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层状锑磷酸嵌接式卟啉锰制备与模拟细胞色素氧化催化研究

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高等学校化学学报 1996年第9期17卷 1353-1356页

作者：胡希明皮宗新梅治乾古国榜黄仲涛华南理工大学应用化学系华南理工大学化学工程系

层状锑磷酸嵌接式卟啉锰制备与模拟细胞色素氧化催化研究胡希明，皮宗新，梅治乾，古国榜，黄仲涛（华南理工大学应用化学系，华南理工大学化学工程系，广州，５１０６４１）关键词卟啉锰，层状锑磷酸，嵌接，催化性能细胞色素Ｐ４５０... 详细信息

层状锑磷酸嵌接式卟啉锰制备与模拟细胞色素氧化催化研究胡希明，皮宗新，梅治乾，古国榜，黄仲涛（华南理工大学应用化学系，华南理工大学化学工程系，广州，５１０６４１）关键词卟啉锰，层状锑磷酸，嵌接，催化性能细胞色素Ｐ４５０是一种含血红素的单充氧化酶，在室温...

关键词：卟啉锰锑磷酸嵌接细胞色素氧化催化

SnO_2-TiO_2负载CuO催化剂的CO氧化催化性能

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环境科学 1999年第4期20卷 71-74页

作者：董国利杨常玲高荫本陈诵英中国科学院山西煤炭化学所煤转化国家重点实验室

对２种ｎ－型半导体（ＳｎＯ２和ＴｉＯ２）的复合氧化物负载的氧化铜催化剂的ＣＯ氧化催化性能进行了研究．采用程序升温反应方法，得到ＣＯ转化率随反应温度的变化曲线，ＣＯ最低全转化温度越低，活性越好．考察了载体的不同制备方法... 详细信息

对２种ｎ－型半导体（ＳｎＯ２和ＴｉＯ２）的复合氧化物负载的氧化铜催化剂的ＣＯ氧化催化性能进行了研究．采用程序升温反应方法，得到ＣＯ转化率随反应温度的变化曲线，ＣＯ最低全转化温度越低，活性越好．考察了载体的不同制备方法如成胶方法、干燥方法、焙烧温度以及不同ＳｎＯ２∶ＴｉＯ２摩尔比对ＣＯ氧化性能的影响；此外，还考察了最佳活性组分的含量．结果表明：采用反滴方式成胶且在６００℃下进行焙烧得到的复合载体的性能较好，而载体的不同干燥方法对催化剂的活性影响不大；复合载体中ＳｎＯ２∶ＴｉＯ２摩尔比为４０％时负载的ＣｕＯ催化剂的活性最好．此外。

关键词：复合氧化物催化剂一氧化碳氧化催化

微波辐射Fenton试剂氧化催化降解水中三氯乙烯

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微波学报 2003年第1期19卷 85-90页

作者：赵景联任国勇西安交通大学环境工程系西安710049

对微波辐射与Fenton试剂氧化催化法相结合降解水中三氯乙烯进行了研究。采用单因子法考察了反应时间、Fenton试剂用量和配比、反应物初始浓度、pH值、微波功率和压强等条件对脱氯率的影响。结果表明 ,三氯乙烯脱氯率随微波功率、压强、... 详细信息

对微波辐射与Fenton试剂氧化催化法相结合降解水中三氯乙烯进行了研究。采用单因子法考察了反应时间、Fenton试剂用量和配比、反应物初始浓度、pH值、微波功率和压强等条件对脱氯率的影响。结果表明 ,三氯乙烯脱氯率随微波功率、压强、反应时间的增加而增加 ,随反应物初始浓度的增加而降低 ,Fenton试剂用量、比例和反应物初始 pH有一个最佳值。采用正交试验法对影响脱氯降解作用明显的催化剂量、Fenton试剂配比、反应时间、微波功率进行了优化分析。结果表明 ,在Fenton试剂摩尔比为 6 0 ,Fenton试剂用量 10 %、反应时间 12min、微波功率 75 0W的最佳条件下 ,三氯乙烯脱氯率可以达到 87.0 8%。

