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氧化诱导自由基氧化交叉偶联反应——高效构建C-N/C-S键

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氧化诱导自由基氧化交叉偶联反应——高效构建C-N/C-S键

作者：王小宇江西师范大学

学位级别：硕士

有机化学合成方法学的发展为现代社会的飞速发展奠定了基石,在此之中,基于碳杂键化合物在农药、医药、功能材料等各方面的重要作用,其合成备受化学家们的关注。以碳氢化合物与杂氢化合物为原料,发展简单、绿色的合成方法高效构建碳杂键... 详细信息

有机化学合成方法学的发展为现代社会的飞速发展奠定了基石,在此之中,基于碳杂键化合物在农药、医药、功能材料等各方面的重要作用,其合成备受化学家们的关注。以碳氢化合物与杂氢化合物为原料,发展简单、绿色的合成方法高效构建碳杂键化合物一直是研究热点。近年来兴起的氧化诱导活化C-H键构建碳杂键是一种非常有效的合成方法,原子经济性高。本文简单阐述了铁催化C-H键活化的偶联反应和芳香化合物的胺化反应。通过以上总结和思考,以及基于氧化诱导活化策略的思想,设计了铁参与的氧化诱导萘酚衍生物的磺酰化反应构建C-S键和无金属参与下KSO氧化诱导苯酚衍生物的唑化反应构建C-N键。相关研究成果如下:1.文章第一部分通过对铁催化的C-H键氧化偶联反应的文献调研,拓展了其在构建C-S键方面的应用。我们通过采用铁催化剂和TBHP氧化剂的反应体系,成功实现了萘酚化合物和苯亚磺酸的自由基交叉偶联反应构建C-S键。2.文章第二部分,我们设计了一种无金属参与的氧化诱导单电子转移策略,构建芳基唑类化合物反应。我们使用KSO氧化诱导活化唑类化合物的N-H键产生氮中心自由基,随后与酚类衍生物进行反应合成了一系列的芳基唑类化合物。该方法简单、高效,并通过电子顺磁共振波谱直接观测到了KSO氧化诱导活化吡唑产生N中心自由基的过程。

关键词：氧化诱导胺化反应铁催化 C-N/C-S成键氧化偶联

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脂肪氧化诱导鱼蛋白聚集变性研究进展

食品研究与开发 2011年第11期32卷 161-164页

作者：章银良安巧云杨慧郑州轻工业学院食品与生物工程学院河南郑州450002

综述鱼脂肪氧化、鱼蛋白质变性以及脂肪氧化对蛋白质影响等方面的研究进展。明确提出鱼品质的下降的一个重要原因是由脂肪氧化诱导引起蛋白质劣变,下一步研究重点是探索脂肪氧化诱导蛋白质变性的机理。

关键词：脂肪氧化蛋白质变性氧化诱导品质劣变机理

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氧化诱导测试应用于医用PVC和其他聚合物

医用高分子通讯 1993年第1期 54-64页

作者：傅荣政

氧化诱导的芳基硫醚荧光探针对生物体内硫醇的响应

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氧化诱导的芳基硫醚荧光探针对生物体内硫醇的响应

第十届全国化学生物学学术会议

作者：沈沅芷韩勰陈海燕周鑫尹军农药与化学生物学教育部重点实验室华中师范大学化学学院中国药科大学工学院延边大学理学院化学生物学中心

半胱氨酸(Cys)、同型半胱氨酸(Hcy)和还原型谷胱甘肽(GSH)等生物硫醇小分子在维持生物体内氧化还原平衡过程中发挥着至关重要的作用。硫醇类分子具有较强的亲核反应活性,该特征被广泛应用于荧光探针设计,通过亲核加成或者取代反应,实现... 详细信息

半胱氨酸(Cys)、同型半胱氨酸(Hcy)和还原型谷胱甘肽(GSH)等生物硫醇小分子在维持生物体内氧化还原平衡过程中发挥着至关重要的作用。硫醇类分子具有较强的亲核反应活性,该特征被广泛应用于荧光探针设计,通过亲核加成或者取代反应,实现对巯基氨基酸的检测。受上述研究启发,我们以芳基硫醚取代的硝基苯并噻二唑(NBD-S)为探针分子,通过氧化诱导的方法发展了探针分子NBD-SO和NBD-SO,并研究探针性能的改变对硫醇响应特性的影响。实验结果表明,探针分子在PH=7.4的反应条件下可实现对Hcy/Cys的高选择性,高灵敏度检测,并且随着氧化态的增加,探针响应速度明显加快;而在弱酸性条件下,探针分子NBD-SO和NBD-SO能够高选择性检测Cys。更加重要的是,探针分子可以应用于活细胞内源性和外源性Hcy/Cys的荧光成像,同时在细胞水平上也可以观察到三个探针分子对Hcy/Cys响应动力学的显著差异。

