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可逆固体氧化物电池氢电极的制备及性能

硅酸盐学报 2018年第12期46卷 1755-1761页

作者：吴佳佳陈希盛中一王瑶刘通武汉大学动力与机械学院水力机械过渡过程教育部重点实验室

通过调整相转化-流延过程中石墨浆料和氧化镍-氧化钇稳定氧化锆浆料的位置,获得单层直孔和双层直孔/海绵状孔两种结构氢电极,并结合浸渍涂敷、丝网印刷、高温烧结等技术制成氢电极支撑固体氧化物电池。当氢电极和氧电极分别暴露于67%CO2... 详细信息

通过调整相转化-流延过程中石墨浆料和氧化镍-氧化钇稳定氧化锆浆料的位置,获得单层直孔和双层直孔/海绵状孔两种结构氢电极,并结合浸渍涂敷、丝网印刷、高温烧结等技术制成氢电极支撑固体氧化物电池。当氢电极和氧电极分别暴露于67%CO2-33%CO (体积分数)和空气时,700℃、开路条件下2种电池的电极极化电阻分别为1.03 (单层)和1.60Ω·cm^2(双层);且前者的电解性能和输出性能均优于后者,这可能的原因是单层结构氢电极优异的气体渗透性能有利于CO2-CO混合气在电极内的传输,有效地降低了电池的气体传输电阻。

关键词：可逆固体氧化物电池氢电极相转化流延浓差极化

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氢电极催化层中聚四氟乙烯含量的研究

电源技术 1989年第6期13卷 16-17页

作者：陈振红王绍芬

质子交换膜燃料电池中氢电极和氧电极性能的研究

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电源技术 1996年第3期20卷 93-98页

作者：李长志张颖苏爱华孙公权杨维谦陆天虹中国科学院长春应用化学研究所

采用三种活性碳和三种还原剂,通过化学还原得到Pt/C催化剂.将涂在碳布上的Pt/C催化剂在125℃下热压在Nafion膜上,制成氢电极和氧电极,用循环伏安和极化方法研究了Pt/C-Nafion膜电极的性能.结果表明,这种电极的性能主要与活性碳的种类有... 详细信息

采用三种活性碳和三种还原剂,通过化学还原得到Pt/C催化剂.将涂在碳布上的Pt/C催化剂在125℃下热压在Nafion膜上,制成氢电极和氧电极,用循环伏安和极化方法研究了Pt/C-Nafion膜电极的性能.结果表明,这种电极的性能主要与活性碳的种类有关,而制备催化剂的还原剂起着次要的作用.对质子交换膜燃料电池的电流-电压性能和放电行为进行了初步研究.

关键词：燃料电池氢电极氧电极

原位电化学钾离子插层促进层间限域的硝酸盐还原制氨反应

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Science China Materials 2023年第4期66卷 1352-1361页

作者：徐梦秋章烨周海桥李笑宇周钰虎徐旭东贾淦祝根平毋芳芳高鹏叶伟 College of Material Chemistry and Chemical EngineeringKey Laboratory of Organosilicon Chemistry and Material TechnologyMinistry of EducationHangzhou Normal UniversityHangzhou 311121China College of Materials Science and Engineering Zhejiang University of TechnologyHangzhou 310014China

将硝酸根离子电化学转化回有价值的氨(NH_(3))是传统Haber Bosch工艺的一种可能的替代方案.然而,硝酸根电还原制氨目前仍然受制于从NO_(3)^(-)到NH_(3)的低催化活性和低法拉第效率(FE).本文中,我们报告了二维层状结构中的层间限域的硝... 详细信息

将硝酸根离子电化学转化回有价值的氨(NH_(3))是传统Haber Bosch工艺的一种可能的替代方案.然而,硝酸根电还原制氨目前仍然受制于从NO_(3)^(-)到NH_(3)的低催化活性和低法拉第效率(FE).本文中,我们报告了二维层状结构中的层间限域的硝酸盐还原制氨反应(NTRR).结果表明,原位电化学钾离子(K^(+))插层扩大了层间距,从而触发了层间限域的NTRR.所制备的α-Ni_(0.902)Cu_(0.098)(OH)_(2)超薄纳米片具有高的NTRR性能,在-0.6 V(相对于可逆氢电极)下的NH_(3)产率和FE分别达到了13.4 mol g_(cat).^(-1)h^(-1)和98.9%,远超过已报道的铜基电催化剂.此外,该催化剂还表现出良好的循环稳定性,连续循环20次后活性和FE没有明显的衰减.此外,我们利用原位电化学拉曼光谱结果揭示了从NO_(3)^(-)到NH_(3)的途径.