关键词：微波辐射 Fenton试剂氧化催化三氯乙烯脱氯降解水

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车载氧化催化除甲醛净化器的设计研究

车载氧化催化除甲醛净化器的设计研究

作者：肖艳红西南大学

学位级别：硕士

随着经济社会的快速发展,家用轿车开始进入大众消费期。人们车内停留的时间大大增加,由此而引发的车内污染损害事件也频频发生,车内甲醛是一种常见且危害大、释放周期较长的污染物,针对目前车载空气净化器效果不尽如人意的现状,开发一... 详细信息

随着经济社会的快速发展,家用轿车开始进入大众消费期。人们车内停留的时间大大增加,由此而引发的车内污染损害事件也频频发生,车内甲醛是一种常见且危害大、释放周期较长的污染物,针对目前车载空气净化器效果不尽如人意的现状,开发一种安全环保节能的车内除甲醛净化器势在必行。催化氧化技术能够在室温下将空气中的甲醛转化为无害的二氧化碳和水,是一种能够有效净化甲醛污染的方法,应用其原理开发实用的车载净化器将会有较好的前景。本文以消除车内甲醛污染为目标,研究的主要内容有：调查重庆市内大型汽车卖场新车的甲醛污染状况;在本课题成员的合作下完成了除甲醛的氧化催化剂的制备及表征;进行了载净化器的结构参数设计以及影响其净化效果的因素分析;与市售不同原理的车载净化器进行除甲醛效果对比。通过对新车内的甲醛污染调查得出：91辆车中只有58辆轿车甲醛含量在标准以内,总体超标率为36.26%。新车内甲醛浓度最小值为0.01mg/m3,最大值则达到0.60mg/m3,平均值为0.10mg/m3。其中65.59%的新车内甲醛在国家《乘用车内空气质量评价指南》GB/T27630—2011规定的0.10mg/m3标准值之内,22.58%的新车超国家标准的1倍,4.3%的新车超国家标准的2倍以上,最高超标达到5倍。本课题组以共沉淀法分别制备得到以CexZryMn1-x-yOz(x, y=0.1～0.9)以及La改性的γ-A1203的两种载体,并将其以一定比例机械混合,浸渍0.7%wtPt,干燥焙烧后涂覆在堇青石陶瓷为基体的蜂窝体上再次干燥、焙烧处理后,制备得到高效整体式的蜂窝体催化剂。用BET、 H2-TPR还原、XRD等手段对催化剂的理化性能进行表征。将整体式蜂窝催化剂作为车载净化器的核心组件,配以HEPA+活性炭网,大风量低噪音的离心风机及白铁皮外壳制成车载净化器。考察了不同进风方式、活性炭过滤网的添加、不同起始浓度、出口所测风扇的风量、催化剂的体积大小等因素对氧化催化车载净化器的影响。经参数优化后制得的车载净化器在一小时内除甲醛效率达到87.93%。通过与市售不同原理的车载净化器对甲醛去除效果的对比,证明了本研究开发的车载净化器具有高效的除甲醛特性。

关键词：车载空气净化器甲醛氧化催化

非均相多金属氧酸盐在H2O2氧化催化反应中的活性研究

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非均相多金属氧酸盐在H2O2氧化催化反应中的活性研究

作者：王子佳东北师范大学

学位级别：硕士

HO作为绿色氧化剂,廉价易得,且水是唯一的副产物,广泛应用于硫化物和烯烃等化合物的氧化反应中。针对HO催化转化中存在的竞争反应（包括HO歧化为O和HO,HO生成·OH、过氧键的传递以及环氧化反应等）问题,高选择性催化HO实现有机底物的转... 详细信息

