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甲醇直接气相羰基化反应动力学

燃料化学学报 2001年第6期29卷 570-573页

作者：彭峰沈秋英华南理工大学化学工程系广东广州510640

A novel heterogeneous sulfided Mo/C catalyst was used for the direct vapor phase carbonylation of methanol Experiments were designed with the elimination of mass transfer resistances to obtain data The data of primary reactions in the carbonylation were collected via a differential tubular reactor Feed composition was varied to examine the effect of partial pressures of reactants on the reaction rate Power law rate models were employed to express the conversion of methanol and the formations of methyl acetate and methane Adequate results were obtained with the models to represent the experimental data The reaction orders of methyl acetate formation with respect to methanol and CO were found to be 1 2 and 0 35 respectively on the novel Mo/C catalyst, and the reaction activation energy was 106?kJ/mol At the same time, the reaction mechanism of direct vapor phase carbonylation of methanol was presented The initial step of this reaction was suggested to be the cleavage of methanol to form CH + 3 M, followed by adsorbed CO insertion into the metal methyl bond to form CH 3C(O) + M, which further interacts with methanol to form methyl

关键词：甲醇气相羰基化催化剂动力学钼乙酸甲酯

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甲醇直接气相羰基化Mo/C催化剂表征

燃料化学学报 1999年第6期27卷 562-564页

作者：彭峰李雪辉李建伟华南理工大学化学工程系广州510641

甲醇在无任何促进剂作用下,直接与一氧化碳气相羰基化合成醋酸甲酯是对传统的甲醇必须在碘化物作用下液相羰基化的挑战[1]。作者已报道了负载的硫化物钴钼和硝酸镍两类催化剂用于甲醇的直接气相羰基化具有较好的活性[2,3],最近又发现硫... 详细信息

甲醇在无任何促进剂作用下,直接与一氧化碳气相羰基化合成醋酸甲酯是对传统的甲醇必须在碘化物作用下液相羰基化的挑战[1]。作者已报道了负载的硫化物钴钼和硝酸镍两类催化剂用于甲醇的直接气相羰基化具有较好的活性[2,3],最近又发现硫化后再还原的ＭｏＣ催化剂比硫化的Ｃ...

关键词：甲醇气相羰基化钼催化剂碳乙酸甲醋

Ni/CNTs催化剂的制备及其对甲醇气相羰基化反应的催化性能

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催化学报 2006年第7期27卷 591-595页

作者：张宁周冬兰朱瑜南昌大学化学系江西南昌330047

将采用浸渍法制备的碳纳米管(CNTs)负载的镍催化剂用于甲醇直接气相羰基化反应,考察了催化剂的预处理条件对催化剂活性的影响,并采用透射电镜、X射线衍射和红外光谱对其进行了表征.结果表明,采用硝酸氧化和碳酸钠活化预处理CNTs制备的Ni... 详细信息

将采用浸渍法制备的碳纳米管(CNTs)负载的镍催化剂用于甲醇直接气相羰基化反应,考察了催化剂的预处理条件对催化剂活性的影响,并采用透射电镜、X射线衍射和红外光谱对其进行了表征.结果表明,采用硝酸氧化和碳酸钠活化预处理CNTs制备的Ni/CNTs催化剂有很好的分散度,用三步干燥法将催化剂前体在氮气氛围下300℃热处理2h后在氢气氛围下500℃还原3h制得的催化剂活性较高.

