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对流层光化学过程中的气粒转化研究

大气科学 2001年第2期25卷 269-276页

作者：纪飞苏文颖秦瑜空军第七研究所北京大学地球物理系暴雨监测和预测国家重点实验室

在ＭＭＳ和ＲＡＤＭ耦合的基础上，考虑了ＮＨ３的源排放，获得了ＮＨ３的时空分布、演变特征；在此基础上，讨论了气体向粒子的转化，结果表明：干气溶胶总量分布与大气中Ｈ２ＳＯ４、ＮＨ３的浓度分布有非常好的对应，富氨环境条件下... 详细信息

在ＭＭＳ和ＲＡＤＭ耦合的基础上，考虑了ＮＨ３的源排放，获得了ＮＨ３的时空分布、演变特征；在此基础上，讨论了气体向粒子的转化，结果表明：干气溶胶总量分布与大气中Ｈ２ＳＯ４、ＮＨ３的浓度分布有非常好的对应，富氨环境条件下，产生干气溶胶的多少是出Ｈ２ＳＯ４浓度决定的；气溶胶中的含水量与干气溶胶的浓度分布没有太多的联系，主要取决于大气中相对湿度的大小。

关键词：气溶胶硫酸盐气粒转化对流层光化学反应氨气

珠三角典型地区气态氨分布及其对PM_(2.5)贡献

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中国环境科学 2024年第9期44卷 4796-4804页

作者：黄国锋肖林海陈梓杰张涛钟庄敏方晓丹廖彤陈多宏广东省生态环境监测中心生态环境部环境保护区域空气质量监测重点实验室广东广州510308 广东省环珠江口气候环境与空气质量变化野外科学观测研究站广东广州510275 暨南大学环境与气候研究院广东广州511443 广东科迪隆科技有限公司广东广州510115

为探讨珠三角典型地区气态氮(NH_(3))对细颗粒物(PM_(2.5))的贡献,于2022年6月~2023年5月,在珠三角地区四个代表性城市选择了三个城市站点和一个郊区站点开展了NH_(3)的在线监测,并同步收集了水溶性离子、HNO_(3)、PM_(2.5)以及气象参... 详细信息

为探讨珠三角典型地区气态氮(NH_(3))对细颗粒物(PM_(2.5))的贡献,于2022年6月~2023年5月,在珠三角地区四个代表性城市选择了三个城市站点和一个郊区站点开展了NH_(3)的在线监测,并同步收集了水溶性离子、HNO_(3)、PM_(2.5)以及气象参数等资料.此基础上分析了NH_(3)的浓度水平特征和日变化特征,进一步评估了NH_(3)对PM_(2.5)的潜在贡献.结果表明,公园前(GYQ)、梅华(MH)、东城(DC)和鹤山花果山(HGS)的NH_(3)年均值分别为(5.74±3.00),(4.70±2.41),(5.09±2.26)和(4.17±1.95)μg/m^(3),除GYQ外,其余三站点NH_(3)季节变化均表现出秋季>春季>夏季>冬季的趋势.NH_(3)浓度日变化规律与温度相近,与相对湿度相反.经由修正的气体比率(AdjGR)评估,四个站点均处于富氨的条件下.随着PM_(2.5)污染浓度的上升,AdjGR逐渐下降,同时氨转化率(NHR)逐渐升高.除此之外,四个站点NHR>0.5的情况均主要发生在温度气象条件下.

关键词：气态氨细颗粒物气体比率二次无机气溶胶气粒转化

富氨对常州PM_(2.5)理化性质与二次反应的影响

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环境科学 2024年第8期45卷 4493-4501页

作者：余益军庄旻王振李锴基杨卫芬江苏省常州环境监测中心常州213004

NH_(3)是PM_(2.5)重要前体物,并影响其理化性质.基于2021年12月至2022年2月江苏常州NH_(3)、SO_(2)、NO_(2)、PM_(2.5)及其水溶性离子在线观测,结合热力学平衡模型计算气溶胶酸度和气溶胶含水量(AWC),分析了富氨条件下NH_(3)-NH_(4)^(+... 详细信息

