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脱硫助剂氧化吸硫原位还原研究

安徽师范大学学报（自然科学版） 1999年第4期22卷 342-344页

作者：朱仁发戴亚李承烈合肥经济技术学院安徽合肥230052 华东理工大学上海200237

镁铝尖晶石是一种重要的脱硫（Ｄｅ－ＳＯｘ）助剂，本文利用原位热重技术研究酸法制备的三种尖晶石在不同反应条件下氧化吸硫情况，重点考察金属元素铈和铁对尖晶石的调变作用．

关键词：氧化吸硫原位热重脱硫助剂镁铝尖晶石

MgAlZnFeCe类水滑石水热合成、表征及其FCC硫转移性能的研究

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无机材料学报 2009年第1期24卷 171-174页

作者：赵月昌刘玲程文萍吴海虹杨建国何鸣元华东师范大学化学系上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 Energy Institute College of Earth and Mineral SciencesPennsylvania State UniversityUniversity ParkPA 16802USA

分别以MgO为镁源,拟薄水铝石为铝源,以Zn、Fe、Ce的氯化盐为助剂,水热法合成了MgA lZnFeCe类水滑石前驱体,经过700℃焙烧6h后,制得新型FCC硫转移剂MgA lZnFeCe复合氧化物.运用XRD、TG-DTA等对硫转移剂及其前驱体的结构和物化性能进行了... 详细信息

分别以MgO为镁源,拟薄水铝石为铝源,以Zn、Fe、Ce的氯化盐为助剂,水热法合成了MgA lZnFeCe类水滑石前驱体,经过700℃焙烧6h后,制得新型FCC硫转移剂MgA lZnFeCe复合氧化物.运用XRD、TG-DTA等对硫转移剂及其前驱体的结构和物化性能进行了表征;在模拟FCC反应再生条件下,采用改装的WRP-3热重天平评价了硫转移剂的氧化吸硫和还原脱硫的性能.结果表明,采用水热法合成的前驱体材料具有典型的类水滑石结构,但MgO不能完全进入水滑石相,以Mg(OH)2的形式存在;类水滑石材料经过焙烧后得到复合氧化物MgA lZnFeCe-LDOs,在FCC再生烟气硫转移中具有良好的饱和吸附硫容量和氧化吸硫速率,10m in可达到1.16g/g的饱和吸附能力,同时具有较强的还原脱硫能力.

关键词：硫转移剂类水滑石水热合成氧化吸硫还原脱附

FCC硫转移剂MgAlCuFe复合氧化物的结构与性能：Fe和Cu含量的影响

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催化学报 2009年第1期30卷 31-36页

作者：程文萍梁学正杨建国何鸣元太原理工大学化学化工学院山西太原030024 华东师范大学化学系上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

采用共沉淀法合成MgAlCuFe水滑石前驱体,经过700℃焙烧6h后,制备了一系列不同Fe和Cu含量的FCC硫转移剂.利用X射线衍射、氮气吸附和X射线荧光光谱对硫转移剂的结构和组成进行了表征,采用改装的WRP-3热重天平分析了其氧化吸硫和还原脱硫... 详细信息

采用共沉淀法合成MgAlCuFe水滑石前驱体,经过700℃焙烧6h后,制备了一系列不同Fe和Cu含量的FCC硫转移剂.利用X射线衍射、氮气吸附和X射线荧光光谱对硫转移剂的结构和组成进行了表征,采用改装的WRP-3热重天平分析了其氧化吸硫和还原脱硫的性能.结果表明,在一定范围内调变Fe和Cu含量均可以得到结构规整的类水滑石前驱体,经过焙烧后得到MgAlCuFe-LDOs复合氧化物.最佳的Fe和Cu含量分别为8%和1%,其吸硫速度较快,仅6min即达到吸附饱和1.57g/g,还原脱硫的效果也较好.在MgAlCuFe-LDOs复合氧化物中Fe是氧化SO2和还原MgSO4的促进剂,Cu具有促进催化氧化SO2的能力.

