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作者：毛西月吉林大学

学位级别：硕士

小分子有机凝胶，尤其是对外界刺激响应的智能有机凝胶，一直是倍受关注的热门研究课题。智能响应有机凝胶具有对外界的物理或化学刺激，如光、离子刺激、电或磁场、机械应力、pH改变、分子识别、超声等等，进行响应而呈现不同物理、化... 详细信息

小分子有机凝胶，尤其是对外界刺激响应的智能有机凝胶，一直是倍受关注的热门研究课题。智能响应有机凝胶具有对外界的物理或化学刺激，如光、离子刺激、电或磁场、机械应力、pH改变、分子识别、超声等等，进行响应而呈现不同物理、化学性质的特性，在模板化学、传感器、分子识别、药物缓释等领域具有潜在的应用前景。在本课题组前期的研究基础上，本论文设计合成了一种新型的含有偶氮苯基团和酰肼基团的化合物Bn-NO2（n=12，14）。并研究了该组化合物的液晶性质、有机凝胶行为、在溶液和凝胶状态下的光响应和氟离子比色传感性能。 1、尾端具有硝基的系列化合物Bn-NO2呈现交叉的近晶A相，联酰胺基团间的分子间氢键、尾端强极性取代基硝基引起的偶极-偶极相互作用以及刚性偶氮苯基团的空间位阻效应是形成近晶相结构的主要影响因素。 2、凝胶因子Bn-NO2(n=12、14)可以在苯、二甲苯、甲苯和氯代苯中可以形成稳定的凝胶。通过对凝胶因子B12-NO2的凝胶能力、热力学稳定性、聚集形貌以及结构的研究，我们发现凝胶形成的主要驱动力为联酰胺基团间的分子间氢键以及偶氮苯基团间的π-π相互作用和烷基链间的范德华力，在这些作用力的协同作用下，B12-NO2分子定向生长成为纤维结构。同时我们还给出了凝胶状态下一种可能的分子排列模型。 3、我们研究了Bn-NO2(n=12、14)的凝胶性质，发现它在苯、二甲苯、甲苯和氯代苯中可以形成稳定的凝胶。通过对凝胶因子B12-NO2的凝胶能力、热力学稳定性、聚集形貌以及结构的研究，我们发现凝胶形成的主要驱动力为联酰胺基团间的分子间氢键以及偶氮苯基团间的π-π相互作用和烷基链间的范德华力，在这些作用力的协同作用下，B12-NO2分子定向生长成为纤维结构。同时我们还给出了凝胶状态下的分子排列模型。 4、我们研究了B12-NO2在溶液状态和凝胶状态的阴离子响应行为，我们发现，B12-NO2的有机凝胶可以选择性的对F-和AcO-进行响应，响应现象为凝胶的破坏和凝胶颜色的变化。而凝胶对F-和AcO-的不同响应行为是由于两种离子的TBA+盐在二甲苯中的溶解性不同造成的。通过对溶液状态下B12-NO2与F-的作用模式研究，我们得出了B12-NO2与F-相互作用的一种可能的机理。这一结果有助于设计新型的肉眼可见的智能阴离子传感性凝胶材料。

关键词：超分子自组装液晶化合物有机凝胶分子间氢键偶氮苯酰肼氟离子响应光响应

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基于萘酰肼衍生物有机小分子凝胶的设计合成及其离子响应性研究

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化学研究与应用 2022年第4期34卷 808-816页

作者：王俊俊周义锋陈鑫郭春梅王妍上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418

本文以萘甲酰肼为原料,合成了三种不同长度烷氧基链的凝胶因子D_(6)、D_(12)、D_(16),通过扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、核磁共振(NMR)、紫外光谱(UV-vis)等测试了其在有机溶剂中的凝胶性能和离子响应特性等。扫描电镜(SEM)结果表... 详细信息

