超级电容器氧化还原电解质生物质多孔炭赝电容库伦效率

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氧化还原性电解质综述

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中文科技期刊数据库（全文版）自然科学 2021年第8期 193-193页

作者：张崇政王文轩兰州理工大学甘肃兰州730050

超级电容器(SC)是一种具备了高功率和高能量密度的新型储能装置,其集合了理想的循环寿命和对环境友好性,具有可使用温度范围较宽、安全性能好等特点。通过梳理近两年来有关电解质在超级电容器的研究的文献,可以了解到高效的电极-电解质... 详细信息

超级电容器(SC)是一种具备了高功率和高能量密度的新型储能装置,其集合了理想的循环寿命和对环境友好性,具有可使用温度范围较宽、安全性能好等特点。通过梳理近两年来有关电解质在超级电容器的研究的文献,可以了解到高效的电极-电解质相互作用是提高SC的赝电容、提升循环性和减缓自放电行为的重要前提[1]。本文介绍了电解质的分类及工作原理,重点归纳了氧化还原电解质最新应用研究状况及协同效应并对氧化还原电解质进行展望。

关键词：超级电容器氧化还原电解质协同效应

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碳纳米管在HQ/H_2SO_4电解质体系中的超级电容器性能研究

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功能材料 2014年第16期45卷 16039-16042页

作者：吴玉虎胡添添谢慧朱银海李增鹏刘恩辉湘潭大学化学学院湖南湘潭411105

以自组装法合成的聚苯胺为前驱体,将其碳化活化后得到活性碳纳米管,分别研究了活性碳纳米管在H2SO4和氢醌(hydroquinone,HQ)/H2SO4电解质溶液里的超级电容器性能。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和比表面及孔径分析等方... 详细信息

以自组装法合成的聚苯胺为前驱体,将其碳化活化后得到活性碳纳米管,分别研究了活性碳纳米管在H2SO4和氢醌(hydroquinone,HQ)/H2SO4电解质溶液里的超级电容器性能。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和比表面及孔径分析等方法对材料的形貌和孔径分布进行表征。采用循环伏安法、恒电流充放电和交流阻抗法分别研究了超级电容器在1mol/L H2SO4、0.4mol/L HQ/H2SO4电解质溶液中的电化学性能。在扫描速率为2mV/s时,碳纳米管电极在H2SO4和HQ/H2SO4电解液中的比电容分别为188和380F/g。研究表明,在HQ/H2SO4电解质溶液中可以为超级电容器提供氧化还原赝电容,其比电容量提高了192F/g。

关键词：碳纳米管氢醌氧化还原电解质超级电容器

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新型超级电容器的研发进展

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应用化学 2016年第8期33卷 867-875页

作者：梁晰童潘伟陈昆峰薛冬峰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 中国科学院大学北京100049

传统超级电容器受低能量密度的限制,在当今器件研发中需更加关注电极材料结构-组成-性能研究。本文总结了新型赝电容器的发展历程及其研发过程中存在的挑战与解决措施,着重从胶体离子超级电容器电极材料等新型的电极材料和氧化还原电解... 详细信息

传统超级电容器受低能量密度的限制,在当今器件研发中需更加关注电极材料结构-组成-性能研究。本文总结了新型赝电容器的发展历程及其研发过程中存在的挑战与解决措施,着重从胶体离子超级电容器电极材料等新型的电极材料和氧化还原电解质两个方面进行综述。原位合成的胶体离子超级电容器电极材料比非原位合成的电极材料具有更高的反应活性,并且以近似离子的状态存在,有效增加了电极材料的比容量。氧化还原电解质的使用在不改变电极材料的前提下,进一步提高了超级电容器的能量密度。初步介绍了新型锂离子电容器。锂离子电容器同时使用电池型材料和电容型材料,可提高其能量密度。依据当前超级电容器的研发现状,未来有望将电池材料和电容器材料结合使用,进而形成电池电容器或电容电池,使其同时具有高的能量密度和功率密度。

关键词：超级电容器胶体离子电极材料氧化还原电解质电池电容器

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MXene基复合材料用于超级电容器的构建及其性能研究

MXene基复合材料用于超级电容器的构建及其性能研究

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作者：刘爽武汉工程大学

学位级别：硕士

双碳目标（碳达峰和碳中和）的提出需要储能领域技术的改进。为了探索不同储能的应用,特别是在可穿戴电子设备、运输等领域,储能性能更需要进一步提高。在各种储能设备中,超级电容器（SCs）因其优越的功率密度、超长的循环寿命、快速的... 详细信息