关键词：荧光探针氧化诱导硫醇检测生物成像

来源： cnki会议评论

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双层共挤木塑复合地板的性能表征

工程塑料应用 2013年第3期41卷 86-89页

作者：黄东辉张家港联冠环保科技有限公司江苏张家港215625

以废旧塑料、木粉及抗氧剂等助剂为原料,利用共挤出的方法,制备了带有表层和芯层的木塑复合地板,主要对表层材料进行改性而不考虑芯层材料的耐候等性能,测试了该木塑复合地板的物理力学、抗低温和耐候性能。结果表明,双层共挤制备的木... 详细信息

以废旧塑料、木粉及抗氧剂等助剂为原料,利用共挤出的方法,制备了带有表层和芯层的木塑复合地板,主要对表层材料进行改性而不考虑芯层材料的耐候等性能,测试了该木塑复合地板的物理力学、抗低温和耐候性能。结果表明,双层共挤制备的木塑复合地板的拉伸强度为23.98 MPa,弯曲强度和弯曲弹性模量分别为38.53 MPa和3 200 MPa,弯曲破坏载荷为4 300 N,高于单层挤出的木塑复合地板(3 300 N),且其经循环冻融实验后的保持率为98.7%,低温落锤冲击下无破裂,吸水率为0.17%,,加热后尺寸变化率为0.12%,氧化诱导期为77.5 min,远高于单层挤出的木塑复合地板(15.4 min),具有较好的综合性能。该木塑复合地板同时达到了日本木塑地板性能测试标准的要求,有效解决了因回收废旧塑料批次不稳定而产生颜色、耐候性、尺寸变化率、弯曲性能波动或不佳等问题,扩大了废旧塑料的利用范围,具有较高的性价比。

关键词：共挤氧化诱导耐候性增强

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聚乙烯管材回收料再生利用研究

塑料工业 2013年第11期41卷 111-114页

作者：李亮李兵黄林清杜颖四川省产品质量监督检验检测院四川成都610101

选用不同回收料掺入到原料中制备聚乙烯管材,研究了不同种类和掺量情况下的回收料对管材性能影响情况。结果表明,回收料的加入明显影响了管材的热稳定性,且随着掺量的增加,管材的热稳定性和断裂伸长率都随之下降;掺量在10%以内时,国产... 详细信息

选用不同回收料掺入到原料中制备聚乙烯管材,研究了不同种类和掺量情况下的回收料对管材性能影响情况。结果表明,回收料的加入明显影响了管材的热稳定性,且随着掺量的增加,管材的热稳定性和断裂伸长率都随之下降;掺量在10%以内时,国产改性后的回收料与进口的性能相当。

关键词：聚乙烯管材回收料再生利用氧化诱导

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巯基氨基酸荧光探针的构建及应用研究

巯基氨基酸荧光探针的构建及应用研究

作者：刘国涛华中师范大学

学位级别：硕士

近些年来,荧光探针在分析物检测中具有操作简单、选择性高、生物相容性好等诸多优点,并且可借助共聚焦成像技术于细胞、组织甚至活体内对分析物进行原位、可视化的实时追踪成像,受到了化学工作者广泛的关注。巯基氨基酸,例如谷胱甘肽(G... 详细信息

近些年来,荧光探针在分析物检测中具有操作简单、选择性高、生物相容性好等诸多优点,并且可借助共聚焦成像技术于细胞、组织甚至活体内对分析物进行原位、可视化的实时追踪成像,受到了化学工作者广泛的关注。巯基氨基酸,例如谷胱甘肽(GSH)、半胱氨酸(Cys)和同型半胱氨酸(Hcy)等,是生物体内一类重要的活性硫醇物质,在维持生命系统内环境的氧化还原平衡状态等生理功能方面起着至关重要的作用。例如GSH的含量异常可能会引起肝损伤、癌症、艾滋等疾病;Cys的代谢紊乱则会导致水肿、嗜睡等一系列症状;而Hcy是人最重要的健康指标之一,其含量过高会降低免疫力、加速衰老,引发心血管等疾病。然而,由于这三种巯基氨基酸结构和性质的相似性,使得特异性、可视化区分某一种巯基物种仍然存在困难。基于此,本论文在前人研究工作基础之上构建了四个选择性识别某种巯基氨基酸(Cys或GSH)的荧光探针分子,并对它们的光学性质、识别机理、生物成像应用等进行了研究,具体内容如下:1、根据识别基团的不同综述了近些年来选择性检测某种巯基氨基酸(GSH、Cys或Hcy)荧光探针的研究进展;2、构建了一个以半花菁染料为荧光基团的长波长半胱氨酸荧光探针Ⅱ-1。该探针可实现对Cys的快速、高选择性、比色和比率检测而不受其它巯基氨基酸如GSH和Hcy的干扰,并能够应用于活细胞中内源性和外源性Cys的选择性、双通道可视化荧光成像(绿色和红色荧光通道);3、构建了两个基于萘酰亚胺荧光基团的谷胱甘肽荧光探针Ⅲ-1和Ⅲ-2。两个探针均能实现对GSH的高选择性、Turn-on荧光识别,而且动力学测试表明对离去基团的氧化还能提高探针与GSH的反应速率,并都能够应用于活细胞中内源性和外源性GSH的专一性、可视化荧光成像。此外,两个探针分子均对外源性次氯酸钠存在氧化应激响应;4、对探针Ⅲ-1和Ⅲ-2进行双边氧化构建了比率型谷胱甘肽荧光探针Ⅳ-1。该探针可实现对GSH的高选择性、比率型检测,并能够应用于活细胞中内源性和外源性GSH的特异性、双通道可视化荧光成像(蓝色和绿色荧光通道)。此外,与GSH作用后的探针还能被过量GSH还原。这种氧化的策略将为以后荧光探针分子的设计提供一种新的设计思路。