关键词：拉曼光谱电还原硝酸根电催化剂连续循环制氨氢电极替代方案

三元铂钌碲合金纳米纤维用于高效持久的碱性氢气氧化电催化

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Science China Materials 2022年第12期65卷 3462-3469页

作者：马思阅马涛胡琪杨恒攀何传新 College of Chemistry and Environmental Engineering Shenzhen UniversityShenzhen 518060China

由于金属铂在碱性介质中针对氢气氧化反应的电催化活性比酸性介质中低两个数量级,阳极上缓慢的反应动力学不利于阴离子交换膜燃料电池的商业化.因此,发展高效且稳定的铂基催化剂显得十分迫切.我们在本文中报道了一种电置换反应合成铂原... 详细信息

由于金属铂在碱性介质中针对氢气氧化反应的电催化活性比酸性介质中低两个数量级,阳极上缓慢的反应动力学不利于阴离子交换膜燃料电池的商业化.因此,发展高效且稳定的铂基催化剂显得十分迫切.我们在本文中报道了一种电置换反应合成铂原子比仅为11%的三元PtRuTe合金纳米纤维的简易方法.通过调节碲对铂和钌的电子贡献可以优化表面铂和钌原子与氢和羟基物质之间的吸附强度.基于此,该PtRuTe催化剂的动力学电流密度和交换电流密度在50 mV(相比于可逆氢电极)时达到了30.6 mA cm^(−2)_(geo)和0.426 mA cm^(−2)_(metal),分别是碱性介质中商业Pt/C催化剂活性的3倍和2.5倍.此外,PtRuTe催化剂在2000次电势循环后活性仅衰减5%,展现出了优异的稳定性.本研究可为合理设计多元合金以提高碱性介质中氢气氧化电催化效率提供参考.

关键词：多元合金交换电流密度酸性介质碱性介质金属铂氢电极电催化吸附强度

锡掺杂稳定残留氧促进中间体解吸以增强CO_(2)向CO转化

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中国科学:材料科学(英文版) 2023年第9期66卷 3547-3554页

作者：闫春柳袁惠敏王鑫阳郝睿刘桂雨罗文王志强刘昆王振宇兰阳春崔德虎卢周广 Department of Materials Science and Engineering Shenzhen Key Laboratory of Interfacial Science and Engineering of MaterialsSouthern University of Science and TechnologyShenzhen 518055China School of Microelectronics Southern University of Science and TechnologyShenzhen 518055China

铜基氧化物表面的氧化物种可以增强CO_(2)吸附,降低含氧中间体的结合能,从而提高电还原CO_(2)的一步还原产物的产率.鉴于此,在还原过程中,Cu_(2)O上的残留氧通过Sn^(2+)稳定,并且残留氧的保留通过原位拉曼光谱(Cu–O_(ads))得到了证实.... 详细信息

铜基氧化物表面的氧化物种可以增强CO_(2)吸附,降低含氧中间体的结合能,从而提高电还原CO_(2)的一步还原产物的产率.鉴于此,在还原过程中,Cu_(2)O上的残留氧通过Sn^(2+)稳定,并且残留氧的保留通过原位拉曼光谱(Cu–O_(ads))得到了证实.同时,原位拉曼光谱和密度泛函理论计算结果证明,由于残留氧的存在,一氧化碳中间体在SnO/Cu_(2)O催化剂的吸附能比Cu_(2)O催化剂明显降低.这使得其在-0.8 V (相对于可逆氢电极)的电位下获得高达97.5%的法拉第效率.铜基氧化物催化剂的氧稳定策略对设计高性能电还原CO_(2)催化剂具有指导意义.