双碳目标（碳达峰和碳中和）的提出需要储能领域技术的改进。为了探索不同储能的应用,特别是在可穿戴电子设备、运输等领域,储能性能更需要进一步提高。在各种储能设备中,超级电容器（SCs）因其优越的功率密度、超长的循环寿命、快速的充电时间以及绿色低污染等特点而受到广泛关注。但是SCs较低的能量密度仍然是制约其发展的主要因素。在过去几年里,非对称超级电容器（ASC）已经被设计和开发出来,利用正负极材料的优势,拓宽工作电压窗口,突破对器件的能量密度限制。因此,设计具有大比表面积的赝电容电极对于高性能ASC的构建至关重要。其中,基于过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物（MXenes）的ASC因为具有优秀的赝电容性能、稳定的循环稳定性以及多种可组装形式等优点,得到了广泛的研究及应用。然而,MXenes也具有像石墨烯一样的二维层状材料重堆叠的特性,这就导致储能过程的电化学反应路径受阻,进而影响SC的输出性能。基于此,本论文旨在以MXene为基础材料,以防止二维纳米片层堆叠、提升MXene材料电化学性能为目的,设计了不同结构的MXene基复合结构用于构建高性能的ASC,并对其电化学储能性能及应用进行了系统研究。具体研究内容如下:（1）WO/TiCT MXene赝电容电极的电化学性能研究。利用静电排斥策略合成了由WO纳米花和TiCT MXene纳米片组成的具备三维互联网络结构的复合材料。该复合材料具有较大的比表面积,充分暴露了金属氧化物WO的电化学活性位点,有效地缓解了MXene纳米片的重堆叠问题,同时提供有效的离子扩散路径。该复合材料在电流密度为1 A/g时,复合材料电容为696.2 F/g,即使增加至大电流密度30 A/g,其电容仍保持在371.7 F/g。并且在进行10000圈的长时间充放电循环测试后其比电容仍保持原来的85.4%。作为超级电容器电极在HSO中具有比电容大、倍率性能强、循环稳定性好等优点。本研究提出的策略有望扩展到其他赝电容电极设计中。（2）AC正极耦合双氧化还原电解质Fe Br匹配WO/TiCT MXene赝电容负极构建高性能准固态非对称超级电容器。利用AC正极耦合双氧化还原电解质Fe Br匹配WO/TiCTMXene赝电容负极制备了三明治状的高性能准固态非对称超级电容器（ASC）。该ASC电压高达1.8 V;在电流密度为1 A/g时,电容可达101F/g;最大能量密度为45.4 Wh/kg（对应功率密度为900 W/kg）;最大功率密度达18000 W/kg（对应能量密度10.8 Wh/kg）。结果证明,LED阵列和风扇可由设计的ASC设备供电。本研究提出的策略有望扩展到其他高性能准固态非对称超级电容器构建中,特别是那些能够满足我们现代社会未来先进储能设备的要求的超级电容器。（3）激光诱导形成TiCT MXene增强碳纳米纤维应用于超级电容器电极及其性能研究。利用激光诱导碳化和静电纺丝技术,设计了一种基于PAN/TiCTMXene复合材料的纳米纤维电极,用于高性能柔性SCs。聚丙烯腈（PAN）具有高电负性和优异的化学和机械稳定性。导电填料（TiCT MXene）有两个作用:提高表面电荷密度的电容效应和通过漏电流降低表面密度的导电效应。通过加入MXene作为一种新型复合材料PAN/TiCT MXene来提高电极材料的电容性能。PAN/TiCT MXene经过激光诱导碳化形成TiCT MXene增强的碳纳米纤维以此提高SC电极的电容性能。所制备的LIMCNF柔性电极在0.5 A/g的电流密度下比电容可达287.8 F/g。激光诱导碳化方法不仅提高了LIMCNF的电化学性能,而且以一种快速简单的方法达到的效果优胜于传统的复杂碳化工艺。

