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催化学报 2014年第8期35卷 1281-1288页

作者：聂久远吴晓东马子然许腾飞司知蠢陈磊翁端清华大学材料学院新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室北京100084 清华大学材料学院先进材料教育部重点实验室北京100084 清华大学深圳研究生院广东深圳518055

利用溶胶-凝胶法,采用三种酸性金属氧化物(氧化铌、氧化钨和氧化钼)对锰铈复合氧化物催化剂进行了改性.测试了催化剂的氮氧化物选择性催化还原(SCR)活性,以筛选对应不同温度窗口的合适酸性氧化物改性剂.同时评价了催化剂的NO氧化和NH3... 详细信息

利用溶胶-凝胶法,采用三种酸性金属氧化物(氧化铌、氧化钨和氧化钼)对锰铈复合氧化物催化剂进行了改性.测试了催化剂的氮氧化物选择性催化还原(SCR)活性,以筛选对应不同温度窗口的合适酸性氧化物改性剂.同时评价了催化剂的NO氧化和NH3氧化活性.利用X射线衍射、BET比表面积测试、H2程序升温还原、NH3/NOx程序升温脱附和NH3/NOx吸附红外光谱等手段对催化剂进行了表征.MnOx-CeO2催化剂表现出良好的低温(100-150°C)活性.酸性金属氧化物的添加削弱了催化剂的氧化还原特性,从而抑制了NH3的活化和NO2辅助的快速SCR反应.与此同时,相对高温(250-350°C)区NH3的氧化也受到了抑制,B酸和L酸上的NH3吸附得以增强.因此,催化剂的SCR脱硝温度窗口向高温移动,改性效果Nb2O5

关键词：选择性催化还原锰铈复合氧化物酸性金属氧化物温度窗口氧化还原位酸性位

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基于一氧化碳、二氧化碳和氧气分子吸附为探针的碳化钼、碳化钨、氮化钼和氮化钨的表面化学性质:密度泛函理论分析（英文）

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电化学 2017年第4期23卷 371-380页

作者：叶静云张天雨徐凌云殷淑霞 Krishanthi Weerasinghe Pamela Ubaldo 和平葛庆峰美国南伊利诺伊大学化学与生物化学系卡本代尔伊利诺伊62901

作为具有吸引力的电极材料,过渡金属碳化物与氮化物被应用在许多电化学储能及能量转换领域.本工作中,通过密度泛函理论计算,以及一氧化碳(CO)、二氧化碳(CO_2)和氧气(O_2)分子的吸附来表征钼和钨的碳化物及氮化物,如碳化钼(Mo_2C)、碳化... 详细信息

作为具有吸引力的电极材料,过渡金属碳化物与氮化物被应用在许多电化学储能及能量转换领域.本工作中,通过密度泛函理论计算,以及一氧化碳(CO)、二氧化碳(CO_2)和氧气(O_2)分子的吸附来表征钼和钨的碳化物及氮化物,如碳化钼(Mo_2C)、碳化钨(W2C)、氮化钼(Mo_2N)和氮化钨(Mo_2C)的表面化学性质.这些探针分子可为研究钼和钨的碳化物及氮化物表面在酸性/碱性的氧化还原性质提供衡量方法.计算结果表明,CO_2分子的吸附发生在路易斯碱位,其碱性降低顺序为α-W_2C(001)>α-W_2N(001)>β-Mo_2C(001)>γ-Mo_2N(100).此外,CO和O_2分子吸附可用于评估上述碳化物及氮化物的还原能力,其还原性减小顺序为β-W_2C(100)>α-Mo_2C(100)>α-W_2N(001)>α-W_2C(001)>β-Mo_2C(001)>γ-Mo_2N(100).由于还原本性,使得上述这些碳化物和氮化物成为在各种催化反应中有可能取代贵金属的良好候选材料.

关键词：密度泛函理论过渡金属碳化物过渡金属氮化物氧化还原位酸性/碱性

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制备条件对Cu/BEA氨选择性催化还原NOX催化剂水热稳定性能影响的研究

制备条件对Cu/BEA氨选择性催化还原NOX催化剂水热稳定性能影响的...