关键词：氧化物催化剂密度泛函理论计算电还原还原产物原位拉曼光谱一氧化碳氢电极结合能

光子晶体异质界面工程调控光生载流子分离及高效水分解性能研究

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Science China Materials 2022年第1期65卷 124-130页

作者：张苗苗刘翩翩谈浩张惠黄方志张坤李士阔 Anhui Province Key Laboratory of Chemistry for Inorganic/Organic Hybrid Functionalized Materials Key Laboratory of Structure and Functional Regulation of Hybrid Materials(Anhui University)Ministry of EducationSchool of Chemistry and Chemical EngineeringInstitute of Physical Science and Information TechnologyAnhui UniversityHefei 230601China National Synchrotron Radiation Laboratory University of Science and Technology of ChinaHefei 230029China Bengbu Institute of Product Quality Supervision and Inspection Research Bengbu 233040China

活性材料中的载流子转移是太阳能高效利用的一大挑战.本文通过固相反应原位制备了三维多孔TiO_(2)/Fe_(2)TiO_(5)/Fe_(2)O_(3)(TFF)反蛋白石结构,用于光电化学分解水.Fe_(2)TiO_(5)作为桥接层与TiO_(2)和Fe_(2)O_(3)紧密相连,降低了界... 详细信息

活性材料中的载流子转移是太阳能高效利用的一大挑战.本文通过固相反应原位制备了三维多孔TiO_(2)/Fe_(2)TiO_(5)/Fe_(2)O_(3)(TFF)反蛋白石结构,用于光电化学分解水.Fe_(2)TiO_(5)作为桥接层与TiO_(2)和Fe_(2)O_(3)紧密相连,降低了界面电荷转移电阻,抑制了体相载流子复合.优化后的TFF在1.23 V(相对于可逆氢电极)的光电流密度为0.54mAcm^(-2),是TiO_(2)/Fe_(2)O_(3)(TF)反蛋白石结构(0.02 mAcm^(-2))的25倍.在偏压范围为0.7-1.5 V(相对于可逆氢电极)时,TFF光阳极的电荷转移速率是TF的2-8倍.此外,我们通过X射线吸收光谱和强度调制光电流光谱进一步探索了Fe_(2)TiO_(5)对界面电荷传输动力学的影响.该工作为揭示界面工程对光生电荷分离和转移的调控作用,设计开发高效的界面异质结构光电极提供了一种新策略.

关键词：载流子复合异质结构反蛋白石结构 X射线吸收光谱氢电极光子晶体电荷转移速率强度调制

固体氧化物电解池氢电极材料Sr2FeMoO6-δ的制备与性能研究

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固体氧化物电解池氢电极材料Sr2FeMoO6-δ的制备与性能研究

作者：盖文超北京化工大学

学位级别：硕士

本论文根据A位元素及B位元素对具有双钙钛矿结构的氢电极材料性能的作用,结合容忍因子公式,设计并制备了用于固体氧化物电解池(SOEC)的氢电极材料Sr2FeMoO6-δ(SFM).将SFM粉体干压成型并经过烧结制备了SOEC的氢电极并组装成电解池LSM‖L... 详细信息

