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我国氟化碳材料的基础研究现状及发展趋势

新型炭材料（中英文） 2023年第1期38卷 130-142页

作者：封伟天津大学材料科学与工程学院天津300072 氟化碳材料研究中心天津大学滨海工业研究院天津300450

氟化碳(CFx)是一种由碳质材料(如石墨、石墨烯、碳纳米管等不同化学结构的炭材料)和氟化试剂在一定条件下发生氟化反应而形成的具有C―F键的碳衍生物,由于多样的碳骨架和可控的极性C―F键,使其具有化学稳定性、带隙可调性以及超疏水性... 详细信息

氟化碳(CFx)是一种由碳质材料(如石墨、石墨烯、碳纳米管等不同化学结构的炭材料)和氟化试剂在一定条件下发生氟化反应而形成的具有C―F键的碳衍生物,由于多样的碳骨架和可控的极性C―F键,使其具有化学稳定性、带隙可调性以及超疏水性等多种优异性能,是新型碳基材料研究热点之一。本文以氟化碳材料的结构和性质为基础,分别从化学能源、摩擦润滑和半导体等领域的应用综述了近年来我国氟化碳材料的基础研究现状和发展趋势。同时,还介绍了我国氟化碳材料的产业化进程,指出目前在民用领域受限的主要原因,提出了当前氟化碳在不同应用领域存在的问题和未来发展机遇,为氟化碳材料的进一步扩大生产和实际应用提供方向。

关键词：氟化碳基础研究现状发展趋势

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氟化碳材料氟碳比的红外谱分析

材料保护 2013年第S2期46卷 186-187页

作者：卢嘉春黄萍刘志超朱敏华方荃西北核技术研究所陕西西安710024

氟化碳材料是一种高储能密度锂一次电池正极材料,材料氟碳比的测定是材料研究的重要基础。本工作针对新型氟化碳材料的红外光谱特性,利用红外谱图峰面积定量原理,提出了一种氟化碳材料中氟碳比测定的新方法。建立的碳碳键与氟碳键的红... 详细信息

氟化碳材料是一种高储能密度锂一次电池正极材料,材料氟碳比的测定是材料研究的重要基础。本工作针对新型氟化碳材料的红外光谱特性,利用红外谱图峰面积定量原理,提出了一种氟化碳材料中氟碳比测定的新方法。建立的碳碳键与氟碳键的红外吸收峰面积之比与氟化碳材料的氟碳比之间的线性相关关系,可方便地通过红外谱图得到氟化碳材料的含氟量。

关键词：红外光谱氟化碳氟碳比分析

氟化碳材料结构调控及其电化学性能构效关系研究

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电源技术 2024年第8期48卷 1606-1611页

作者：郭德才米娟宋永一张舒冬刘坤中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116045 中国电子科技集团公司第十八研究所天津300384

氟化碳材料的形貌结构、颗粒尺寸和表面性质,对其电化学性能具有重要影响。制备了颗粒尺寸为50~200 nm类球形纳米氟化碳材料,材料的F/C原子比为1.3。结果表明,氟化碳材料的高F/C和纳米尺寸的颗粒结构,使得其与商品化氟化石墨材料相比具... 详细信息

氟化碳材料的形貌结构、颗粒尺寸和表面性质,对其电化学性能具有重要影响。制备了颗粒尺寸为50~200 nm类球形纳米氟化碳材料,材料的F/C原子比为1.3。结果表明,氟化碳材料的高F/C和纳米尺寸的颗粒结构,使得其与商品化氟化石墨材料相比具有更高的比容量和优良的倍率性能。该材料在0.1 C倍率放电比容量为985 mAh/g,1 C放电比容量为827 mAh/g。采用纳米碳层对制备的氟化碳进行表面包覆,提高了氟化碳材料的放电电压和比容量,包覆后的氟化碳材料1 C放电比容量861 mAh/g,放电电压提升0.3 V。

关键词：氟化碳碳包覆锂氟化碳电池

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锂氟化碳电池用新型高比容量复合正极材料

航空材料学报 2019年第4期39卷 59-64页

作者：彭思侃王晨王楠燕绍九中国航发北京航空材料研究院石墨烯及应用研究中心北京100095 北京石墨烯技术研究院有限公司电池材料研发部北京100094

采用提高正极材料比容量以改善大电流放电性能的思路,设计新型高比容量复合正极材料,并通过研磨分散结合融化扩散热处理方法制备氟化碳-硫复合正极材料。电化学测试分析表明新型复合材料可以实现同步改善容量和大电流放电性能,同时具有... 详细信息

