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Mackinawite氧化溶解过程中自由基对As(III)转化和固定的影响

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化学工业与工程 2023年

作者：黄付根岳丽宋宝东韩煦中化国际(控股)股份有限公司天津大学化工学院

Mackinawite氧化过程会伴随着·OH和O2·-自由基的产生。BA和Cu2+会对Fe(II)释放有抑制效果，而FFA会对溶液中Fe(II)的氧化有抑制作用。FFA和EDTA存在均增强了As(III)的氧化。Fe(III)络合物的加入对As(V)的去除有抑制作用。在pH 7.0和1.... 详细信息

Mackinawite氧化过程会伴随着·OH和O2·-自由基的产生。BA和Cu2+会对Fe(II)释放有抑制效果，而FFA会对溶液中Fe(II)的氧化有抑制作用。FFA和EDTA存在均增强了As(III)的氧化。Fe(III)络合物的加入对As(V)的去除有抑制作用。在pH 7.0和1.3 mmol·L-1As(III)存在条件下，自由基掩蔽剂和Fe(III)络合物不利于纤铁矿和砷酸铁的形成，但对硫酸盐类物质的生成有促进作用。本研究加深了我们对Mackinawite氧化溶解过程中自由基产生的理解，为处理高砷地下水和其它污染物提供了理论依据。

关键词： Mackinawite 氧化溶解 As(III)氧化自由基

pH值及As(V)对Mackinawite矿物氧化溶解过程的影响研究

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化学工业与工程 2023年

作者：黄付根陆倩雯宋宝东韩煦天津大学化工学院中化国际(控股)股份有限公司

As(V)对Mackinawite的氧化溶解有促进作用。当Mackinawite在pH值接近中性时，其氧化过程同时存在液相和固相氧化机制。氧化溶解过程中，Mackinawite先以液相氧化的方式进行溶解，得到Fe(II)和S(-II)；其中Fe(II)和Mackinawite再经固相... 详细信息

As(V)对Mackinawite的氧化溶解有促进作用。当Mackinawite在pH值接近中性时，其氧化过程同时存在液相和固相氧化机制。氧化溶解过程中，Mackinawite先以液相氧化的方式进行溶解，得到Fe(II)和S(-II)；其中Fe(II)和Mackinawite再经固相氧化反应得到Lepidocrocite和非晶型的Ferrihydrite，S(-II)被氧化为单质硫(S0和S8)和SO42-。新生成的Lepidocrocite和Ferrihydrite对释放的As(V)表现出很强的吸附能力，从而降低了As(V)的迁移。此外，FTIR、XRD和拉曼分析表明，硫砷化物的形成提高了As(V)-Mackinawite的溶解速率。XPS分析显示，在有砷吸附的Mackinawite上，Fe(III)-S的含量为82.07%，高于未有砷吸附剂的Mackinawite 9.79%。此外，由于含硫的砷化合物降低了Mackinawite的Fe(II)电子云，使其更易被溶氧攻击，加速了Mackinawite的氧化和溶解。

关键词： As(V)迁移 Mackinawite 氧化溶解 pH值

初始pH对极端嗜热菌万座嗜酸两面菌作用下黄铜矿氧化溶解的影响(英文)

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2014年第6期24卷 1890-1897页

作者：梁长利夏金兰聂珍媛余水静许宝泉江西理工大学资源与环境工程学院赣州341000 中南大学资源加工与生物工程学院长沙410083 中南大学教育部生物冶金重点实验室长沙410083

采用生物浸出和循环伏安试验研究初始pH对黄铜矿在65℃条件下氧化溶解的影响,分别采用XRD和拉曼光谱分析黄铜矿生物浸出过程中和电极表面形成的氧化产物。化学浸出结果表明:黄铜矿溶解速率随着初始pH的减小而增大,然而初始pH对黄铜矿生... 详细信息

采用生物浸出和循环伏安试验研究初始pH对黄铜矿在65℃条件下氧化溶解的影响,分别采用XRD和拉曼光谱分析黄铜矿生物浸出过程中和电极表面形成的氧化产物。化学浸出结果表明:黄铜矿溶解速率随着初始pH的减小而增大,然而初始pH对黄铜矿生物浸出的影响却正好相反。当初始pH为1.0时,万座嗜酸两面菌的加入几乎没有促进黄铜矿的溶解,这主要是由于高酸度严重抑制了万座嗜酸两面菌的生长。电解液中存在或不存在万座嗜酸两面菌时黄铜矿的阳极氧化电流都随着初始pH的增大而增大,同时在黄铜矿电极表面检测到了单质硫和铜蓝。结果表明,在化学浸出过程中黄铜矿是在质子作用和氧化作用下溶解的,黄铜矿氧化生成了铜蓝和单质硫。