本文以萘甲酰肼为原料,合成了三种不同长度烷氧基链的凝胶因子D_(6)、D_(12)、D_(16),通过扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、核磁共振(NMR)、紫外光谱(UV-vis)等测试了其在有机溶剂中的凝胶性能和离子响应特性等。扫描电镜(SEM)结果表明所形成的凝胶具有规则的片状结构。采用红外光谱(FT-IR)、核磁共振(NMR)、紫外光谱(UV-vis)考察了凝胶形成的主要驱动力是氢键、π-π作用等。D_(12)-甲醇凝胶在准固态作用下可以选择性地响应氟离子,计算得到凝胶对氟离子响应的检出限为9.71×10^(-5)M。

关键词：有机小分子凝胶自组装凝胶-溶胶转变氟离子响应

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超分子水凝胶胶客体分子荧光增敏的研究

超分子水凝胶胶客体分子荧光增敏的研究

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作者：李雪华中科技大学

学位级别：硕士

超分子凝胶是由凝胶因子聚集组装形成三维网络结构的准固态,这种独特的结构使客体荧光分子在其中表现出不同于在溶液中的荧光行为。本文首先研究了由凝胶因子二苯甲酰胱氨酸(N,N-dibenzoyl-L-cystine, DBC)形成的超分子水凝胶对稀土离... 详细信息

超分子凝胶是由凝胶因子聚集组装形成三维网络结构的准固态,这种独特的结构使客体荧光分子在其中表现出不同于在溶液中的荧光行为。本文首先研究了由凝胶因子二苯甲酰胱氨酸(N,N-dibenzoyl-L-cystine, DBC)形成的超分子水凝胶对稀土离子Eu(Ⅲ)的荧光增强作用和机理;接着研究了由凝胶因子二苄叉山梨醇(1,3:2,4-di-O-benzylidene-D-sorbotol, DBS)形成的超分子水凝胶对铽-普卢利沙星络合物(Tb-PUFX)的荧光增强作用;最后研究了DBC超分子水凝胶对氟离子和氢离子的响应特性。研究结果如下: 1、Eu(Ⅲ)在DBC凝胶中的荧光强度较其溶液中大为增强。变温荧光光谱表明Eu(Ⅲ)在DBC凝胶中的荧光增强作用具有热可逆性;时间分辨荧光显示Eu(Ⅲ)在凝胶态的荧光寿命高于溶液中。Eu(Ⅲ)的存在明显提高了凝胶的相转变温度,场发射扫描电镜照片显示Eu(Ⅲ)的加入使DBC聚集体的三维网络结构更加致密。紫外光谱与红外光谱表明Eu(Ⅲ)与DBC分子存在相互作用,形成Eu(Ⅲ)复合物。以上结果表明Eu(Ⅲ)与DBC聚集体发生络合作用导致Eu(Ⅲ)在DBC凝胶中荧光增强。 2、稳态荧光光谱表明DBS超分子水凝胶能增敏Tb-PUFX的荧光。荧光照片显示Tb-PUFX在超分子水凝胶中均匀分布。变温荧光光谱显示随温度提高,Tb-PUFX荧光强度降低,温度降低则荧光增强,表明DBS凝胶对Tb-PUFX的荧光增敏具有热可逆性。时间分辨荧光显示Tb-PUFX在凝胶中的荧光衰减速率低于溶液态荧光衰减速率。Tb-PUFX在DBS凝胶中荧光增强的原因是DBS聚集体使Tb-PUFX在超分子凝胶中运动速度减慢,降低了其碰撞猝灭非辐射跃迁的几率。 3、采用邻菲啰啉钌(Ⅱ)配合物(Ru(Phen)Cl)作为荧光探针研究了DBC凝胶对F-和H的响应。研究结果发现DBC凝胶中Ru(Phen)Cl荧光强度随F-浓度的增加而降低而随H浓度的增加而增加,其相转变温度也随之改变,显示DBC凝胶对F-和H的响应;这种响应特性是由于F-能破坏DBC聚集体之间的氢键和H浓度影响DBC分子结构上的羧基的解离程度所致。