NH_(3)是PM_(2.5)重要前体物,并影响其理化性质.基于2021年12月至2022年2月江苏常州NH_(3)、SO_(2)、NO_(2)、PM_(2.5)及其水溶性离子在线观测,结合热力学平衡模型计算气溶胶酸度和气溶胶含水量(AWC),分析了富氨条件下NH_(3)-NH_(4)^(+)转化对AWC、酸度及二次反应的影响.结果表明,2021年冬季常州为富氨,富余程度随PM_(2.5)浓度升高而加强,NH_(4)^(+)以NH_(4)NO_(3)和和(NH_(4))_(2)SO_(4)为主,多数时段有少量NH_(4)Cl.气溶胶呈中等酸度,pH均值4.2±0.4,与大气NH_(3)浓度正相关,pH值变幅随污染升级收窄趋中至4~5之间;AWC随湿度和颗粒物二次离子浓度升高而指数级攀升,主要由NH_(4)NO_(3)、(NH_(4))_(2)SO_(4)和NH_(4)Cl吸湿贡献,占比分别为58.5%、18.4%和8.3%,污染条件下NH_(4)NO_(3)主导颗粒物吸湿增长.NH_(3)-NH_(4)^(+)促进SO_(2)非均相反应和NO_(3)^(-)均相反应生成.因富氨环境,需降低30%以上NH_(3)方可影响pH值和含水量等理化性质.该结果对理解二次反应影响、支撑当地空气质量改善提供了参考.

关键词：氨(NH_(3)) 铵(NH_(4)^(+)) 气粒转化气溶胶含水量(AWC) 气溶胶酸度

华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

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环境科学 2015年第10期36卷 3554-3565页

作者：陈仕意曾立民董华斌朱彤北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871 中国科学院大气物理研究所大气边界层和大气化学国家重点实验室北京100029

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了... 详细信息

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.

关键词： GAC-IC 水溶性离子气粒转化来源 PM2.5 曲周

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大气污染对城市能见度影响研究的理论与实践

上海环境科学 2003年第11期22卷 785-789页

作者：束炯李莉张玮孙娟鲁小琴唐琳邵德民华东师范大学地理系上海200062 华东师范大学上海气象科学研究所

首先从理论上探讨了颗粒物及气态污染物对能见度的影响,论述了城市大气光化学反应过程中的气粒转化过程。此外,选取4个气象参数:风速、气温、气压和相对湿度,及3个大气污染指标:SO2、NOx、PM10,与晴天水平能见度进行了相关分析,并建立... 详细信息

首先从理论上探讨了颗粒物及气态污染物对能见度的影响,论述了城市大气光化学反应过程中的气粒转化过程。此外,选取4个气象参数:风速、气温、气压和相对湿度,及3个大气污染指标:SO2、NOx、PM10,与晴天水平能见度进行了相关分析,并建立回归方程。初步分析表明,城市能见度除受大气污染的影晌外,还与湿度、风速、风向等气象条件及雾、降水、浮尘等天气有密切关系,它主要是大中小尺度天气和大气环境共同作用的结果,在一定条件下,它与PM10和SO2有较为明显的相关性。

关键词：大气污染城市能见度颗粒物气态污染物气粒转化线性回归

东亚地区春季二氧化硫的输送与转化过程研究 I.模式及其验证

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大气科学 2004年第3期28卷 321-329页

作者：张美根徐永福 Itsushi Uno Hajime Akimoto 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室北京100029 日本九州大学应用力学研究所海洋大气力学部日本福冈8168580 日本地球变动研究所日本横滨2360001

结合新近评估的东亚地区污染源资料 ,作者利用一个耦合的区域化学输送模式系统以探讨东亚地区春季期间气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对二氧化硫输送及转化过程的影响 ,并研究二氧化硫和硫酸... 详细信息

