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基于碳酸酯/氟代醚共溶剂的锂离子电池高电压电解液的研究

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基于碳酸酯/氟代醚共溶剂的锂离子电池高电压电解液的研究

作者：代文慧宁波大学

学位级别：硕士

提高锂离子电池工作电压可以有效提高其能量密度,发展高电压电解液对高电压正极材料的应用至关重要。提高电池工作电压,商业电解液会氧化分解,与电极材料发生反应,导致可逆容量降低,电池难以维持正常运行,因此,研究开发高电压电解液成... 详细信息

提高锂离子电池工作电压可以有效提高其能量密度,发展高电压电解液对高电压正极材料的应用至关重要。提高电池工作电压,商业电解液会氧化分解,与电极材料发生反应,导致可逆容量降低,电池难以维持正常运行,因此,研究开发高电压电解液成为极为重要的课题。通常,从电解液稳定性及对电极材料的保护作用等方面来设计高电压电解液,比如采用各种功能添加剂或采用砜类、腈类、氟代类、离子液体等溶剂。本论文设计了两种新型碳酸酯/氟代醚共溶剂高电压电解液,其中一种为局部高浓度电解液,另外一种为添加剂二氟磷酸锂发生“盐析”的电解液。这两种高电压电解液不仅自身电化学稳定性优异,而且其可在电极材料表面形成保护层,进而提高锂离子电池的电化学性能。具体研究内容如下:(1)在高浓度电解液(LiPF浓度为3 mol L)中添加一定比例的氟代醚(1,1,1,3,3,3-六氟异丙基甲基醚),制备出一种局部高浓度电解液。该局部高浓度电解液电化学窗口达到了5.5 V,阻燃性能优异。利用该电解液显著改善了高电压锂离子电池Li║LNMO,Li║LiMnNiCoO的性能,前者循环300周后电池可逆容量为125.8 mAh g,后者循环100周后可逆容量为218 mAh g,相比于利用商业电解液(对应地分别为51 mAh g,195 mAh g)都有了较大的提高,且两者倍率性能都较优异。通过EIS,SEM,XPS等测试表明,该局部高浓度电解液可在电极材料表面形成富含LiF的保护膜,其主要为局部高浓度电解液中阴离子PF的作用结果。(2)在商业电解液(LiPF浓度为1 mol L)中加入适量的氟代醚(1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚),制备出一种添加剂LiPOF发生“盐析”的电解液。由于“盐析”的LiPOF可覆盖于电极表面,在高电压循环中优先与电子接触,从而达到保护电极材料的目的。25℃时,Li║NMC622在3-4.5 V,1 C条件循环100周后容量为176.9 mAh g,而在商业电解液中只有164.1 mAh g。容量为5 mAh cm时,Li║Li电池可稳定循环高达600 h,而使用商业电解液仅为150h,库伦效率由85%提高到94%。通过SEM,XPS等表征结果分析,“盐析”后的LiPOF在循环过程中在电极表面分解成膜(LiF及LiPO),对电极起保护作用。

关键词：高电压电解液氟代醚添加剂锂离子电池

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钠离子电池阻燃电解液研究

钠离子电池阻燃电解液研究

作者：喻妍上海交通大学

学位级别：硕士

由于钠元素在地球中储量丰富,成本较低,钠离子电池(SIB)被认为是电化学储能极具竞争力的解决方案之一。在开发高性能、高安全性的钠离子电池过程中,电解液是其关键技术之一。电解液对电池的电化学性能和安全性具有重要的影响。随着电池... 详细信息