关键词：黄铜矿生物浸出万座嗜酸两面菌初始pH 氧化溶解

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pH值和氧化剂对硫化锑氧化溶解的影响机制

地质科技通报 2020年第4期39卷 76-84页

作者：江南李小倩周爱国黄雨榴潘国芳中国地质大学(武汉)环境学院武汉430078 江苏省环保集团有限公司江苏省环科院环境科技有限责任公司南京210036

矿山开采活动影响下辉锑矿的氧化溶解是影响岩-土-水环境介质中锑的迁移转化及其环境效应的重要过程。目前对于辉锑矿溶解的研究主要关注动力学特征,对于它氧化溶解的途径、环境因素的影响、锑的释放规律等重要问题的认识还不明确。为... 详细信息

矿山开采活动影响下辉锑矿的氧化溶解是影响岩-土-水环境介质中锑的迁移转化及其环境效应的重要过程。目前对于辉锑矿溶解的研究主要关注动力学特征,对于它氧化溶解的途径、环境因素的影响、锑的释放规律等重要问题的认识还不明确。为探究碳酸盐岩矿区地下水中锑释放过程,选取重要环境因素pH值和Fe(Ⅲ),采用单因素控制条件下的批实验方法,精细刻画避光条件下辉锑矿(Sb2S3)氧化溶解速率及Sb和S氧化产物的组成特征。研究结果表明,Sb2S3的氧化溶解是一个产酸的过程,Sb和S的释放速率、途径和产物特征受pH值和Fe(Ⅲ)的显著影响。Sb2S3的氧化溶解速率由快变慢后趋于平衡,初始反应速率的量级为10^-8 mol/(m^2·s),平衡反应速率的量级为10^-10 mol/(m^2·s)。Sb的释放氧化速率随pH值的增加而增加,强碱条件下最有利于Sb的释放和氧化。强酸条件下,H2S、SO2气体逸出和S(0)的沉淀促进了Sb2S3的溶解,Sb(Ⅲ)和S(0)为主要产物。中性条件下,溶解形成的HS-经逐步氧化生成SO2-4和少量S2O3^2-,Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)含量相近。强碱条件下,SbS3^3-和S-x的生成显著提升了Sb2S3的氧化溶解速率,Sb(V)和S2O3^2-是主要产物。Fe(Ⅲ)单独氧化作用时,Sb(Ⅴ)和S(0)是主要产物,锑释放的表观速率无显著提升,可能与SbOCl和S(0)的生成有关。研究表明,O2能够协同Fe(Ⅲ)氧化Sb2S3,但以Fe(Ⅲ)的作用为主导。本研究揭示了Sb2S3在不同pH值及氧化剂条件下氧化溶解的产物组成特征,提出了不同环境因素影响下的氧化溶解途径,证明碳酸盐岩天然缓冲地层更有利于锑的释放与氧化,岩溶地下水中锑诱发的环境效应会更为严重。

关键词：辉锑矿 pH值 Fe(Ⅲ) 氧化溶解锑释放

响应面法优化WC氧化溶解复合抑制剂配方的研究

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稀有金属与硬质合金 2012年第5期40卷 57-62页

作者：陈晓欣张秀玲贾晓鸣宋月星河北联合大学化学工程学院河北唐山063009 河北联合大学机械工程学院河北唐山063009

根据通用中心旋转组合(CCD)试验设计原理,采用响应面分析法对复合抑制剂的配方进行试验设计与优化。研究了水热体系环境下由柠檬酸钠、硼砂、对硝基苯甲酸三乙醇胺酯(简称芳环醇胺酯)组成的复合抑制剂对WC粉氧化溶解程度的影响。试验测... 详细信息