关键词： Ti3C2Tx MXene 非对称超级电容器复合材料氧化还原电解质电化学性能

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水系有机液流电池电活性阳极材料性能研究

水系有机液流电池电活性阳极材料性能研究

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作者：张宏超常州大学

学位级别：硕士

近年来,随着可再生能源的广泛使用,迫切需要开发经济高效的大规模储能技术。在各种电化学储能技术中,水系液流电池（ARFB）由于成本低、设计灵活性高、长寿命和高效率以及安全无污染等特性,受到研究者的广泛关注。由于有机材料种类多样... 详细信息

近年来,随着可再生能源的广泛使用,迫切需要开发经济高效的大规模储能技术。在各种电化学储能技术中,水系液流电池（ARFB）由于成本低、设计灵活性高、长寿命和高效率以及安全无污染等特性,受到研究者的广泛关注。由于有机材料种类多样易于大量合成,具有可选择的物化性质,因此开发有机分子作为液流电池的储能材料成为一个研究热点。我们在本研究工作设计中开发了一类不溶性的π-共轭醌嗪化合物,考察了它们在水溶液体系中的电化学性质,并进一步利用其作为阳极固态储能材料,组建了氧化还原靶向液流电池（RTFB）和混合液流电池（HRFB）。本文的主要研究内容如下:（1）首先以2,3-二氯-1,4-萘醌为起始反应物,通过加布里埃尔胺合成制备得到2,3-二氨基-1,4-萘醌（DANQ）。然后,经由希夫碱缩合反应制备得到一个芳香族杂环化合物—三苯并[a,c,i]吩嗪-10,15-二酮（TBPDO）。通过核磁共振（NMR）、红外光谱（IR）和透射电镜等技术对TBPDO的构造和形貌进行了表征。利用电化学方法对TBPDO在水溶液体系中的电化学性质和电化学稳定性进行了探究。此外,为探究其氧化还原反应机理和可能的电池应用,我们还测试了TBPDO的电化学动力学参数。（2）基于靶向原理,将TBPDO作为阳极固态储能材料,2,6-二羟基蒽醌（2,6-DHAQ）与2-羟基-1,4-萘醌（Lawsone）混合后作为媒介分子。阴极采用亚铁氰化钾和铁氰化钾的混合物,组装了一个新型水系RTFB。通过充放电循环实验结果显示,在电流密度为5 m A·cm-2下,经过21个循环后,其容量保持率仍有80%,开路电压可达到1.09 V。单个循环的容量保持率高达99.82%（约98.56%/天）,平均库伦效率为99.51%,材料利用率与能量效率均在80%以上,揭示了该电池的高循环稳定性。此外,我们还测量了不同SOC下的TBPDO的核磁共振谱,从而推测了TBPDO在RTFB中的电化学和氧化还原靶向反应的可能机理。（3）反应物为DANQ和六酮环己烷,利用希夫碱缩合得到了一个具有多个电活性醌嗪单元的π-共轭有机分子HATTNQ。并对HATTNQ的结构和物化性质进行表征,考察了其在水溶液体系中的电化学性质。进一步将其负载在多孔碳毡电极上,与亚铁氰化钾组合,构建了一个碱性水系有机混合液流电池。该电池体系表现出高的比容量和功率密度、优秀的倍率性能图、出色的循环稳定性和能量效率,有望未来应用于可再生能源的大规模存储利用。

关键词：电化学储能氧化还原靶向液流电池混合液流电池氧化还原电解质固态储能材料

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半导体纳米晶电极的电化学和光电化学性质

半导体纳米晶电极的电化学和光电化学性质

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作者：寇慧芝信阳师范学院

学位级别：硕士

随着社会经济的发展和生活水平的提高,人们在追求更加舒适的生活环境的同时,也在消耗着越来越多的能源。随着世界范围内能源供应紧张状况日益加剧,能源将成为制约各国经济的主要因素。太阳能作为清洁的可再生能源,越来越受到人们的重视... 详细信息