结合新近评估的东亚地区污染源资料 ,作者利用一个耦合的区域化学输送模式系统以探讨东亚地区春季期间气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对二氧化硫输送及转化过程的影响 ,并研究二氧化硫和硫酸盐气溶胶的空间分布及变化特征。模拟的二氧化硫和硫酸盐气溶胶的浓度值与 2 0 0 1年春季飞机和地面获取的观测值进行了比较。比较结果显示 ,模拟值与观测值具有很好的一致性 ,模式系统很好地反映了二氧化硫和硫酸盐气溶胶的分布特征和变化规律 ,再现了许多观测到的重要特征。

关键词：硫酸盐气溶胶三维化学输送模式长距离输送气粒转化耦合

基于随机森林模型评估冬奥会期间太原市大气氨的气象和排放影响

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地球与环境 2024年

作者：任明权崔阳郭利利何秋生吉东生王跃思太原科技大学环境与资源学院山西职业技术学院材料环境工程系中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室

为保障第24届冬季奥林匹克运动会期间（2022年2月4日至20日）的空气质量，太原市实施了一系列人为管控（机动车限行和工业企业减产）措施。为评估短期控制措施对城市大气NH3的影响，本研究使用MARGA仪器于2022年1月1日至2月20日期间在... 详细信息

为保障第24届冬季奥林匹克运动会期间（2022年2月4日至20日）的空气质量，太原市实施了一系列人为管控（机动车限行和工业企业减产）措施。为评估短期控制措施对城市大气NH3的影响，本研究使用MARGA仪器于2022年1月1日至2月20日期间在太原市一城市站点对小时分辨率的气态NH3及水溶性离子进行了在线观测，分析了其污染特征并采用随机森林模型评估了气象和排放的影响。研究结果表明冬奥会管控期C2（1月30日至2月20日）NH3浓度（5.4±3.3μg/m3）低于管控前时段C1（1月1日至1月29日；8.4±3.9μg/m3）36.0%。与C1期间相比，C2期间更高的风速（1.8±0.8 m/s）和大气边界层高度（508.1±636.7 m）有利于污染物扩散，而C2期间酸性气体NO2（47.8%）和SO2浓度（33.2%）的显著降低会通过气相分配提升NH3浓度，表明气象和化学因素会干扰排放变化对NH3影响评估。随机森林模型分析结果显示C2期间NH3、NH4+和TNHx（NH3+NH4+）气象归一化浓度较C1时期分别下降25.2%、21.3%和20.3%。TNHx由于综合考虑人为排放和二次转化的影响能更好地反映人为排放造成NH3的真实变化。C2期间人为减排和气象因素对TNHx下降的贡献分别为39.5%和60.5%，表明在有利的气象条件影响下人为减排进一步降低了TNHx浓度。研究结果可为其他区域评估管控措施对环境空气质量的影响提供一定的科学参考。

关键词：氨气气粒转化随机森林模型冬奥会

黄东海大气气溶胶中有机胺的组成、来源及粒径分布研究

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黄东海大气气溶胶中有机胺的组成、来源及粒径分布研究

作者：张天然中国海洋大学

学位级别：硕士

海洋有机气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分，在气候与大气化学研究中占有重要的地位。在全球尺度上，有机碳对海洋气溶胶的贡献几乎比人为气溶胶的贡献大一个数量级。在海洋二次有机气溶胶（SOA）中，有机胺的贡献仅次于二甲基硫（DMS... 详细信息