根据通用中心旋转组合(CCD)试验设计原理,采用响应面分析法对复合抑制剂的配方进行试验设计与优化。研究了水热体系环境下由柠檬酸钠、硼砂、对硝基苯甲酸三乙醇胺酯(简称芳环醇胺酯)组成的复合抑制剂对WC粉氧化溶解程度的影响。试验测定了在不同配比抑制剂溶液中加入WC粉前后的电池电动势变化,并以ΔE为响应指标作响应面和等高线,分析了各因素之间的相互作用及WC在各溶液中的浸出程度。结果表明,响应值最大即WC氧化溶解程度最低时的复合抑制剂配方为柠檬酸钠0.983 5g/100mLH2O,硼砂2.507 4g/100mLH2O,摩尔比为1∶1.1的芳环醇胺酯2.510 3g/100mLH2O;回归模型预测值为0.059 07V,实际测定值为0.058 36V。

关键词： WC 氧化溶解复合抑制剂响应面分析 CCD设计

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抑制WC氧化溶解的复合防锈剂研究

稀有金属与硬质合金 2011年第4期39卷 53-55页

作者：陈晓欣贾晓鸣欧阳晓蕾张秀玲河北联合大学化学工程学院河北唐山063009 河北联合大学机械工程学院河北唐山063009

采用多元复合方法,利用不同防锈剂的协同效应,复合出了新型的复合防锈剂。通过电导率测定、扫描电镜(SEM)及俄歇电子能谱(AES)分析技术,探讨了不同防锈剂水溶液对WC氧化溶解的影响。结果表明:由对硝基苯甲酸三乙醇胺酯、油酸钠皂、硼砂... 详细信息

采用多元复合方法,利用不同防锈剂的协同效应,复合出了新型的复合防锈剂。通过电导率测定、扫描电镜(SEM)及俄歇电子能谱(AES)分析技术,探讨了不同防锈剂水溶液对WC氧化溶解的影响。结果表明:由对硝基苯甲酸三乙醇胺酯、油酸钠皂、硼砂、钼酸钠复合而成的防锈剂可以有效抑制WC的氧化溶解;YG8硬质合金刀片经复合防锈剂浸泡后,其表面钨的浸出率仅为2.85%,比在水介质中浸泡时的浸出率明显降低,可有效抑制WC的氧化溶解。

关键词：硬质合金 WC 氧化溶解抑制作用复合防锈剂

AS(Ⅲ)对FES氧化溶解过程的影响及AS(Ⅲ)转化和迁移机制的研究

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AS(Ⅲ)对FES氧化溶解过程的影响及AS(Ⅲ)转化和迁移机制的研究

作者：安学良天津工业大学

学位级别：硕士

硫铁矿的氧化溶解过程是引发酸性矿山废水生成的重要原因,同时也是水环境中砷的迁移的重要地球化学过程。然而,截至目前,对于As(Ⅲ)的存在对FeS氧化溶解过程的影响以及对此过程中产生自由基机制的关注相对较少。因此,本文着重研究中性... 详细信息

硫铁矿的氧化溶解过程是引发酸性矿山废水生成的重要原因,同时也是水环境中砷的迁移的重要地球化学过程。然而,截至目前,对于As(Ⅲ)的存在对FeS氧化溶解过程的影响以及对此过程中产生自由基机制的关注相对较少。因此,本文着重研究中性和弱碱性条件下以及不同As(Ⅲ)浓度对FeS氧化溶解过程及次生铁矿物种类的影响;同时,研究Mackinawite氧化过程中产生的自由基种类。通过动力学实验及XRD、Raman、FTIR、EPR XPS、SEM和TEM固体表征分析手段来探究砷在此过程中的转化和迁移机制。研究表明,在pH 7.0和9.0的条件下,As(Ⅲ)(≤4.7 mM)的存在可促进FeS中Fe(Ⅱ)的释放,且释放程度随As(Ⅲ)浓度升高而增强。此外,在中性和碱性环境中,非晶形FeS的氧化过程可高效去除As(Ⅲ),并维持体系的pH基本不变;在pH 7.0和9.0及相应的6.7和4.7 mM As(Ⅲ)中,FeS氧化1.5 h后有超过98.5%的As(Ⅲ)被去除,而在中性的FeCl2体系中,6.7mMAs(Ⅲ)不能被完全去除,在氧化18h后仍有1.7mMAs(Ⅲ)。XPS分析表明,伴随着As(Ⅲ)的去除,不管pH和As(Ⅲ)浓度,均有超过60%的As(Ⅲ)被氧化为As(V)。在pH 7.0和9.0及不存在As(Ⅲ)时,TEM和SEM表明次生铁矿物主要是片状的Lepidocrocite,并在pH 9.0时发现了广泛分布的2-3 nm大小的Magnetite。随着As(Ⅲ)浓度的升高,Lepidocrocite逐渐退化并最终在6.7mMAs(Ⅲ)时被砷酸铁完全取代,这表明在FeS氧化过程中,As(Ⅲ)和As(V)抑制了 Lepidocrocite的形成,并且砷酸铁的共沉淀作用同样是一种去除水环境中As(Ⅲ)的重要途径。EPR和掩蔽试验结果表明,在Mackinawite氧化过程中形成了·OH和O2·-,同时,体系中并没有单线态氧生成。体系中HA(盐酸羟胺)形成的还原性环境抑制了 As(Ⅲ)的氧化,导致溶液中基本检测不到As(V),而FFA(糠醇)和EDTA(乙二胺四乙酸盐)的存在均增强了 As(Ⅲ)的氧化,As(V)含量最高分别可达0.13和0.3 mM。在1.3 mM As(Ⅲ)存在条件下,自由基掩蔽剂(如糠醇)和Fe(Ⅲ)-配合物(如EDTA)的加入抑制了 Mackinawite氧化产物 Lepidocrocite 和 Ferric arsenate 的形成,促进了硫酸盐类物质的生成。本研究丰富了我们对As(Ⅲ)的存在下FeS和Mackinawite氧化溶解过程及产生自由基的理解,对利用该过程来控制水环境中砷和其它污染物的转化与迁移具有重要意义。