由于钠元素在地球中储量丰富,成本较低,钠离子电池(SIB)被认为是电化学储能极具竞争力的解决方案之一。在开发高性能、高安全性的钠离子电池过程中,电解液是其关键技术之一。电解液对电池的电化学性能和安全性具有重要的影响。随着电池在手机、电脑、电动车和储能等领域的广泛应用,电池安全成为人们关注的焦点。传统有机电解液的热不稳定性和可燃性是电池安全问题的两个主要原因。本研究针对钠离子电池应用,研究了阻燃添加剂和共溶剂对电解液不可燃性以及安全性能的影响,探讨了阻燃电解液与Na NiFeMnO(NFM)正极材料以及硬碳(HC)负极材料的兼容性,最终评测其对钠离子电池电化学性能的影响。首先,采用氟代醚类化合物1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(F-EPE)作为电解液共溶剂来提高电解液安全性,选用EC、DEC、F-EPE三元溶剂体系制备不同F-EPE含量的电解液,并就该类电解液对钠离子电池电化学性能的影响以及作用机制进行了研究。研究结果表明,加入F-EPE能有效降低电解液的可燃性,且F-EPE体积分数为20%的电解液具有最佳的循环稳定性,采用该电解液的NFM/Na半电池在1 C条件下循环150圈后容量保持率为82.9%。这是因为F-EPE提高了电解液的抗氧化能力,在正极表面形成稳定的界面保护膜(CEI),有效抑制充放电过程中过渡金属离子的溶出,提高了NFM正极材料在循环中的稳定性。其次,采用不可燃的磷酸三甲酯(TMP)和1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(F-EPE)作为溶剂,氟代碳酸乙烯酯(FEC)为添加剂的电解液用于提高电解液的安全性。探究了该体系电解液与NFM正极材料以及HC负极材料的兼容性,讨论了钠盐、不同的溶剂配比以及添加剂对电池电化学性能的影响。研究结果表明,该体系的电解液不仅不可燃性,而且可以抑制火焰的蔓延,具有较高的安全性。研究发现,在1.5M NaPF-F-EPE/TMP(1:2 v/v)中,加入2 wt%FEC添加剂的电解液具有较好的电化学性能。采用该电解液的NFM/Na半电池循环150圈后容量保持率为85.1%,HC/Na半电池的首圈库伦效率为77%。这与电解液中的所有组分(盐、TMP、F-EPE溶剂)均有助于在正极材料表面形成稳定的界面,抑制过渡金属离子的溶出,提升循环稳定性有关。同时,FEC添加剂优先于溶剂分子分解,在负极材料表面形成SEI膜,使得该电解液与HC负极材料具有较好的兼容性。最后,采用全电池考察电池胀气,电极电解液浸润性等问题,采用1 Ah NFM/HC软包电池来评测F-EPE/TMP体系电解液的电化学性能。采用F-EPE/TMP体系电解液的软包电池胀气较少,且具有较好的循环性能,采用1.5M HT12-F电解液的软包电池经过500圈循环容量保持率为70.8%,高于传统的EC-DEC-FEC电解液。研究表明,该电解液能形成稳定的SEI膜和CEI膜,并能在循环过程中抑制过渡金属离子的溶出,大大减小电池内部的阻抗,从而提升电池的循环寿命。

关键词：钠离子电池电解液阻燃添加剂氟代醚磷酸酯

面向电子设备散热的平板热管运行特性应用研究

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面向电子设备散热的平板热管运行特性应用研究

作者：吕晏北京建筑大学

学位级别：硕士

平板热管是一种近似二维平面结构的高效传热元件具有传热能力强、结构简单紧凑、小型化、低成本、与热源接触面积大且贴合紧密、结构易改变等特点,适用于不同需求的电子设备热管理。针对电子设备散热中电气安全性要求高、热流密度高和... 详细信息