关键词：荧光探针谷胱甘肽半胱氨酸生物成像比率型氧化诱导

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DDQ介导的取代苯胺的官能团化反应的研究

DDQ介导的取代苯胺的官能团化反应的研究

作者：孙丽江西师范大学

学位级别：硕士

碳碳和碳杂键的形成反应是有机合成中很重要的一类反应,作为有机合成中的重要组成部分,化学家们一直以来都在寻求高效经济的碳碳和碳杂键的构建方法。目前碳氢键的活化引起了广泛关注,选择性的碳氢键活化更是有机化学中的一个重要问题... 详细信息

碳碳和碳杂键的形成反应是有机合成中很重要的一类反应,作为有机合成中的重要组成部分,化学家们一直以来都在寻求高效经济的碳碳和碳杂键的构建方法。目前碳氢键的活化引起了广泛关注,选择性的碳氢键活化更是有机化学中的一个重要问题。化学反应选择性的研究和应用取得了很大的进展,但仍然存在许多的缺陷和问题,例如需要使用金属或者过量的催化剂,反应条件较为苛刻,这使得我们寻求更绿色的方法。本论文首先综述了烷基取代苯胺类化合物的不同位置的碳氢键的活化,通过总结规律,设计合理的选择性合成路线,采用DDQ氧化诱导的方法,实现N,N-二取代苯胺的官能团化。论文研究主要获得以下结果:1.发展无过渡金属介导的氧化诱导策略用于N,N-二甲基苯胺衍生物的有效和选择性C-H键官能化。首先,使用N-甲基苯胺的甲基作为羰基源,在N,N-二甲基苯胺的对位上实现甲酰化的C-H键活化。另外,基于对该机理的理解,该方法也用于以4-甲氧基-N,N-二甲基苯胺作为羰基来构建吲哚的C3-甲酰化。2.利用廉价易得的糖精作为含氮的亲核试剂,在DDQ的氧化诱导下,实现了sp C-N键的形成,并且在TBN的存在下,实现了催化量的DDQ催化循环。该方法不仅实现了快速高效的碳氮键的合成,而且还达到了克级合成的标准。

关键词：氧化诱导碳氢活化甲酰化 N,N-取代苯胺催化循环

无规共聚聚丙烯压力管道承压状态下的热氧老化规律研究

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合成材料老化与应用 2021年第1期50卷 21-22,28页

作者：邓天彩区卓琨蒙炬宏吴卓凡陈冠聪陈明鑫佛山市质量计量监督检测中心广东佛山528200 国家陶瓷及水暖卫浴产品质量监督检验中心广东佛山528200

与常见研究非承压状态下的塑料管道老化性能不同,该研究采用改变管道的压力和介质温度的方法,研究无规共聚聚丙烯(PP-R)承压管道的物理力学性能与老化时间的关系。通过测试表征不同老化条件下的红外谱图、氧化诱导时间、拉伸屈服强度及... 详细信息

与常见研究非承压状态下的塑料管道老化性能不同,该研究采用改变管道的压力和介质温度的方法,研究无规共聚聚丙烯(PP-R)承压管道的物理力学性能与老化时间的关系。通过测试表征不同老化条件下的红外谱图、氧化诱导时间、拉伸屈服强度及断裂伸长率,深入剖析PP-R管材在承压状态下的热氧老化规律。

关键词：无规共聚聚丙烯热氧老化羰基吸收峰氧化诱导