采用提高正极材料比容量以改善大电流放电性能的思路,设计新型高比容量复合正极材料,并通过研磨分散结合融化扩散热处理方法制备氟化碳-硫复合正极材料。电化学测试分析表明新型复合材料可以实现同步改善容量和大电流放电性能,同时具有二次可逆循环充放电能力。研究结果表明:氟化碳-硫复合正极材料的能量密度和功率密度性能具有突出优势,在不同电流密度下均可实现显著的提升,相比纯氟化碳材料的能量密度和功率密度最高可分别提升 433%和 10.7%。

关键词：复合正极材料氟化碳硫高能量密度高功率密度

氟化碳(CF_(x))材料在锂原电池中的研究进展与应用

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电源技术 2024年第8期48卷 1466-1474页

作者：张洋张雅婷张泽峰王九洲付甜甜中国电子科技集团公司第十八研究所天津300384 天津大学天津300072 哈尔滨工程大学烟台研究院山东烟台265502

CF_(x)作为一种重要的正极材料,在锂原电池中具有高能量密度、长贮存寿命和优异的安全性等优点。近年来,研究人员通过研究Li/CF_(x)的工作机理,揭示了CF_(x)材料目前存在的问题,并针对这些问题进行了一系列的改性处理,如等离子体处理、... 详细信息

CF_(x)作为一种重要的正极材料,在锂原电池中具有高能量密度、长贮存寿命和优异的安全性等优点。近年来,研究人员通过研究Li/CF_(x)的工作机理,揭示了CF_(x)材料目前存在的问题,并针对这些问题进行了一系列的改性处理,如等离子体处理、表面包覆、原子掺杂等。此外,研究人员还通过表面脱氟、纳米尺度工程等手段,改变表面结构从而提升导电性和锂离子传输速率,进一步提高了其能量密度。这些研究成果为CF_(x)在锂原电池中的应用提供了新的思路和途径。主要介绍了Li/CF_(x)电池的工作机理及CF_(x)材料目前存在的问题,针对CF_(x)材料的改性方法做了总结分析,并对Li/CF_(x)电池在航空航天、国防军事等领域的应用做了详细介绍和展望。

关键词：氟化碳正极材料锂氟化碳电池改性方法

氟化碳纳米管阵列的精细结构调控及锂一次电池研究

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氟化碳纳米管阵列的精细结构调控及锂一次电池研究

作者：侯佳电子科技大学

学位级别：硕士

由于锂/氟化碳（Li/CF）电池在服役温度范围、储存寿命、理论能量密度等方面占据显著优势,所以被广泛用于军事装备和航空航天等领域。然而,因为C-F键的强共价性,导致CF存在低电导率和低电解液浸润性的问题。因此,当CF用于锂一次电池时,... 详细信息

由于锂/氟化碳（Li/CF）电池在服役温度范围、储存寿命、理论能量密度等方面占据显著优势,所以被广泛用于军事装备和航空航天等领域。然而,因为C-F键的强共价性,导致CF存在低电导率和低电解液浸润性的问题。因此,当CF用于锂一次电池时,常常伴随着放电初期电压延迟和极化的现象,限制其在需大倍率放电场景中的应用。传统CF前驱体一般为无序排列,无法充分分散在有机溶剂中,从而阻碍活性物质性能的发挥。基于以上背景,本文分别从CF正极的组分比例调控和前驱体结构设计两方面进行了研究。首先,以无序的商业化氟化碳纳米管（FCNTs）为CF正极的活性物质,对其在有机溶液中的分散性以及CF正极中的组分比例与Li/CF电池放电性能之间的关系展开了研究。实验结果表明,在静置6 h后,FCNTs发生明显沉降,分散效果不佳。Li/CF电池的放电性能随导电添加剂含量的增加呈先提升后降低的规律。当CF正极中活性物质、导电添加剂和粘结剂的质量比为8:1:1时,FCNTs在0.01 C的放电条件下表现出了816.09 m Ah·g的比容量和1976.9 Wh·kg的能量密度。Li/CF电池的放电结果说明适宜的正极组分比例既能改善极化现象,还能最大程度地发挥活性物质的作用,引起Li/CF电池放电性能的提升。其次,利用催化化学气相沉法（CCVD）制备了有序的碳纳米管阵列（CNTAs）新型CF前驱体,氟化后合成氟化碳纳米管阵列（FCNTAs）,借此探索氟化温度对FCNTAs的结构、孔径、导电性、F/C比和电池性能的作用规律。测试结果表明,FCNTAs的孔径和F/C比与氟化温度成正比,导电性则与之成反比。当氟化温度为500℃时,FCNTAs-500在0.01 C放电倍率下的比容量为840.3 m Ah·g,能量密度为1996.4 Wh·kg。FCNTAs-500的大孔径和适宜的F/C（1.51）比与半离子C-F键含量（33.4%）共同促进了Li/CF电池的放电性能的提升。综上所述,本文验证了无序FCNTs的分散性并探索了CF正极中的最优组分比,进一步通过CF前驱体的设计和氟化温度的调控改善了Li/CF电池的放电性能,为Li/CF电池的正极材料研究提供了一种新型的有序排列的CF前驱体材料。