关键词： FeS Mackinawite 氧化溶解 As(Ⅲ) As(Ⅴ) 次生铁矿物

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碳化钨的氧化溶解研究

碳化钨的氧化溶解研究

作者：陈晓欣河北联合大学

学位级别：硕士

在金属切削加工过程中，硬质合金刀具与水基切削液的某些成份发生电化学腐蚀或高温氧化反应，使得刀具中的碳化钨(WC)发生氧化溶解。这不仅造成了刀具的磨损，降低了使用寿命，同时也给环境带来危害。采用电化学方法结合扫描电镜及俄... 详细信息

在金属切削加工过程中，硬质合金刀具与水基切削液的某些成份发生电化学腐蚀或高温氧化反应，使得刀具中的碳化钨(WC)发生氧化溶解。这不仅造成了刀具的磨损，降低了使用寿命，同时也给环境带来危害。采用电化学方法结合扫描电镜及俄歇电子能谱分析技术研究了纯水及常用切削液添加剂的水溶液对碳化钨氧化溶解的影响，并对其作用机理进行了分析与探讨。合成出一种新型多功能添加剂—对硝基苯甲酸三乙醇胺酯(简称“芳环醇胺酯”)。实验结果表明，芳环醇胺酯水溶液对碳化钨的氧化溶解具有较好的抑制效果。将芳环醇胺酯与其它抑制效果较好的添加剂进行复配，研究复合添加剂对WC氧化溶解的抑制效果。通过Design expert7.1软件，根据中心组合(CCD)设计原理，在三因素三水平的响应面分析法(简称“RSM”)基础上，结合二次多项式回归分析对复合添加剂的配方进行设计与优化。在复配实验中，根据原电池原理结合水热氧化技术，探讨了水热体系中不同组成的复合添加剂对碳化钨的氧化溶解程度。研究了不同添加剂溶液中加入WC粉前后的电动势变化。以电动势增量ΔE为响应指标作响应面和等高线，并以此来分析各因素之间的相互作用，通过解析回归方程求得各因素的最佳值，即复合出添加剂的最优配方。根据最佳配方进行实验，将实际测量值与模型预测值进行对比以检验模型的准确性与可靠性。电化学数据表明，柠檬酸钠、硼砂、芳环醇胺酯对碳化钨粉的氧化溶解具有明显的抑制作用。在单因素探索实验基础上得知，100mLHO中三者的最佳适用量分别为：0.8.2g、2.4.7g、1.5.0g。RSM研究结果表明，不同添加剂对ΔE值的影响程度为：芳环醇胺酯>硼砂>柠檬酸钠;柠檬酸钠与芳环醇胺酯、硼砂与芳环醇胺酯的交互作用对ΔE值的影响较显著。当ΔE值最大时，在100mLHO中加入柠檬酸钠、硼砂及摩尔比为1:1.1的芳环醇胺酯的质量分别为：0.9835g、2.5074g、2.5103g;回归模型预测值为0.05907V，实际测定值为0.05736V。

关键词：碳化钨氧化溶解原电池原理响应面分析

含As（Ⅴ）铁矿物还原与氧化溶解过程中的转化及As（Ⅴ）迁移的研究

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含As（Ⅴ）铁矿物还原与氧化溶解过程中的转化及As（Ⅴ）迁移的研...