HO作为绿色氧化剂,廉价易得,且水是唯一的副产物,广泛应用于硫化物和烯烃等化合物的氧化反应中。针对HO催化转化中存在的竞争反应（包括HO歧化为O和HO,HO生成·OH、过氧键的传递以及环氧化反应等）问题,高选择性催化HO实现有机底物的转化意义重大。本文设计合成不同多金属氧酸盐（Polyoxometalates,POMs）非均相催化剂,考察在HO体系中芥子气模拟物（2-Chloroethyl ethyl sulfide,CEES）氧化和α-蒎烯环氧化的反应活性,开展以下研究:1.合成过氧磷钨酸（CTA）PWO(CTA=CH（CH）N)催化剂,在HO体系下考察其催化氧化反应的活性。在2 m L甲醇,31μL CEES,25 mg催化剂,26μL 30%HO,室温下反应40 min,CEES的转化率为84.8%,2-氯乙基乙基亚砜（2-chloroethyl ethyl sulfoxide,CEESO）选择性为99.7%。在10 m L乙酸乙酯,0.1 g催化剂,310μL30%HO,60℃下反应120 min,α-蒎烯的转化率为68.4%,环氧化物选择性为79.8%。为提高α-蒎烯的转化率,采用连续工艺对实验进行改进,反应300 min,可以实现～100%的α-蒎烯转化率和82.2%的环氧化物选择性。（CTA）PWO在两类反应中表现出良好的稳定性,可以重复使用多次且活性几乎不发生变化。2.通过调控HPWNi O和CTA溴化物的摩尔比,合成一系列表面活性剂型（CTA）HPWNi（x=1-5）,利用元素分析、红外光谱、X-射线粉末衍射、固体紫外和扫描电镜等手段进行结构表征,并考察其催化氧化反应的活性。在CEES氧化反应中,CTAHPWNi在一系列复合催化剂中表现出最高的反应活性,室温下反应90 min,CEES可以～100%的转化为CEESO。反应的高活性主要来源于催化剂对底物的吸附性以及催化剂较高的氧化还原性。在α-蒎烯环氧化反应中,（CTA）HPWNi具有较低的酸性和适宜的氧化还原性,催化活性较高,并且克服了反应过程中传质困难的问题。在60℃下反应120 min,α-蒎烯的转化率为34.4%,环氧化物选择性为80.5%。在α-蒎烯环氧化连续反应中,反应420 min后,α-蒎烯的转化率提升至97.8%,环氧化物的选择性为81.7%。反应中HO与PWNi作用形成过氧化活性中间体,从而促进反应的进行。复合催化剂具有良好的稳定性,在两类反应中重复使用十次后,催化剂的活性和选择性不会显著降低。3.以二维共价有机骨架材料EB-COF（Ethidium bromide-Covalent Organic Framework）为载体,采用离子交换法制备PWNi@EB-COF（n）(n=5,10和15wt%)(PWNi=HPWNi O)复合催化剂,利用元素分析、红外光谱、X-射线粉末衍射、固体C核磁和扫描电镜等手段进行结构表征。在CEES氧化和α-蒎烯环氧化反应中发现PWNi@EB-COF（15）表现出最佳活性。以HO为氧化剂,反应70 min可实现CEES的完全转化,且生成唯一无毒的CEESO。EB-COF的π-π共轭结构有利于富集CEES分子,使CEES吸附在活性位点周围,促进反应的进行。对于α-蒎烯环氧化反应,60℃下反应180 min,α-蒎烯的转化率38.2%,环氧化物选择性87.7%。EB-COF的疏水孔有利于活性中心更好地接触底物,提高反应催化活性,同时EB-COF含有碱性的亚胺基团,抑制环氧化物的开环,利于环氧化物选择性的提升。在α-蒎烯环氧化连续反应中,反应480 min后,α-蒎烯的转化率提升至96.7%,环氧化物的选择性为88.2%。催化剂在两类反应中均表现非均相性,重复循环使用10次后,活性并未明显下降,具有良好的稳定性。

关键词：多金属氧酸盐芥子气模拟物 α-蒎烯 H2O2 氧化催化

PW11M@Cu3（BTC）2杂化材料的合成及硫化物氧化催化性能研究

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PW11M@Cu3（BTC）2杂化材料的合成及硫化物氧化催化性能研究