关键词：硫转移剂水滑石复合氧化物氧化吸硫还原脱附

金属离子对MgAlX复合氧化物类FCC硫转移剂性能的影响

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化工学报 2013年第4期64卷 1438-1443页

作者：高巍于心玉赵建忠程文萍杨建国太原理工大学化学化工学院山西太原030024 华东师范大学化学系上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

采用共沉淀法制备三元类水滑石MgAlX(X=Fe、Cu、Zn)和四元类水滑石MgAlFeX(X=Zn、Ce、Cu),经700℃焙烧6h后制备了含有不同金属元素的FCC硫转移剂。通过XRD、氮吸附以及改装的WRP-3热重天平对硫转移剂的结构和SO2氧化还原性能进行表征。... 详细信息

采用共沉淀法制备三元类水滑石MgAlX(X=Fe、Cu、Zn)和四元类水滑石MgAlFeX(X=Zn、Ce、Cu),经700℃焙烧6h后制备了含有不同金属元素的FCC硫转移剂。通过XRD、氮吸附以及改装的WRP-3热重天平对硫转移剂的结构和SO2氧化还原性能进行表征。结果表明,引入不同金属元素均可以得到结构规整的三元、四元类水滑石前驱体,经过焙烧后得到复合氧化物。三元类水滑石中Zn不具有促进硫转移剂的氧化还原性能,Fe可作为硫转移剂的氧化还原促进剂,Cu可作为优良的氧化促进剂。与MgAlFeZn和MgAlFeCe相比,四元类水滑石MgAlFeCu(n(Mg2+)/n(Al 3+)=3,m(Fe)=8%,m(Cu)=1%)中Fe和Cu协同作用,使其饱和硫容、氧化吸硫和还原脱硫的性能均有所提高,6min达到饱和硫容1.33g.g-1,同时具有较强的还原能力。

关键词：硫转移剂类水滑石复合氧化物氧化吸硫还原脱硫

FCC硫转移剂MgAlCuFe复合氧化物的结构与性能:金属盐前体的影响

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催化学报 2007年第12期28卷 1112-1116页

作者：程文萍王雯娟刘玲赵月昌杨建国何鸣元华东师范大学化学系上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

分别以硝酸盐、盐酸盐和硫酸盐为金属盐前体,采用共沉淀法合成了MgAlCuFe类水滑石前驱体,经过700℃焙烧6h后,制得三种新型FCC硫转移剂.运用X射线衍射、热重、氮气吸附和红外光谱对这三种硫转移剂的结构和性能进行了表征,并采用改装的WR... 详细信息

分别以硝酸盐、盐酸盐和硫酸盐为金属盐前体,采用共沉淀法合成了MgAlCuFe类水滑石前驱体,经过700℃焙烧6h后,制得三种新型FCC硫转移剂.运用X射线衍射、热重、氮气吸附和红外光谱对这三种硫转移剂的结构和性能进行了表征,并采用改装的WRP-3热重天平评价了其氧化吸硫和还原脱硫的性能.结果表明,三种金属盐均可得到结构规整的类水滑石前驱体,经过焙烧后得到复合氧化物MgAlCuFe.与采用盐酸盐和硫酸盐作前体相比,由硝酸盐制得的硫转移剂具有较大的比表面积,其饱和吸附硫容和氧化吸硫速率均较高,6min可达到1.54g/g的饱和吸附能力,同时具有较强的还原脱硫能力.

关键词：硫转移剂类水滑石复合氧化物金属盐氧化吸硫还原脱附

MgAlZnFeCe类水滑石材料的制备、表征及其在FCC再生烟气硫转移中的应用

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MgAlZnFeCe类水滑石材料的制备、表征及其在FCC再生烟气硫转移中...