随着社会经济的发展和生活水平的提高,人们在追求更加舒适的生活环境的同时,也在消耗着越来越多的能源。随着世界范围内能源供应紧张状况日益加剧,能源将成为制约各国经济的主要因素。太阳能作为清洁的可再生能源,越来越受到人们的重视。在太阳能的有效利用当中,大阳能光电利用是近些年来发展最快,最具活力的研究领域。为此,人们研制和开发了太阳能电池。二十世纪九十年代发展起来的染料敏化纳米晶薄膜太阳能电池因其制备简单、成本低、光电转换效率高等优点,已成为当前光电转换器件研究的热点之一。染料敏化太阳能电池主要由半导体纳米晶薄膜、电解质以及敏化剂构成。其中半导体纳米晶薄膜和氧化还原电解质对染料敏化太阳能电池的光电性能有非常重要的影响,是该领域的研究热点。本论文主要从这两方面入手,研究改善太阳能电池光电转化效率的方法和途径。1、通过表面修饰改善染料敏化TiO2纳米晶薄膜的光电转化性质。TiO2纳米晶薄膜具有很高的比表面积,可以吸附大量的染料分子,大大增强了对可见光的吸收效率,因此改善了太阳能电池的光电转化效率。但在纳米结构半导体电极表面与电解质之间缺少耗尽层,注入到半导体导带中的电子容易与电解质中的氧化性物种发生电荷复合,这是制约染料敏化太阳能电池转化效率的一个主要因素,因此如何降低电荷复合就成为改善光电转换效率的关键。本文选用MgTiO3、CaTiO3作为修饰层,其导带边高于TiO2导带边,能够有效地抑制电荷复合,显著提高了光电流和光电压,因而改善了电极的光电转化性质。研究表明,N3敏化CaTiO3表面修饰二氧化钛纳米晶太阳能电池在100 mW/cm2的白光照射下的光电转化效率为9.23%,而没有用CaTiO3修饰电极的值为6.88%,光电转化效率提高了近34%。N3敏化MgTiO3修饰二氧化钛纳米晶膜太阳能电池的光电转化效率为8.75%,未修饰电极的值为6.12%,光电转化效率提高了43%。2、在染料敏化太阳能电池中,电解质起到传输电子和空穴的作用,其中的氧化还原电对、有机溶剂、添加剂以及金属离子的种类等都对电池的性能有重要的影响。一些半径小的金属离子,例如Li+、Zn2+等,在某种程度上可以嵌入到TiO2晶格中,与导带中的电子形成偶极子,加速了偶极子与电解质中I3-的复合,影响电池的效率。本文以水杨醛、乙二胺、ZnI2等为原料合成出碘化N,N’-双水杨醛缩乙二胺合锌配合物,并将其作为电解质首次用于染料敏化太阳能电池中,这种配合物大阳离子的形成避免了金属小阳离子的嵌入,改善了电池的光电性能。研究表明,基于最优电解质配比的电池的短路光电流密度、开路光电压和光电转化效率分别为18.34mA/cm2、0.64V和7.75%,表明碘化N,N’-双水杨醛缩乙二胺合锌是一种有效的氧化还原电解质。3、研究纳米结构SrTiO3电极的能带结构。半导体薄膜是染料敏化太阳能电池的核心部分,它是电荷分离和传输的载体。钙钛矿型SrTiO3半导体具有与锐钛矿型TiO2相似的晶体结构和禁带宽度,具有在染料敏化太阳能电池中的应用潜力。对于纳米结构SrTiO3薄膜电极在不同介质中的能带结构和陷阱态分布的研究还很少见报道。我们合成了大小均匀的SrTiO3纳米粒子,制备了纳米结构SrTiO3薄膜电极,并首次用电化学和光谱电化学的方法研究了纳米结构SrTiO3薄膜电极在不同pH水溶液电解质中的平带电势和陷阱态性质。结果表明SrTiO3电极的平带电势与电解质的pH呈线性关系,其线性方程为Efb=-0.59-0.04pH vs. Ag/AgCl。通过测量电流-时间曲线,研究了SrTiO3电极的陷阱态分布,发现陷阱态密度也依赖于电解质的pH,随pH的增加,陷阱态密度增大。我们进一步研究了SrTiO3电极的能带与N3敏化SrTiO3电极的光电化学性质之间的关系。纳米结构SrTiO3电极在0.2 mol·L-1高氯酸四丁基胺(TBAP)和0.5 mol·L-1 LiClO4的丙腈、丙腈／乙酰丙酮和乙酰丙酮三种溶液中的平带电势分别为-1.48、-0.80和-0.80V,态密度分别为4.19×1016、2.38×1016和1.19×1016cm-2。N3敏化SrTiO3电极在乙酰丙酮作溶剂的电解质中开路光电压和短路光电流密度最好,这与电化学测试SrTiO3电极在乙酰丙酮中的平带电势与N3染料的激发态能级匹配,且态密度最小相一致。