平板热管是一种近似二维平面结构的高效传热元件具有传热能力强、结构简单紧凑、小型化、低成本、与热源接触面积大且贴合紧密、结构易改变等特点,适用于不同需求的电子设备热管理。针对电子设备散热中电气安全性要求高、热流密度高和散热空间复杂紧凑三个痛点问题,提出了平板热管适用性设计,并进行了系统实验研究。针对电气安全要求,选用了一种新型绝缘性良好的氟代醚电子冷却液作为工质,研究了多种氟代醚工质在平板热管中的运行特性,并结合研究团队以往的522组实验数据提出了适用于氟代醚工质的平板热管实验关联式;针对高热流密度需求,将多片平板热管叠加组成叠加结构平板热管,多片热管共同承担热负荷,有效提高了传热能力,实验研究了其传热运行特性;针对复杂空间散热需求,将平板热管弯折,实验研究了弯折平板热管在不同弯折角度和不同空间位置的运行特性,并分析了其传热机理,为其应用提供了基础。主要结论如下:(1)在氟代醚工质平板热管实验中,绝大多数工况下HFE-7100、HFE-7200和HFE-7300平板热管的极限传热量、热阻和蒸发段温度与工质沸点相关,均随沸点升高而升高。HFE-7100更适用于低加热功率,HFE-7200与HFE-7300更适用于高加热功率;冷却温度升高,相同加热功率下平板热管蒸发段的工质过热度提高,导致流动沸腾现象加强,传热性能提高,热阻降低。极限传热量与最佳加热功率与低冷却温度相比均减小。蒸发段温度会随加热功率和冷却温度升高而升高,且与热阻呈负相关。HFE-7200与HFE-7300平板热管均会出现一个加热功率区间,对不同冷却温度的适应性很好,可使蒸发段温度稳定。(2)基于522组实验数据,拟合出了适用于氟代醚工质的平板热管热性能预测实验关联式,拓宽了已有实验关联式Ku值的范围至0.084,并填补了氟代醚工质平板热管实验关联式的空白,可为相关研究提供参考。(3)叠加平板热管随热管片数增加,整体传热量显著增加,最大传热量由单片的60W提升至5片的180W;传热热阻大幅降低,最低传热热阻由单片的1.09℃/W下降为5片的0.24℃/W。随着片数增加,热管间的传热热阻开始影响叠加结构平板热管的整体运行:外侧热管的传热量高于内侧热管,热阻低于内侧热管,且当片数为4片及以上时,内侧热管承担传热量的比例越来越少,热管整体性能提升会越来越不明显,理想的叠加片数为3～4片。(4)对于弯折平板热管,由于流道直径略大于工质临界直径,平板热管处于脉动热管和重力热管之间的范畴。平板热管呈现重力热管特性较多时的性能较好,而呈现脉动热管特性较多时的性能较差。(5)在蒸发段水平弯折工况下,平板热管热阻随弯折角度的增加而减小,极限传热量随弯折角度增大而增大。在蒸发段垂直和倾斜弯折工况下,随弯折角度增大,工质流动模式开始由段塞流向气液分层转变,弯折引起的流动模式的转变和工质回流困难两种影响相互制约,在温度上表现为蒸发段与冷凝段温度均有所升高,平板热管的性能提升或下降取决于二者作用的相对大小。但整体热阻变化较小,甚至部分工况可实现弯折后传热性能增强。两种弯折工况下平板热管的极限传热量随弯折角度的增大而降低。(6)在相同的纵向倾角不同弯折角度下,弯折角度的增大也会使流动模式由段塞流转变为气液分层循环,平板热管的性能同样取决于工质回流和流动模式转变影响的相对大小,整体热阻变化较小。但纵向倾角90°时,平板热管热阻随弯折角度的增大而减小,此时平板热管运行模式从无序的段塞流转变为有序的工质单向循环,运行状态得到改善。

关键词：平板热管电子设备散热氟代醚弯折结构叠加结构

通过桥接全氟阻燃剂和高氟化电解液构筑高安全型钠离子电池

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湖北大学学报（自然科学版） 2023年第2期45卷 280-287页

作者：周来何思聪王凯宁静蓉王石泉王勤刘建文湖北大学化学化工学院湖北武汉430062 湖北万润新能源科技股份有限公司湖北十堰442500

因钠储量丰富和相对价格便宜,钠离子电池(SIBs)已明确为大规模储能的首选电化学器件,其中电解液是SIBs的重要组成部分.众所周知,传统碳酸酯类电解液的挥发性和易燃性,对电池的安全性能产生重大的影响.因此,开发高安全性的电解液已成为... 详细信息

因钠储量丰富和相对价格便宜,钠离子电池(SIBs)已明确为大规模储能的首选电化学器件,其中电解液是SIBs的重要组成部分.众所周知,传统碳酸酯类电解液的挥发性和易燃性,对电池的安全性能产生重大的影响.因此,开发高安全性的电解液已成为钠离子电池领域重点研究方向之一.本工作提出使用1-(2,2,2-三氟乙基)-1,1,2,2-四氟乙基醚(TTE)桥接全氟阻燃添加剂全氟丁基硫酰氟(PFSF)和碳酸酯基电解液提升电解液的阻燃性能,同时有效提升了正极材料Na3V2(PO4)3(NVP@rGO)的电化学性能.高度氟化的电解液可在充放电过程中在正负极表面构建致密均匀的保护层,使用电解液1.0 M NaTFSI+碳酸丙烯酯(PC)/氟代碳酸乙烯酯(FEC)/TTE(3/3/4,V)+0.5%(体积分数)PFSF的Na/NVP@rGO半电池在200次循环后的容量保持率可维持在88.0%,明显优于传统碳酸酯基电解液,这为安全型钠离子电池的设计提供新思路.

关键词：钠离子电池电解液添加剂氟代醚高安全