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蛭石层状复合膜制备及质子传递特性强化

蛭石层状复合膜制备及质子传递特性强化

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作者：周卓凡郑州大学

学位级别：硕士

质子交换膜(PEM)作为氢燃料电池的核心部件,其质子传导率决定了电池的输出性能。因此,设计制备高质子传导率的PEM对促进氢燃料电池技术发展至关重要。目前,已开发的PEM主要为高分子膜,但是此类膜通道结构不稳定,在高温和低湿条件下,质... 详细信息

质子交换膜(PEM)作为氢燃料电池的核心部件,其质子传导率决定了电池的输出性能。因此,设计制备高质子传导率的PEM对促进氢燃料电池技术发展至关重要。目前,已开发的PEM主要为高分子膜,但是此类膜通道结构不稳定,在高温和低湿条件下,质子传导率急剧衰减。因此,仍需开发新型PEM以实现更高效、稳定的质子传导。由二维纳米片自堆叠制备的层状膜由于具有规则稳定的层间通道,被认为是下一代高性能PEM研发的新平台。然而,不适宜的通道微环境,如低的质子载体浓度、载体的无序排布以及在跨膜方向曲折的传递路径等问题,限制了其作为PEM的进一步发展与应用。针对以上问题,本文采用携带丰富质子载体基团的小分子插层,并优化其在层状膜层间的排布;同时采用静电雾化技术结合直接膜沉积法,将纳米片直接沉积在气体扩散电极上,降低层状膜的厚度,以期强化层状膜的质子传递特性和氢燃料电池性能。具体的研究内容和主要结论如下:(1)功能化蛭石/甘氨酸层状复合膜制备及质子传递特性强化。利用硅烷偶联剂制备具有不同荷电性质的功能化蛭石(Vr)纳米片,后通过甘氨酸(Gly)插层制备层状复合膜。实验结果和密度泛函理论计算表明:相较于无荷电特性的纳米片,荷负电性质较强的纳米片在静电引力作用下能够诱导Gly上的氨基一侧富集在其表面,形成丰富的酸-碱对传递通道;Gly另一侧的羧基则在静电斥力作用下位于片层中间,形成氢键网络。这种规整有序的通道结构以及连续的质子传递位点,高效强化了复合膜(Vr-SOH@Gly)的质子传递特性。在90 ℃和100%RH条件下,Vr-SOH@Gly膜的水平向质子传导率达到378.5 m S cm,是Vr-SOH膜的1.7倍。而且,30-90 ℃温度循环的传导率结果表明,Vr-SOH@Gly膜具有优异的质子传导稳定性。(2)超薄蛭石/碳点层状复合膜-电极一体化制备及质子传递特性强化。利用双针头静电雾化技术结合直接膜沉积法,将Vr纳米片分散液和碳点(S@N-CD)溶液直接雾化沉积在气体扩散电极上,制备具有超薄膜厚(可低至60 nm)的一体化膜电极。膜超薄的厚度极大缩短了质子跨膜传递的路径,同时双针头静电雾化技术使Vr纳米片和S@N-CD层层堆叠,其中携带丰富氨基和磺酸基团的S@N-CD可作为质子跨层传递的“桥梁”,加速质子的传递。因此,层状膜在垂直方向的质子传导和氢燃料电池性能得到显著强化。在90 ℃和100%RH条件下,复合膜(Vr/S@N-CD-60)的垂直向质子传导率达到132.5 m S cm,较Vr-60膜高了5.8倍;氢燃料电池的最大功率密度和电流密度分别较Vr-60膜提高300%和284%。

关键词：蛭石层状复合膜质子载体质子传导率氢燃料电池性能

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