关键词：染料敏化太阳能电池表面修饰氧化还原电解质平带电势陷阱态

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钴镍化合物作为碱性锌离子电池正极材料电化学性能研究

钴镍化合物作为碱性锌离子电池正极材料电化学性能研究

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作者：冯政湖北师范大学

学位级别：硕士

碱性锌离子电池因具备高工作电压,可观的比容量,安全环保等诸多优点一直吸引着众多的学者的关注。但是随着现代技术要求的不断更新,碱性锌离子电池能量、功率密度性能不足成为了实际运用当中的瓶颈。本文以碱性锌离子电池为基础,围绕该... 详细信息

碱性锌离子电池因具备高工作电压,可观的比容量,安全环保等诸多优点一直吸引着众多的学者的关注。但是随着现代技术要求的不断更新,碱性锌离子电池能量、功率密度性能不足成为了实际运用当中的瓶颈。本文以碱性锌离子电池为基础,围绕该类型电池能量密度不足的性能短板开展研究工作,从反应机理上寻求突破。一方面,本课题组利用碱性锌电池高电压工作平台和锌-空气电池高容量的特点,以同一正极材料搭建碱性电池与锌空气电池的混合电池系统。另一方面,本工作当中选取具备氧化还原属性的材料充当电解质,伴随电池正极极化过程一并发生氧化还原反应,形成法拉第电流,以改善水系锌离子电池的容量、稳定性能。具体研究内容如下:(1)采用简单的湿化学方法制备了具有“核-壳”结构的三维纳米阵列材料NiCoS@Ni(OH)。通过构建独特的微观形貌,丰富活性位点数量;设计缺陷结构、调整电荷分布,增强材料导电性等一系列手段,提升电极材料电化学活性,激发材料氧析出反应(OER)与氧还原(ORR)催化性能,改善反应动力学,降低传质阻尼,实现降低析氧过电位,增强电池比容量性能,进而提升电池整体表现力。NiCoS@Ni(OH)电极在1 M KOH电解质溶液当中,驱动电流密度20 mA cm对应所产生的过电位仅为234 mV,高强电流密度100 mA cm下过电位仅为304 mV,Tafel斜率56 mV dec,电荷传输电阻仅为0.2Ω。在储能方面,该电极材料的比电容可达到1.225 mAh cm且在3000次循环后仍有87.5%容量保持率。与金属锌电极一起组装的混合电池也表现出优异的电化学性能,如高容量、1.75 V的电压工作平台、1.68 kW kg的功率密度以及良好的循环稳定性。(2)采用CoO充当正极材料,向电解质当中添加[Fe(CN)]/[Fe(CN)]氧化还原电对,为电极贡献额外电容,提升储能空间。CoO正极材料于1 M KOH电解质溶液当中负载1 mA cm电流密度下表现出0.027 mAh cm容量,而在所制备的氧化还原型电解质溶液当中,10 mA cm电流密度下容量高达0.311 mAh cm,并且展现出良好的倍率特性。基于氧化还原型电解质的水系碱性电池系统表现出0.18 mAh cm经过1000次循环测试容量保持在0.16mAh cm水平性能无明显变化。充分说明了通过添加氧化还原电解质参与电化学反应是提升碱性水系锌离子电池性能的有效手段。

关键词：碱性锌离子电池氧化还原电解质比容量功率密度

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基于碘离子预嵌入实现高效电荷储存的锌碘电池

基于碘离子预嵌入实现高效电荷储存的锌碘电池

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作者：高文政兰州大学

学位级别：硕士

可充电水系金属电池有着库伦效率高、循环寿命长、无污染运行和维护成本低等优点,因此可充电水性金属离子电池有望用于大规模电网储能。在水系金属电池中,锌碘（Zn-I）电池因为其丰富的原材料储量（地壳中的锌含量为75 ppm,1 L海水中的... 详细信息