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作者：徐书浩四川大学

学位级别：硕士

柴油车尾气排放的NOX是造成大气污染的重要来源之一,严重危害自然环境和人类的身体健康。氨选择性催化还原NOX（NH3-SCR）技术能够有效净化柴油车尾气中的NOX,已成为治理柴油车尾气污染问题的重要手段之一。而作为该技术的核心,NH3-SCR... 详细信息

柴油车尾气排放的NOX是造成大气污染的重要来源之一,严重危害自然环境和人类的身体健康。氨选择性催化还原NOX（NH3-SCR）技术能够有效净化柴油车尾气中的NOX,已成为治理柴油车尾气污染问题的重要手段之一。而作为该技术的核心,NH3-SCR催化剂的研究一直备受关注。传统的NH3-SCR催化剂主要以V2O5-WOx/Ti O2为主,但随着排放法规的日益严格,V2O5-WOX/Ti O2较差的低温活性和水热稳定性以及高温下活性组分的易挥发等缺点限制了其进一步的应用。近年来,Cu/BEA分子筛催化剂因其优异的NOX转化率、较宽的温度窗口以及易合成和低成本等优点,成为NH3-SCR催化剂的研究热点之一。但NH3-SCR催化剂位于柴油车颗粒物捕集器（DPF）的下游,DPF喷油再生时尾气温度将瞬间升高到600℃以上,加之柴油车尾气中存在约10 vol.%的水汽,苛刻的高温水热环境对位于DPF后端的SCR催化剂的水热稳定性能提出了严格要求。因此,本论文围绕如何提高Cu/BEA催化剂的高温水热稳定性能进行了系统地研究,具体研究内容如下:1.研究了铜前驱体条件对Cu/BEA氨选择性催化还原NOX催化剂水热稳定性能的影响规律。通过调变离子交换过程中铜前驱体种类和离子交换溶液的p H值探究了不同铜前驱体条件对Cu/BEA催化剂水热稳定性能的影响。研究结果表明:溶液p H值通过影响BEA分子筛的Zeta电位从而影响催化剂中Cu的上载量;过高的p H还会破坏BEA载体的结构,造成催化剂Br?nsted酸位的损失和活性Cu物种的包埋;铜前驱体主要影响Cu/BEA催化剂中Cu物种的含量和分布状态。其中,以Cu（NO3）2为铜前驱体在p H=7条件下制备的催化剂拥有最多的孤立Cu2+含量和相对稳定的骨架结构,水热老化后（700℃,10%H2O）,催化剂在173℃即可获得80%以上的NOX转化率,相比与其它铜前驱体条件制备的催化剂具有更加优异的水热稳定性能。2.研究了离子交换条件对Cu/BEA氨选择性催化还原NOX催化剂水热稳定性能的影响规律。在NH3-SCR反应中,孤立Cu2+是公认的Cu基分子筛NH3-SCR催化剂最佳活性Cu物种。为获得更多活性Cu物种以进一步提高Cu/BEA催化剂的水热稳定性能,以nano-Cu O为铜前驱体,利用溶液离子交换法制备了Cu/BEA催化剂,通过调节离子交换溶液的p H值调控Cu物种的状态同时提高其分散性。研究结果表明,p H调节前后催化剂的离子交换机制存在显著差异,当p H=4.2时溶液中更多的Cu2+有利于离子交换的进行和Cu物种的分散。H2-TPR、EPR、XPS和In situ DRIFTS结果表明,p H=4.2时催化剂在高温水热处理后拥有更多的活性孤立Cu2+物种和更高的Cu2+/Cu O比例,有助于催化剂吸附和活化NOX。水热老化后（700℃,10%H2O）催化剂在200–500℃温度区间内能够保持90%以上的NOX转化率,水热稳定性能显著提高。3.研究了硅烷化改性对Cu/BEA氨选择性催化还原NOX催化剂水热稳定性能的影响规律。采用正硅酸乙酯（TEOS）硅烷化稳定BEA分子筛的骨架结构,以期提高Cu/BEA催化剂的水热稳定性能。XRD、SEM和27Al NMR结果表明,硅烷化改性能够明显抑制BEA分子筛骨架中Si-O（H）-Al位点的水解,保持催化剂结构的完整。NH3-TPD和in situ DRIFTS结果表明,完整的骨架结构有利于催化剂形成更多的Br?nsted酸性位点吸附并活化氨物种。此外,H2-TPR和XPS结果也表明,硅烷化改性能够提高催化剂中Cu物种的分散性。更多的酸性位点和高度分散的Cu物种共同促进了催化剂的水热稳定性能,水热老化后（700℃,10%H2O）催化剂在198℃即可获得80%以上的NOX转化率,相比于改性前降低了约30℃。

关键词： Cu/BEA 氨选择性催化还原水热稳定性能氧化还原位酸位

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