作者：韩旭东北师范大学

学位级别：硕士

过渡金属取代的Keggin型多金属氧酸盐具有较强的Lewis酸性、更多的质子数（比非取代型）以及可变的金属价态,在催化领域受到广泛关注。本论文将过渡金属单取代Keggin型钨磷酸(PWM,M=Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn)担载到金属-有机框... 详细信息

过渡金属取代的Keggin型多金属氧酸盐具有较强的Lewis酸性、更多的质子数（比非取代型）以及可变的金属价态,在催化领域受到广泛关注。本论文将过渡金属单取代Keggin型钨磷酸(PWM,M=Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn)担载到金属-有机框架Cu（BTC）中,得到系列过渡金属单取代多酸基MOFs杂化物[PWM@Cu（BTC）,代号为NENU-n（n=30-37）]。并对PWM@Cu（BTC）进行了纳米化研究,得到纳微米尺寸的PWM@Cu（BTC）系列杂化材料,代号为NENU-na（n=30-37）。对上述杂化物进行了硫化物氧化催化反应活性研究,取得的主要成果如下:1、合成了过渡金属单取代的Keggin型钨磷酸盐(PWM),通过一步水热法将其担载在主体框架Cu（BTC）中,获得一系列多酸基MOFs杂化物。通过单晶X-射线衍射分析确定了该系列杂化物是同构的,化学式为[Cu（BTC）（HO）][HPWM（HO）O](CHN)·m HO,简写为PWM@Cu（BTC）。主体框架具有三种孔,其中之一被多酸占据,另两种孔被水等小分子占据。氮气吸附实验表明担载多酸后,主体框架的多孔性依然保持。将合成的杂化材料用于模拟油氧化脱硫研究,发现在氧气作用下,可将燃料油中芳香族硫化物二苯并噻吩（DBT）氧化为二苯并噻吩砜（DBTO）,转化率均在93%以上,选择性达到100%。2、对PWM@Cu（BTC）系列多酸基MOFs进行了纳米化研究。分别采用常规液相法、机械研磨法和溶剂辅助研磨法得到了纳（微）米尺寸的PWM@Cu（BTC）系列杂化材料。扫描电镜（SEM）观察到不同方法制备的杂化材料粒径差别明显,常规液相法得到的杂化材料粒径约为1μm,而机械研磨法和溶剂辅助研磨法得到的杂化材料粒径为纳米级,分别约为150 nm和100 nm。通过红外光谱（FT-IR）、粉末X-射线衍射实验（PXRD）、热重（TG）分析对纳（微）米尺寸的杂化材料进行了表征。氮气吸附研究表明,纳米化后比相应的晶体比表面积增加30%以上。3、以2-羟基-1-乙硫醇（RSH）的氧化为模型反应,研究了纳米化PWM@Cu（BTC）的催化活性。发现以氧气为氧化剂条件下,溶剂辅助研磨法得到的Fe取代的钨磷酸基MOFs杂化材料[PWFe@Cu（BTC）,粒径约100 nm]展现出最佳的催化活性,反应2.5 h,选择性及转化率均达到100%。而其它过渡金属取代的钨磷酸基MOFs作为催化剂的转化率均低于20%。我们还将PWFe@Cu（BTC）用于硫化氢（HS）的催化氧化反应,发现在室温、氧气作用下可将HS快速氧化为单质硫S。4、研究了PWM@Cu（BTC）系列多酸基MOFs在以氧气为氧化剂条件下,对不同硫化物的催化氧化机理。由于多酸的氧化电位远低于芳香族硫化物DBT（1.3 V）的氧化电位,导致多酸很难氧化DBT。当加入异丁醛（牺牲试剂）后,多酸可催化其氧化生成异丁基过氧酸再将DBT氧化为DBTO,还原态多酸被氧气重新氧化为多酸,完成催化反应。而Fe取代的钨磷酸基MOFs杂化材料PWFe@Cu（BTC）中Fe（0.771 V）的氧化电位远高于RSH（0.15 V）和HS（0.142 V）的氧化电位,因此在不添加任何牺牲试剂的情况下,就可与之发生氧化还原反应生成相应二硫化物（RSSR）、单质S和Fe,Fe被氧气重新氧化为Fe,实现催化循环。