关键词：超分子水凝胶荧光增强 Eu(Ⅲ) Tb-PUFX 氟离子响应氢离子响应

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基于蒽基团的酰腙衍生物凝胶性与氟离子比色传感性研究

基于蒽基团的酰腙衍生物凝胶性与氟离子比色传感性研究

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作者：何丽红吉林大学

学位级别：硕士

小分子有机凝胶是一类能够实现聚集自组装的软材料，由于其独特的结构和广泛的应用领域引起了众多科学研究者的关注。小分子有机凝胶极易被修饰，因此可以在结构引入多种官能团成为智能响应凝胶。智能响应有机凝胶具有对外界的物理或化... 详细信息

小分子有机凝胶是一类能够实现聚集自组装的软材料，由于其独特的结构和广泛的应用领域引起了众多科学研究者的关注。小分子有机凝胶极易被修饰，因此可以在结构引入多种官能团成为智能响应凝胶。智能响应有机凝胶具有对外界的物理或化学刺激，如光、阴离子、电或磁场、机械应力、pH改变、超声等等，进行响应而呈现不同物理、化学性质的特性，在化学模板、传感器、分子识别、药物缓释、捕光系统和光电材料等领域具有潜在的应用前景，一直是倍受关注的热门研究课题。在本课题组前期的研究基础上，本论文设计合成了一系列新型的含有蒽基团和酰腙基团的小分子有机凝胶因子AHP-T8、AHP-mB8、AHP-oB8。并对3种凝胶因子的凝胶行为，发光性质和在溶液和凝胶状态下氟离子比色传感性能进行了研究。 1、凝胶因子AHP-T8，AHP-mB8，AHP-oB8的凝胶能力都很好，能在乙醇，戊醇，二甲基亚砜，环己烷，芳香类等多种有机溶剂中形成稳定的黄色凝胶，密封放置在室温下几个月不会出现沉淀和结晶现象。 2、利用扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、变温核磁共振氢谱（1H NMR）、紫外-可见吸收光谱（UV-vis）等多种测试手段对3种凝胶因子的聚集形貌和形成凝胶的驱动力进行研究。发现3种凝胶因子形成凝胶的主要驱动力是酰腙基团之间的分子间氢键以及蒽基团之间的π-π相互作用和烷基链间的范德华力，在这些作用力的协同作用下，凝胶因子定向形成纤维带，纤维带再相互缠结形成三维纤维网络结构。 3、利用荧光发射光谱对凝胶因子AHP-T8，AHP-mB8，AHP-oB8的有机凝胶的发光性质进行研究。研究发现，AHP-T8，AHP-mB8，AHP-oB8的有机凝胶都具有聚集诱导荧光增强效应。 4、对3种凝胶因子AHP-T8，AHP-mB8，AHP-oB8的有机凝胶和溶液的阴离子响应性质进行研究。研究发现无论是在溶液状态还在是凝胶状态3种有机凝胶因子都能对氟离子选择性响应。凝胶状态下3种凝胶因子能够实现裸眼可见的凝胶-溶液转变和颜色从黄色到红色的双通道响应，而在溶液状态下仅仅能够实现发生颜色的转变。有机凝胶体系的双通道响应实现对氟离子的裸眼可视检测。 5、利用紫外-可见吸收和核磁氟离子滴定实验推测出凝胶因子与氟离子的作用机理，即为酰腙基团上的N-H与F作用，N-H经历去质子化过程，破坏了凝胶因子之间的分子间氢键，导致凝胶态被破坏转变为溶液;另外N-H的去质子化过程影响分子内的电荷转移，致使体系颜色发生转变。这一结果丰富了阴离子响应凝胶体系，有助于设计新型的肉眼可见的智能阴离子传感凝胶材料。

关键词：超分子自组装有机凝胶分子间氢键蒽酰腙氟离子响应

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