关键词：正极组分氟化碳碳纳米管阵列 Li/CFx电池结构调控

氟化碳的表面脱氟与氮掺杂设计及其电化学性能研究

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氟化碳的表面脱氟与氮掺杂设计及其电化学性能研究

作者：马骏湘潭大学

学位级别：硕士

锂/氟化碳(Li/CFx)原电池具有能量密度高、工作电压平稳、工作温度宽、自放电率低等优点，被广泛应用于医疗、军事、航空等领域。然而，CFx材料的低本征电导率导致Li/CFx电池仍存在极化严重、功率密度低等关键问题。因此，在不降低比容... 详细信息

锂/氟化碳(Li/CFx)原电池具有能量密度高、工作电压平稳、工作温度宽、自放电率低等优点，被广泛应用于医疗、军事、航空等领域。然而，CFx材料的低本征电导率导致Li/CFx电池仍存在极化严重、功率密度低等关键问题。因此，在不降低比容量的基础上，提高CFx材料的电导率，以同时实现Li/CFx电池的高能量密度和高功率密度，是Li/CFx电池发展的关键挑战。基于此，本文采用还原性脱氟与杂原子掺杂的协同策略，在CFx表面构筑纳米导电层并调控C-F键的性质，显著提高了 CFx的电导率，实现了 Li/CFx原电池的高功率密度。其次，开发了 Na/CFx和K/CFx原电池并对其电化学性能进行了研究，并对CFx基二次电池的可逆行为进行了探索与分析。具体研究内容和结论如下:　　(1)以高氟含量氟化石墨烯纳米片(FG)为原材料，采用溶剂热法对其进行了表面还原性脱氟，并通过改变脱氟剂用量得到了不同脱氟程度的表面改性CFx材料(DFG)。表征结果表明DFG-0.25材料表面存在4.3～4.7 nm宽的石墨化区域,即纳米导电层。同时,DFG-0.25具有更少的非活性C-F2键与更高的C-F键活性。DFG-0.25作为锂原电池正极材料时，最大放电倍率达到30 C,比容量仍有577 mAh g-1,功率密度达到48261 W kg-1，相较于FG提升约84％。　　(2)为了进一步提升CFx材料的电化学性能，在脱氟过程中同步引入尿素为氮源,实现了 FG材料的同步氮掺杂。制备得到的DFG-0.25/1材料相比DFG-0.25具有更多的半离子C-F键(10.38％)以及更高的电导率(0.59 S m-1),表明同步氮掺杂进一步提高了 C-F键活性和电导率。作为锂原电池正极材料时，DFG-0.25/1在1 C下的能量密度为1827 Wh kg-1,最大放电倍率达到50 C,最大功率密度达到77456 W kg-1,相较于FG提升约196％。作为钠/钾原电池正极材料时，DFG-0.25/1的最大放电倍率均为10C,功率密度分别为15256和17881 W kg-1。接着，为了探究DFG-0.25/1在二次电池中的应用前景，分别以Na、K金属为负极，DFG-0.25/1 为正极，组装了 CFx基二次电池，并探索了其可逆性能与行为。K/DFG-0.25/1和Na/DFG-0.25/1二次电池在循环15次后，能量密度分别仍有406和467 Wh kg-1,表明DFG-0.25/1具有较好的可逆性能。

关键词：锂/氟化碳电池氟化碳表面脱氟氮掺杂电化学性能

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氟化碳电极界面反应机制研究

氟化碳电极界面反应机制研究

作者：汤才中国矿业大学

学位级别：硕士

锂一次电池(LPBs)被广泛应用于民用领域和军用领域。随着LPBs的需求不断增长,追求高能量密度和高功率密度成为当今共同的目标。作为商用LPBs之一,锂/氟化碳一次电池(Li/CF)被认为是最有前途的一种。由于Li/CF一次电池具有超高的能量密度... 详细信息