关键词：取代型多酸金属-有机框架过渡金属氧化催化硫化物

氧化催化型后处理装置影响柴油机颗粒物排放的试验研究

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小型内燃机与车辆技术 2019年第1期48卷 61-66页

作者：郑烨李新令许朕乔信起黄震上海交通大学动力机械与工程教育部重点实验室上海200240

分别比较了DOC、POC和DPF 3种类型的氧化催化型颗粒净化装置在不同工况条件下对常规气体排放以及颗粒的去除转化效率。发现使用DOC仅能实现10%～20%颗粒质量去除率。某些高负荷工况下,由于尾气中SO2的催化氧化会产生SO3组分,从而在排气... 详细信息

分别比较了DOC、POC和DPF 3种类型的氧化催化型颗粒净化装置在不同工况条件下对常规气体排放以及颗粒的去除转化效率。发现使用DOC仅能实现10%～20%颗粒质量去除率。某些高负荷工况下,由于尾气中SO2的催化氧化会产生SO3组分,从而在排气稀释过程中发生均相成核作用,引起核模态粒子(<50nm)排放增加。而DOC结合POC能够实现核模态粒子和积聚模态粒子的有效去除,核模态粒子去除率达到80%～95%,而积聚模态粒子的去除率为60%～76%,总颗粒质量去除率达到65%～75%;DPF能够实现颗粒高效去除,颗粒数量和质量去除率均达到99%以上,DPF会引起尾气NO2的升高,需要进一步将NO2消耗去除。

关键词：柴油机氧化催化颗粒物去除率

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评柴油机尾气净化系统中氧化催化箱的作用

矿业研究与开发 1981年第3期 38-42+72页

作者：李学郑励仪长沙矿山研究院工程师长沙矿山研究院

作者对催化转化法在井下低污染柴油机尾气净化系统中的应用,从三个方面进行了分析,即:由于现代低污染水冷柴油机的排气温度较低,明显降低了催化装置的实际净化效率;在现代低污染风冷柴油机的尾气中,测得NC的含量比CO、HC要高,从而为稀... 详细信息

作者对催化转化法在井下低污染柴油机尾气净化系统中的应用,从三个方面进行了分析,即:由于现代低污染水冷柴油机的排气温度较低,明显降低了催化装置的实际净化效率;在现代低污染风冷柴油机的尾气中,测得NC的含量比CO、HC要高,从而为稀释NO所需的风量比稀释CO、HC所需的风量要大,因此再用催化法处理CO是不必要的;催化装置还将把柴油燃烧过程中产生的SO进一步氧化成毒性更大的SO,加重了井下空气的污染。因此,作者认为,对于现代低污染柴油机,在其尾气净化系统中应用催化法装置是没有必要的,较好的净化系统可以采用水箱洗涤和尾气扩散器,并适当增大稀释风量。

关键词：氧化催化净化系统催化剂柴油机压燃发动机催化效率尾气净化供风量催化装置铲运机挖掘机械

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烷基芳烃液相氧化催化体系的协同效应

聚酯工业 1990年第1期3卷 14-19页

作者：张述忠张英菊杨本庆大连理工大学化工学院本溪合成塑料厂

综述钻—锰、溴化物之间催化体系的协同效应和作用机理及它们的新进展。指出,添加微量Mn、使用双促进剂(NBC和NaBr)可以提高Co^(3+)的浓度,缩短诱导期,加大氧化速度。用Zr代替Mn,会大大降低反应温度而不影响产物的收率和质量。

关键词：氧化催化协同效应催化体催化剂组成对二甲苯氧化氧化速度 NaBr 诱导期作用机理对甲基苯甲酸