可充电水系金属电池有着库伦效率高、循环寿命长、无污染运行和维护成本低等优点,因此可充电水性金属离子电池有望用于大规模电网储能。在水系金属电池中,锌碘（Zn-I）电池因为其丰富的原材料储量（地壳中的锌含量为75 ppm,1 L海水中的碘含量为55μg）、高成本效益、安全的操作环境、高容量、优异的能量密度和1.29 V的输出电压而受到了广泛的研究关注。在循环伏安法中,金属锌阳极经历了电镀/剥离过程,其电化学理论容量可以达到820 m Ah g,电化学反应过程的氧化还原电位为-0.76 V（与标准氢电极相比,SHE）。同时,阴极电极经历了三碘化物/碘化物（I/I）在0.536 V（***）下的可逆反应,理论容量为141 m Ah g。然而,I/I氧化还原反应对的缓慢动力学限制了Zn-I电池的倍率性能和循环稳定性。此外,在反应过程中I的不可逆自穿梭效应和多碘化物的损失/逸出等问题,导致锌碘电池在实际应用过程中存在库伦效率低和循环稳定性差等缺点。这些缺点极大地限制了锌碘电池在大规模电网存储的进一步发展。因此本论文就以上锌碘电池中由于I的自穿梭效应、I/I氧化还原反应动力学缓慢导致的库伦效率低、循环稳定性差、倍率性能差等问题和挑战,选用了合适的碘离子反应宿主-普鲁士蓝材料以及对普鲁士蓝材料（PB）进行了预嵌入碘离子处理（PBI）,利用电极-电解质耦合来实现了锌碘电池的良好库伦效率、长循环稳定性、优异的倍率性能。本论文主要包含以下两方面工作:（1）PB和PBI电极材料的设计以及性能对比普鲁士蓝材料（PB）被用作碘离子的宿主,因为它们具有很高的孔隙率,具有开放性的金属物种和可控的化学成分和多功能性。PB材料的内在多孔结构使其可以很容易地与客体离子（例如:碘离子）接触。同时多孔结构的存在也可以使客体离子易于渗透和传输。但是PB材料作为碘离子宿主,它的活性位点没有得到有效利用,碘离子传输到PB材料上进行氧化反应需要克服势垒。同时仅在物理吸附的作用下,多碘化物I的自穿梭效应的抑制效果不明显,导致电极库伦效率低、循环稳定性差。我们通过在氢气气氛下进行等离子刻蚀,然后在高浓度碘离子溶液中热处理得到预嵌入碘离子的普鲁士蓝材料（PBI）。通过这种预桥接作用,可以提高电极材料对氧化还原电解质中碘离子的利用率。PBI电极在1 A g的电流密度下有着110 m Ah g高容量。同时通过Fe-I键的形成有效的抑制了I的自穿梭效应,PBI电极在进行了3500次循环后可以保持84.7%的容量保持率,同时库伦效率接近100%。最后利用氧化铁负极分别组装了非对称电容器（PPINF和PPNF器件）,PPINF（PBI电极）器件仍然有良好的性能。这种简单有效的策略可以为氧化还原反应电解质的高效利用提供一种新的策略。（2）新型水系锌碘电池的构建在本工作中,我们分别使用PBI和PB材料作为正极,1 M Zn SO+50×10M KI（ZSPI）和1 M Zn SO+25×10M KI（ZSPSI）溶液作为电解质,锌片作为负极构建了水系锌碘电池。在高浓度碘离子的ZSPI电解液下,相对于PB//Zn锌碘电池,改性后的PBI//Zn锌碘电池在0.2A g的电流密度下提供242 m A h g的高比容量同时库伦效率（CE）维持≈100%,表现出优异的电池充放电可逆性和多碘化物自穿梭效应的抑制作用。该电池在0.2 A g至10 A g的电流密度范围内表现出82%的高倍率性能。此外,该电池在4 A g电流密度下1500次充电/放电循环后表现出94%的保持率,并在5538 W kg高功率密度下提供142 W h kg的高能量密度。同样的,在低浓度碘离子的ZSPSI电解液下PBI//Zn锌碘电池的性能仍然优于PB//Zn电池。在这些优异的性能表明了PBI//Zn锌碘电池良好的应用前景,为锌碘电池的进一步商业化发展提供了解决方案。

关键词：锌碘电池预嵌入普鲁士蓝自穿梭氧化还原电解质

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基于细菌纤维素纳米纤维的复合材料电极及其超级电容器

基于细菌纤维素纳米纤维的复合材料电极及其超级电容器

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作者：夏砚林暨南大学

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细菌纤维素因其精密的网状构造、高结晶度、高弹性模量和抗张强度、高持水能力和杰出的生物相容性以及生物可降解性受到越来越多的关注。而超级电容器因其自身具有快速充放电、高效率、低成本以及高稳定性的特性,在能源领域逐渐获得广... 详细信息