作者：赵月昌华东师范大学

学位级别：硕士

流化催化裂化(FCC)是炼厂生产汽柴油的主要方法，原料油中约5-10％的硫在FCC反应器中沉积在催化剂表面，在再生器中随烧焦过程被转化成SO，随再生烟气排入大气而污染环境。与其它控制FCC再生烟气中SO排放的措施相比，采用硫转移剂降低... 详细信息

流化催化裂化(FCC)是炼厂生产汽柴油的主要方法，原料油中约5-10％的硫在FCC反应器中沉积在催化剂表面，在再生器中随烧焦过程被转化成SO，随再生烟气排入大气而污染环境。与其它控制FCC再生烟气中SO排放的措施相比，采用硫转移剂降低再生烟气中的SO排放的技术，比较适合现有FCC装置。目前典型的工业硫转移剂几乎都含有2～3％的VO和14％左右的CeO，这就导致了硫转移剂毒性大、生产成本高;同时这种硫转移剂使用中还造成汽油硫含量的上升。因此，本论文设计了一种新型的FCC再生烟气硫转移剂，以镁、铝为活性组元，以过渡金属和稀土为助剂，首先制备了类水滑石材料前驱体，并通过热处理得到了硫转移剂，一方面解决了SO排放问题，同时抑制了汽油中硫含量上升的问题，降低了硫转移剂的毒性和生产成本。研究结果表明： 1．采用共沉淀法将Zn、Fe引入类水滑石结构中。与MgAl-LDO(3)和MgAlZn-LDO(ZnO=5％)相比，MgAlZnFe-LDO(5％，5％)具有较好的氧化吸硫与还原脱硫活性，其还原脱硫速率随FeO含量的增加而加快，饱和吸附硫容随镁铝摩尔比的增大而增大，在一定范围内，其性能不随ZnO含量变化而发生明显的变化。但是由于其高温热稳定性能较差，不适合作为硫转移剂的活性组分。 2．在MgAlZnFe-LDO(5％，5％)中引入CeO，发现CeO不仅具有较好的促进氧化SO能力，而且具有抑制粒子烧结的功能，制备的MgAlZnFeCe-LDO硫转移剂的氧化吸硫速率明显加快，同时MgAlZnFeCe-LDO的热稳定显著提高。通过对Fe和Ce的协同作用的研究发现，当CeO的含量达到8％时，MgAlZnFeCe-LDO的氧化吸硫速率不再发生明显的变化。MgAlZnFeCe-LDO是一种很好的硫转移剂。 3．通过研究不同金属原料盐、晶化温度和时间、NaO含量以及MgAlZnFeCe-LDO水合重构对MgAlZnFeCe类水滑石及其复合氧化物结构与性能的影响，发现由金属的硝酸盐和盐酸盐合成的硫转移剂的物化性能和活性都没有差别;随着晶化温度升高和晶化时间增加，MgAlZnFeCe-LDH(CeO=8％)的结构更加完整，粒子形貌更加规整;随着NaO含量增大，还原脱硫速率明显减慢;适宜的类水滑石焙烧温度为800℃。 4．经过中试放大发现，制各的硫转移剂达到了小试的水平，中型提升管催化裂化装置的硫平衡数据表明，和空白实验相比，添加含有锌的硫转移剂能够有效抑制FCC汽油中的硫含量，但油品中的总硫仍有上升的趋势。 5．以氧化镁、拟薄水铝石为原料，以Zn、Fe、Ce的氯化盐为助剂，水热合成了类水滑石材料，并通过热处理制备了硫转移，提高了生产中的浆液固含量。结果表明：适宜的固含量在15％-20％;采用水热法合成的前驱体材料具有典型的类水滑石结构，但有少量MgO不能完全进入水滑石层板中，以Mg(OH)的形式存在;Mg(Al)O吸硫后的MgSO具有良好的还原能力，而MgO吸硫后还原能力相对下降;硫转移剂具有良好的循环使用性能。 6．制备的硫转移剂各活性组元在硫转移过程中的作用：MgO是吸收SOx的唯一活性组分，AlO起保持材料结构的作用;FeO既是氧化SO的促进剂又是还原MgSO的促进剂;CeO是一种很好的氧化SO的促进剂，但对MgSO的还原贡献不大;ZnO对氧化吸硫与还原脱硫都没有贡献，但其可以与AlO共同作用起到抑制FCC汽油中硫含量的作用。本论文工作为制备硫转移剂的工业放大和应用提供了有价值的数据和理论依据。

关键词：类水滑石硫转移剂前驱体共沉淀水热法氧化吸硫还原脱硫

新型FCC硫转移剂Cu/FeMgAl复合氧化物的研究

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