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氢浆制备特性及其潜在应用

引用

真空与低温 1996年第3期2卷 149-152页

作者：李式模黄忠平邵皓平浙江大学低温实验室

概述氢浆的制备特性及其在空间技术中用作推进剂的可能性

关键词：液氢氢浆制备

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复合镁系储氢村料催化二苄基甲苯加氢性能研究

复合镁系储氢村料催化二苄基甲苯加氢性能研究

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作者：万静北京有色金属研究总院

学位级别：硕士

氢的安全储运是氢能推广应用的主要掣肘之一,寻求具有高储氢量的材料是解决该问题的有效途径之一。氢浆(Hydrogen Slurry)为储氢合金与有机液体氢载体(Liquid Organic Hydrogen Carriers,LOHCs)通过机械混合制备而得的储氢浆液,现有的... 详细信息

氢的安全储运是氢能推广应用的主要掣肘之一,寻求具有高储氢量的材料是解决该问题的有效途径之一。氢浆(Hydrogen Slurry)为储氢合金与有机液体氢载体(Liquid Organic Hydrogen Carriers,LOHCs)通过机械混合制备而得的储氢浆液,现有的氢浆体系多由稀土及氢化物与苯、甲苯等组成,而稀土及其氢化物储氢量低,苯、甲苯等材料的吸放氢动力学性能较差、沸点低、具有生物毒性。为提升氢浆的储氢量,改善LOHCs的吸放氢动力学性能,扩大氢浆的可应用范围。首先,本论文选择具有高沸点(～390℃)、无生物毒性、具有高储氢量的二苄基甲苯(Dibenzyltoluene,DBT,6.2 wt%)与复合镁系储氢材料(16wt%LaNi5-Mg 的氢化物,6.6 wt%,以下用LM替代)组成双相复合体系以提升氢浆的储氢量并扩大氢浆的可应用范围;其次,通过向氢浆体系中引入LM,优化DBT的加氢动力学性能,并筛选出LM中的主要催化相,降低氢浆体系的最佳加氢温度;最后,综合运用扫描电镜、差示扫描量热法分析、X射线衍射、核磁共振氢谱等测试方法对材料微观形貌、初始放氢温度、物相组成、空间结构的变化进行研究,通过测试氢浆的加氢动力学性能,探究氢浆加氢动力学性能改善的机理。采用机械球磨方法在氢气气氛下制备复合镁系储氢材料,通过分析其物相组成,结果表明在球料比为100:1、转速为400 rpm、球磨时间为8 h的制备工艺条件下,LM的物相组成为MgH2、Mg2NiH4、LaH3。在不添加其它组分的条件下,对DBT进行加氢动力学实验,研究反应温度对其加氢性能的影响。结果表明,反应温度的升高可使DBT加氢速率上升,但提升效果不明显,当反应温度为240℃、初始氢压为6 MPa时,DBT的10 h加氢量为0.1 wt%;当反应温度升至330℃、初始氢压为6 MPa时,DBT的10 h加氢量为1.3 wt%。论文对LM与DBT构成的双相复合储氢体系的加氢性能进行研究。结果表明,LM对DBT的加氢性能具有明显催化作用,且催化性能受氢浆体系的反应温度、固液比(LM与DBT的质量比)的影响。氢浆体系的加氢性能随着反应温度的持续上升呈现出先上升后下降的趋势,当固液比为1:50、初始氢压为6MPa时,对比反应温度对氢浆加氢性能的影响,当反应温度为300℃,氢浆20 h的加氢量为0.4 wt%;当反应温度为300℃,氢浆20h的加氢量为4.4wt%;当反应温度为330℃,氢浆20 h的加氢量为4.1 wt%。氢浆体系的加氢性能随着固液比的持续增加呈现出先上升后下降的趋势,当反应温度为300℃、初始氢压为6MPa时,对比固液比的影响,当固液比为1:50时,氢浆20 h的加氢量为4.4 wt%;当固液比为1:15时,氢浆20 h的加氢量为5.1wt%;当固液比为1:10时,氢浆20h的加氢量为4.4wt%。在以上研究的基础上,为了进一步确认LM的催化相及催化机理,制备单一组分的MgH2、Mg2NiH4、LaH3,在固液比为1:15、反应温度为300℃、初始氢压为6 MPa的条件下,对不同组成的氢浆进行同样的加氢实验,组成为LM与DBT的氢浆10h的加氢量为4.3wt%;组成为MgH2与DBT的氢浆10h的加氢量为0.4wt%;组成为Mg2NiH4与DBT的氢浆10 h的加氢量为4.2 wt%;组成为LaH3与DBT的氢浆10h的加氢为0.2wt%。结果表明,Mg2NiH4为LM的主要催化加氢相。DBT具有三个不饱和苯环,三个苯环以甲基相连,分别为侧环、中间环、侧环,本论文为了进一步确认氢浆中DBT的加氢过程,对不同程度的加氢产物进行了核磁共振氢谱分析,分析结果为DBT的加氢顺序始终为一端侧环先加氢,另一端侧环随之加氢,中间环最后进行加氢。

关键词：氢浆复合镁系储氢材料二苄基甲苯最佳催化温度加氢路径

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