海洋有机气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分，在气候与大气化学研究中占有重要的地位。在全球尺度上，有机碳对海洋气溶胶的贡献几乎比人为气溶胶的贡献大一个数量级。在海洋二次有机气溶胶（SOA）中，有机胺的贡献仅次于二甲基硫（DMS），远高于其它挥发性有机物，如异戊二烯，松烯等。此外，有机胺在新粒子生成中扮演的角色近年来也已成为科学研究的热点之一。但是，目前对大气气溶胶中有机胺的观测研究极为缺乏，在其来源、组成及粒径分布上认识较浅。黄东海是世界上最具代表性的陆架浅海之一，初级生产力水平较高，可能存在丰富的有机胺来源，是研究中国近海海洋环境中大气颗粒态有机胺理化特征，及其对海洋大气环境影响的理想区域。本研究在2011-2012年搭载了四个黄东海科学考察航次，利用膜采样法采集了不同季节的分粒径气溶胶样品，其中2011年三个航次使用的是九级安德森采样器，最小粒径为粒径低至10nm。对气溶胶中的有机胺采用震荡萃取-离子色谱分析法进行了测定，该方法能够对六种大气常见有机胺进行定量分析。本研究中被大量检出的有机胺种类为二甲胺（DMA）及三甲胺（TMA），证明它们是黄东海大气气溶胶中有机胺的主要存在形式。对这两种有机胺进行分析并得到以下初步结果：2011年5-6月及8月航次的DMA浓度分别为4.3±8.3nmol/m3，3.1±2.4nmol/m3;同时，TMA也被大量检出，浓度分别为2.6±4.5nmol/m3，2.6±3.5nmol/m3。与之相比，2011年初春与2012年秋末两个航次的大气气溶胶中有机胺的浓度较低，DMA浓度分别为1.9±3.4nmol/m3，0.31±0.09nmol/m3，TMA浓度分别为0.10±0.14nmol/m3，0.60±0.18nmol/m3。进一步分析发现，海洋初级生产力水平较高时，海洋大气气溶胶中有机胺的浓度也较高，所有样品中有机胺浓度最高的两个样品采集于海洋水华期间与浓雾条件下。对大气颗粒态有机胺来源研究显示，海洋释放是其主要源。首先通过与其他污染源特征离子，即与硫酸根、硝酸根和铵根的对比，排除了有机胺的人为污染来源。同时不同航次结果显示高低初级生产力水平下有机胺浓度差异巨大，且其中两个航次的颗粒态有机胺浓度与海洋表层叶绿素浓度变化趋势接近。进一步以钠离子作为海洋源指示离子，结合温度、风速等气象条件分析，发现海洋大气气溶胶中有机胺的主要来源是海洋释放，但与何种海洋生物活动直接相关还有待研究。通过2011年3-4月与5-6月两个航次中昼夜不同时间段的样品比较，发现在初春，有机胺在夜晚浓度较高，且大部分样品在粒径上，显示气粒转化是颗粒态有机胺的主要形成方式;在5-6月航次中，有机胺在白天浓度较高，显示受海洋排放影响剧烈，但此时峰值主要出现在0.43-0.65μm粒径上。同时，在5-6月航次中还采集到大量受雾天气影响的样品，这些样品中有机胺浓度在1μm附近有峰值出现，且峰形能扩展至3.3-7.0μm。通过多模态正态分布反向算法对2012年11月的nano-MOUDI样品进行估算，发现0.02μm附近的爱根模态与0.2μm附近的凝结模态对TMA的贡献分别为29%与52%。这一结果反应的是低初级生产水平下的黄东海大气气溶胶中有机胺的形成途径，与3-4月样品结果有一致性。有机胺对气溶胶阳离子态N的贡献存在明显的时间差异，8月航次中最高，达22%，3-4月、11月航次其平均贡献仅为4.0%与0.5%。气溶胶中有机胺与铵根的比例随时间、空间分布差异巨大，高比例值的出现与海洋生产力及有机胺气粒转化平衡具有密切关系。此外，本文还定量考察了有机胺的存在对气溶胶酸度的影响程度。

关键词：大气气溶胶有机胺粒径分布气粒转化海洋初级生产力气溶胶酸度

非农业源的氨排放特征及其氮同位素指纹的构建

同方学位论文库评论

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非农业源的氨排放特征及其氮同位素指纹的构建

作者：邵生成南京信息工程大学

学位级别：硕士

随着SO、NO和NH为前体物所形成的二次无机气溶胶(包括硫酸盐、硝酸盐和铵盐)不断增加,其总量约占据中国PM质量浓度的一半以上。在SO和NO减排上升到国家层面但是NH减排尚未实施的背景下,NH排放对中国大气细颗粒物污染的影响将逐步加重凸... 详细信息