本论文根据A位元素及B位元素对具有双钙钛矿结构的氢电极材料性能的作用,结合容忍因子公式,设计并制备了用于固体氧化物电解池(SOEC)的氢电极材料Sr2FeMoO6-δ(SFM).将SFM粉体干压成型并经过烧结制备了SOEC的氢电极并组装成电解池LSM‖LSGM‖SFM,测量电解池的极化阻抗和功率密度,以优化造孔剂含量,进而调控氢电极的微观结构,提高电解池的电性能。证明所制备的SFM是一种良好的固体氧化物电解池氢电极材料。利用XRD、SEM、Sloartron电化学工作站等先进的分析、表征与测试设备对所合成的材料及电解池进行组分分析、表征和电性能测试,并对氢电极结构对于提高电解池电性能的机理进行了初探。利用溶胶凝胶柠檬酸燃烧法制备SFM粉体。研究了前躯体溶胶的pH、煅烧气氛和煅烧温度对合成SFM粉体物相结构的影响,由此获得较优的粉体制备条件,配制并调节溶胶的pH为2-4,经120℃干燥并在600℃下预烧4h后,在5 vol% H2/Ar气氛中,900～1100℃煅烧8 h,合成了具有纯相的双钙钛矿型SFM粉体。将SFM粉体与淀粉(造孔剂)按一定比例混合后经过干压成型和烧结得到多孔的SOEC氢电极。当淀粉添加量从0增加到30 wt%时,氢电极的孔隙率由12%提高至52%;孔隙率的变化对氢电极SFM的热膨胀系数的影响不大,可以与电解质LSGM匹配;氢电极的孔隙率增加后氢电极的电导率有微弱的降低。以淀粉含量为0、20wt%和30wt%的SFM为氢电极材料,g0.9Sr0.1Ga08Mg0.203-δ (LSGM)为电解质材料,La0.8Sr0.2MnO-δ(LSM)为氧电极材料,采用丝网印刷技术分别制备了电解质支撑结构的LSM‖LSGM‖SFM电解池cell 1、cell 2和cell 3,研究了电解池的电化学性能。实验结果表明：cell 3的氢电极由于淀粉含量较高,机械强度不高,在制备过程中易碎。随着温度从700℃升高到850℃, cell 1和cell 2的极化阻抗均呈现下降趋势,功率密度呈上升趋势,cell 1的极化阻抗由8.11Ω./cm2降低至1.2Ω./cm2,功率密度由0.024 W/cm2提高至0.063 W/cm2。cell 2在850℃的极化阻抗为1.14 Ω/cm2,功率密度为0.077 W/cm2,与cell 1相比较,在850℃时极化阻抗降低了0.06 Ω/cm2,功率密度增加了0.014 W/cm2。无论在极化阻抗还是功率密度方面,cell 2都比cell 1有所提升,这说明改善氢电极的孔结构的确可以有效改善SFM‖LSGM‖SFM电解池的电性能。

关键词：固体氧化物电解池氢电极 Sr2FeMoO6-δ 双钙钛矿

氧化铁光阳极界面内建电场调控强化光生电荷空间分离

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Science China Materials 2023年第2期66卷 603-613页

作者：卯连连邓豪李明涛沈少华 International Research Center for Renewable Energy State Key Laboratory of Multiphase Flow in Power EngineeringXi’an Jiaotong UniversityXi’an 710049China

为了缓解氧化铁光阳极内部和表面的电荷复合,本文引入了一种界面电荷调控策略,利用界面内建电场(IEF)促进电荷的空间分离.水热生长的钛掺杂氧化铁(Hem)纳米棒通过简单的两步浸渍涂层过程,以石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))和小的三氧化钼(Mo... 详细信息

为了缓解氧化铁光阳极内部和表面的电荷复合,本文引入了一种界面电荷调控策略,利用界面内建电场(IEF)促进电荷的空间分离.水热生长的钛掺杂氧化铁(Hem)纳米棒通过简单的两步浸渍涂层过程,以石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))和小的三氧化钼(MoO_(3))团簇进行修饰.与原始的Hem相比,得到的Hem/C_(3)N_(4)/MoO_(3)表现出显著增强的光电化学分解水性能,相对于可逆氢电极,在1.23 V时,光阳极电流密度从0.3 mA cm^(-2)显著提高到1.6 mA cm^(-2),入射光子-电流转换效率在300 nm时达到18.4%.结果表明,在Hem/C_(3)N_(4)/MoO_(3)异质结中引入IEF是通过调控界面电荷特性实现的,此界面电荷特性是由Hem/C_(3)N_(4)界面的TypeⅡ能带排列和光阳极表面增强的能带弯曲所引起的,IEF能显著促进电荷的空间分离.研究这一界面电荷调控过程能为基于氧化铁的光阳极和其他半导体器件提供一种简单有效的策略,通过缓解载流子传输动力学的瓶颈,促进电荷的空间分离,实现高效的太阳能转换.

关键词：太阳能转换阳极电流密度半导体器件能带弯曲入射光子石墨相氮化碳载流子传输氢电极