锂一次电池(LPBs)被广泛应用于民用领域和军用领域。随着LPBs的需求不断增长,追求高能量密度和高功率密度成为当今共同的目标。作为商用LPBs之一,锂/氟化碳一次电池(Li/CF)被认为是最有前途的一种。由于Li/CF一次电池具有超高的能量密度(理论值为2180 Wh kg)、稳定的放电平台、较宽的工作温度范围和高安全性等优点,使其在电子设备、医疗器械和航空航天等领域得到广泛应用。然而,由于CF具有很强的C-F共价键,导电性很低,使得其电极极化严重、电压延迟时间较长、放电倍率能力较差以及放电过程中产热量大,限制了它在高功率密度和高能量密度领域的应用。本文首先研究石墨导电剂的含量对CF电极界面的影响,其次研究了不同F/C比氟化碳的电化学性能和电极界面特性,最后研究了KOH水热改性CF材料的电化学性能和电极界面特性。主要内容和结论如下:(1)探究了石墨的含量对氟化碳(CF)电极的影响因素。随着石墨含量的升高,电池的放电能力也会得到一定的提升,但石墨含量过高则会导致电池的放电能力变差。研究发现,在不同的放电深度下,Li F的大小和形态会发生变化,且SEI膜的主要成分是Li F,这可能是导致CF电极表面钝化的主要因素。此外,电化学阻抗谱(EIS)和弛豫时间分布(DRT)表明了CF电极在放电过程中有四个过程,即锂离子扩散迁移通过SEI的过程、肖特基接触产生的阻抗、多孔电极孔隙中的离子输运过程、电荷传递过程。通过EIS提供了CF/石墨多孔电极孔型的转变过程,并解释了孔型转变的因素。(2)探究了不同F/C比CF材料的电化学性能和电极界面特性。研究表明,CF材料颗粒尺寸较大,是一种微米颗粒,其尺寸大约在1～30μm之间,且氟化程度越高,层片状越显著,具有明显的无序相特征。随着F/C比的提升,共价C-F键、C-F(x=2,3)的含量都不断增大。CV说明了Li/CF电池的不可逆,且电池内部反应由扩散控制。此外,常温放电和高低温放电表明,氟含量越高其放电倍率越差,原因是低F/C比的CF具有更优的电子导电性,在放电时能加速电子的传输,从而具有更高倍率的放电能力。其中,CF能够以10 C的电流密度放电,并具有高达7293 W kg的功率密度和437.6 Wh kg的能量密度。GITT测试表明,CF具有最高的扩散系数,并呈现先降低后上升的过程,表明Li更容易扩散进入CF电极,使得电化学反应更容易发生,因而具有更好的动力学性质。EIS拟合结果表明,F/C比的不同,其内部阻抗大小不同,其中CF具有最大的R、R,这也是其放电能力差的原因之一。(3)通过KOH水热法对F/C比为1.3的CF进行表面修饰,获得高容量和高倍率性能的改性CF材料。研究表明,表面修饰后并未影响CF粒子的核心,且具有更明显的片层结构和更高的无序化程度。此外,CF-160℃的放电电流密度可以达到40 A g,放电比容量超过100 m Ah g,且在32 A g的电流密度下拥有超过1.7 V的电压平台和586.9 m Ah g放电比容量。值得注意的是,倍率性能显著提高可能是由于KOH的刻蚀,使得表面微量脱氟并产生更多的结构缺陷和表面官能团,大幅度提高了CF材料的电子电导率,并提供更多的活性位点,加速了锂离子的传输和电子在CF表面的输运过程,从而显著提高电化学性能。该论文有图75幅,表3个,参考文献120篇。

关键词：氟化碳正极材料表面修饰 Li/CFx一次电池电化学阻抗谱

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锂/氟化碳电池热特性研究

载人航天 2019年第4期25卷 475-480,495页

作者：刘雯李永白清友郭瑞解晶莹上海空间电源研究所空间电源国家重点实验室

针对锂/氟化碳电池放电过程产热问题,选用了3种不同型号的氟化碳材料,对材料的微观形貌、晶型和键型进行了分析,并使用等温量热仪测试了不同倍率下锂/氟化碳软包电池放电的产热功率和积分产热量,使用加速量热仪测量了锂/氟化碳电池的比... 详细信息

针对锂/氟化碳电池放电过程产热问题,选用了3种不同型号的氟化碳材料,对材料的微观形貌、晶型和键型进行了分析,并使用等温量热仪测试了不同倍率下锂/氟化碳软包电池放电的产热功率和积分产热量,使用加速量热仪测量了锂/氟化碳电池的比热容。结果表明:氟化碳材料的放电电位与材料中C-F键的类型(键能)有关,进而影响电池放电过程中的产热量;C-F键偏离子型,放电电位越高,极化越小,放电过程中产热越少;锂氟化碳电池的放电倍率越大,电池的产热功率越大。

关键词：氟化碳电池电化学性能热特性