细菌纤维素因其精密的网状构造、高结晶度、高弹性模量和抗张强度、高持水能力和杰出的生物相容性以及生物可降解性受到越来越多的关注。而超级电容器因其自身具有快速充放电、高效率、低成本以及高稳定性的特性,在能源领域逐渐获得广泛的应用。细菌纤维素本身的优质特性也使得其在超级电容器中的应用趋于多样化。本文采用细菌纤维素为基础材料,通过对细菌纤维素进行各种改性来制备自支撑电极,并将其与具有氧化还原特性的材料进行组合以制备具有高电化学性能的超级电容器。首先,利用原位化学沉积方法在细菌纤维素纳米纤维表面沉积聚吡咯(PPY),得到BC/PPY薄膜电极。通过研究不同聚吡咯含量的电极材料的性能,获得了性能最优的电极材料。研究表明,在聚吡咯含量为85%时,在0.5 A·g电流密度下BC-85PPY的比电容为325 F·g。而在以其组装的对称超级电容器中,电解质中Fe离子氧化还原添加剂的浓度对该组件的电容性能有显著的影响。研究发现,当电解液中Fe浓度为0.1 M时,所制备的对称电容器在0.5 A·g的电流密度下的比电容为219.5 F·g,且5000次充放电循环后具有114%的电容保持率。这些结果表明,电解质中的Fe离子氧化还原添加剂可以有效的提升BC/PPY薄膜电极超级电容器的电化学性能。通过对细菌纤维素纳米纤维表面进行接枝改性,制备了磺化细菌纤维素(SBC),并将其与聚吡咯进行复合制备SBC/PPY复合薄膜材料。结果表明,在相同聚吡咯(85%)含量下,SBC/PPY的电化学性能比BC/PPY有所提升。在0.5 A·g电流密度下SBC/PPY的比电容为339 F·g。同时利用水热反应制备Mo O纳米带,将其与SBC和CNTs复合制备了SBC/Mo O/CNTs薄膜电极,研究了其在1 M HSO电解液中的电化学行为。结果表明,当电流密度为1 A·g时,SBC/Mo O/CNTs薄膜电极的比电容为215.7 F·g。最后利用SBC/PPY薄膜作为正极材料,SBC/Mo O/CNTs薄膜作为负极材料,组装了不对称超级电容器。电化学测试结果表明,在0-1.3 V的电压区间内,当电流密度为0.5 A·g时,该不对称超级电容器具有92.7 F·g的比电容,而当功率密度为1.2 KW·kg时,其能量密度为77.9 Wh·kg。并且在5000次充放电循环后,其电容基本保持不变(保持率为98%)。最后,开发了一种具有高电容性能和能量密度的新型双不对称超级电容器(DASC)。通过对细菌纤维素水凝胶进行冷冻干燥得到的气凝胶进行碳化处理,制备了碳化纳米纤维气凝胶(CBC),并直接利用其作为电容器的正极材料,研究其在含铁离子的氧化还原活性电解质中的电化学行为,以便利用其作为DASC的正极。将在上一章中采用水热法制备的Mo O纳米带作为负极材料,研究其在常用的HSO电解液中的电容性能,以作为DASC的负极。论文中还制备了PVA/HSO/Fe氧化还原活性凝胶电解质和常用的PVA/HSO凝胶电解质,并对其柔韧性和离子导电性等性能进行了表征和优化。最后,将以上这些材料组装成三明治构型的准固态DASC,研究其电容性能。测试表明,组装好的CBC-PVA/HSO/0.7M Fe|PVA/HSO-Mo O双不对称超级电容器在1 A·g时具有560.8 F·g的高比电容,在650 W·kg的功率密度下其具有131.6 Wh·kg的高能量密度。此外,该DASC具有优秀的循环稳定性,在30000次循环后电容的保持率为101.3%,同时其库仑效率为98.8%。这种双不对称构型的超级电容器及其相应的具有良好性能的凝胶电解质的设计和组装工作,为制造具有高能量存储和转换性能的器件提供了新的概念和方法。

关键词：细菌纤维素超级电容器聚吡咯氧化还原电解质氧化钼纳米带碳气凝胶凝胶电解质

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