随着SO、NO和NH为前体物所形成的二次无机气溶胶(包括硫酸盐、硝酸盐和铵盐)不断增加,其总量约占据中国PM质量浓度的一半以上。在SO和NO减排上升到国家层面但是NH减排尚未实施的背景下,NH排放对中国大气细颗粒物污染的影响将逐步加重凸显。以往对于NH排放的研究多聚焦于农业源(主要是畜禽养殖和氮肥施用),但是越来越多的实测数据表明城市区域存在着复杂多样的非农业源NH排放,这使得众多城区大气NH浓度接近甚至高于农业区。鉴于此,本研究从NH源排放出发,对城市大气中的氨-铵高频演化及其气粒转化机制,尤其对非农业源氨排放作了较为系统的研究。主要研究结论如下:(1)南京市城郊大气NH四季浓度平均值变化显著:NH春夏秋冬季平均浓度分别为13.77±8.48μg·m、18.58±9.30μg·m、15.23±6.54μg·m和9.81±5.52μg·m。NH四季浓度平均值变化分别为:11.03±7.77μg·m、6.74±4.62μg·m、10.59±7.17μg·m和12.00±6.62μg·m。南京市城郊氨浓度较高表明南京城市地区可能是NH排放的热点地区。(2)南京市城郊大气伴随着污染事件的发生,对于造成污染事件中NH日变化峰值的原因,本研究排除了排放源强陡增和外来传输的影响,而将其归因于NH-NH气粒转化。并且在污染事件过程中NH对PM的贡献率为33%左右,比非污染天气情况下增长36%,表明以NH为代表的二次无机盐作为细颗粒物产生的关键成分,在污染事件形成中起着重要的作用。(3)大气中NH浓度较低时,NH/NH之间气固相互转化速率增加;反之亦然。随着气态到颗粒相NH的转化率增加,PM气溶胶的形成也随着升高。并且在低温、高湿(温度在7.5℃～12.5℃,湿度在50%～90%)时,NH和NH的气固转化速度加快NH主要与SO和NO结合形成(NH)SO、NHNO,还有少量的Cl结合形成NHCl。(NH)SO和NHNO的形成增加从而导致污染事件的加剧。(4)首次利用在线气体气溶胶监测仪对城市建筑人居排泄物与周边环境NH浓度进行了实时的监测和对比,结果发现城市建筑人居排泄物的NH浓度平均值(±标准差)为1013±793μg·m相较于环境中的高出2～3个数量级,表明城市建筑人居排泄物是城市地区重要的NH来源之一,并且可能强烈影响周围的NH浓度。总体上城市建筑人居排泄物排气管NH浓度季节变化表现为夏季>秋季>冬季,并且在不受人为干扰的暑假和温度具有极好的相关性(R=0.95),温度超过了人类的活动是城市建筑人居排泄物高浓度氨排放最重要的影响因素。(5)不同秸秆在阴燃和明燃状态下,阴燃时K与Cl明显相关(R=0.97),说明K分别主要以氯化物的形式存在。明燃时,NH与Cl、NO、SO和NO显著相关,说明这4种阴离子更易与K和相结合NHCl、NHNO、(NH)SO和NHNO,此外,明燃时Na与Cl、NO、SO和NO相关性系数达0.72以上,说明Na更容易与这些阴离子形成可溶性化合物。在不同的燃烧状态时,秸秆的氨排放存在显著性差异,在不同的燃烧阶段当使用去除颗粒物装置时,秸秆燃烧的前30s时,单位时间氨排放浓度依次是小麦(1.78μgm)>水稻(0.97μgm)>玉米(0.63μgm)>树枝(0.62μgm)。(6)利用端元直接测量城市人居排泄物和不同秸秆样品的δN-NH,具有本地特色的城市建筑人居排泄物的δN-NH特征值(8)0)(69)(6)4)9)))‰为-35.6‰..9‰。5种秸秆样品中NH的δN差异明显,其中小麦、水稻、玉米、树叶和树枝的范围分别是从-14.8～-11.8‰、-16.8～-14.1‰、-19.4～-15.2‰、-14.3～-12.7‰和-13.7～-12.6‰。确定了本土化生物质燃烧同位素特征值范围为-19.4‰～-11.8‰。该结果有助于追踪NH的来源以及城市环境中的铵盐形成和传输。

关键词：氨气气粒转化城市建筑人居排泄物生物质燃烧氮同位素