作者：黄付根天津大学

学位级别：硕士

自然水环境中含砷铁矿物的溶解是砷迁移的重要影响因素,但厌氧水环境铁矿物还原溶解过程中S（-II）对As（Ⅴ）的迁移影响和有氧环境中含砷硫铁矿物的氧化溶解过程对砷的迁移机制都尚不清楚。本文深入研究As（Ⅴ）在Ferrihydrite还原溶解... 详细信息

自然水环境中含砷铁矿物的溶解是砷迁移的重要影响因素,但厌氧水环境铁矿物还原溶解过程中S（-II）对As（Ⅴ）的迁移影响和有氧环境中含砷硫铁矿物的氧化溶解过程对砷的迁移机制都尚不清楚。本文深入研究As（Ⅴ）在Ferrihydrite还原溶解和Mackinawite氧化溶解过程中的迁移动力学,采用XRD、TEM、FTIR、XPS和Roman等表征分析手段,详细探讨了水环境中铁矿物溶解转化形成的次生矿物的形貌和种类,并探究铁矿物的转化过程对砷迁移的影响机制。研究发现,厌氧水环境中的S（-II）能引发Ferrihydrite的还原溶解,并且高S（-II）:Fe（III）比可提高Ferrihydrite的溶解速率。表面含砷Ferrihydrite体系中,As（Ⅴ）的存在会抑制Ferrihydrite的溶解过程,并影响过程中As（Ⅴ）的迁移速率。吸附在Ferrihydrite表面的As（Ⅴ）会占据一定活性位点,降低了Ferrihydrite与S（-II）的结合,因此出现高的As（Ⅴ）负载量会抑制矿物溶解程度和As（Ⅴ）的释放。p H 8.0条件下,As（Ⅴ）负载量为10和100 mg L-1时,Ferrihydrite溶解过程中As（Ⅴ）的释放量分别为14.1%和0.7%。此外,S（-II）浓度的提高会引发更多砷的释放。在此还原溶解过程中,Ferrihydrite转化形成了比表面积小但更稳定的Goethite和Magnetite。溶解过程中释放的Fe（II）会与S（-II）结合形成Mackinawite。新生成的次生铁矿物存在着活性吸附位,会进一步固定体系中溶解态的As（Ⅴ）。研究结果进一步表明,固相中的As（Ⅴ）主要结合在Goethite、Magnetite和残余的Ferrihydrite表面上,而在Mackinawite对As（Ⅴ）的固定能力并不高。在含As（Ⅴ）的Mackinawite氧化溶解过程中,As（Ⅴ）的存在可增强Mackinawite的氧化溶解,即As（Ⅴ）初始吸附浓度越高,Mackinawite的氧化溶解程度越快。p H近中性环境中,Mackinawite通过液相氧化和固相氧化机制进行氧化,过程中Mackinawite通过液相氧化溶解产生Fe（II）和S（-II）;有氧环境中,Fe（II）和Mackinawite通过固相氧化机制进一步氧化成Lepidocrocite和非晶型Ferrihydrite,而S（-II）则会氧化形成单质硫（S0和S8）以及SO42-。新形成的次生铁矿物由于具有较大的比表面积会迅速固定水环境中的As（Ⅴ）。此外,Mackinawite表面吸附态的As（Ⅴ）可与Mackinawite中的S（-II）发生反应,形成硫砷化物。XPS结果表明,吸附砷的Mackinawite表面Fe（III）-S含量为82.07%,比纯Mackinawite高出9.79%。这也进一步说明硫砷化合物的存在会减少Mackinawite表面Fe（II）的电子云密度,从而更有利于溶解氧的进攻而发生氧化,导致Mackinawite氧化溶解速率的增强。本文的研究意义在于,揭示厌氧地下水环境中铁矿物还原溶解过程中砷的迁移规律,探索当厌氧沉积物硫铁矿被转移至含氧水层时所发生的氧化溶解过程中砷的迁移机理,为有效控制自然水环境中的砷污染提供理论基础与实验数据。

关键词： As（Ⅴ）迁移 Ferrihydrite Mackinawite 还原溶解氧化溶解