关键词：碳纳米管镍负载型催化剂甲醇气相羰基化

Ni/PDC催化甲醇气相羰基化的动力学数学分析

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化学通报 2008年第8期71卷 616-620页

作者：曹宏兵李峰波闫芳段晓宇袁国卿江苏索普集团有限公司江苏镇江212006 中国科学院化学研究所北京100190 中国人民大学数学系北京100872

研究了Ni/聚合物衍生碳(Ni/PDC)催化甲醇气相羰基化过程的动力学行为。Langmuir-Hinshelwood反应机制用于建立动力学数学模型,在此模型基础上导出反应速率的表达式以及反应速率与碘甲烷、一氧化碳和甲醇等反应物分压之间的数学关系。这... 详细信息

研究了Ni/聚合物衍生碳(Ni/PDC)催化甲醇气相羰基化过程的动力学行为。Langmuir-Hinshelwood反应机制用于建立动力学数学模型,在此模型基础上导出反应速率的表达式以及反应速率与碘甲烷、一氧化碳和甲醇等反应物分压之间的数学关系。这些关系得到了实验数据的证实。反应速率对反应温度的依赖性以Arrhenius曲线给出,升高反应温度会导致反应控制机制从动力学控制模式转化为扩散控制模式,同时反应的有效速率表达式和表观活化能都有相应的变化。

关键词：甲醇气相羰基化 Ni/PDC 反应动力学

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脉冲色谱技术研究乙醇气相羰基化反应机理

石油化工 1997年第7期26卷 442-445页

作者：彭峰黄仲涛华南理工大学化学工程系

在Ｎｉ－Ｚｎ／Ｃ催化剂上对乙醇气相羰基化合成丙酸及丙酸乙酯的复杂反应体系，用脉冲色谱技术进行了研究。对产物的生成机理进行研究表明，碘乙烷不仅能促进乙醇羰基化反应的进行，同时影响了乙醇的裂解、脱水醚化反应，以及乙醚在碘... 详细信息

在Ｎｉ－Ｚｎ／Ｃ催化剂上对乙醇气相羰基化合成丙酸及丙酸乙酯的复杂反应体系，用脉冲色谱技术进行了研究。对产物的生成机理进行研究表明，碘乙烷不仅能促进乙醇羰基化反应的进行，同时影响了乙醇的裂解、脱水醚化反应，以及乙醚在碘乙烷存在下可进一步羰基化。本文提出了乙醇气相羰基化的催化大循环网络图。

关键词：乙醇气相羰基化反应机理脉冲色谱

Ni－Zn／C催化剂上乙醇气相羰基化微反工艺评价

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化学反应工程与工艺 1996年第4期12卷 414-418页

作者：彭峰黄仲涛华南理工大学化学工程系

在Ｎｉ－Ｚｎ／Ｃ催化剂上对乙醇气相常压羰基化的反应温度、乙醇空速、ＣＯ／Ｃ２Ｈ５ＯＨ摩尔比进行了研究。丙酸被认为是由丙酸乙酯不断水解得到，要获得丙酸为目的产物的最佳条件为：反应温度２６０℃，乙醇空速０．８３ｍＬ／（ｇ... 详细信息

在Ｎｉ－Ｚｎ／Ｃ催化剂上对乙醇气相常压羰基化的反应温度、乙醇空速、ＣＯ／Ｃ２Ｈ５ＯＨ摩尔比进行了研究。丙酸被认为是由丙酸乙酯不断水解得到，要获得丙酸为目的产物的最佳条件为：反应温度２６０℃，乙醇空速０．８３ｍＬ／（ｇ·ｈ），ＣＯ／Ｃ２Ｈ５ＯＨ摩尔比为４，此时丙酸摩尔收率为６５％，丙酸占丙酸乙酯总收率为９９％以上。

关键词：乙醇气相羰基化丙酸工艺催化剂

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载体对醇气相羰基化镍催化剂的影响

燃料化学学报 1997年第5期25卷 474-476页

作者：彭峰冯景贤黄仲涛华南理工大学化工学院化工系

载体对醇气相羰基化镍催化剂的影响彭峰冯景贤黄仲涛（华南理工大学化工学院化工系，广州５１０６４１）关键词催化剂，羰基化，载体，相互作用甲醇、乙醇的气相羰基化近二十年来引起了许多研究者的关注，在寻找一种廉价高效的非贵金... 详细信息

载体对醇气相羰基化镍催化剂的影响彭峰冯景贤黄仲涛（华南理工大学化工学院化工系，广州５１０６４１）关键词催化剂，羰基化，载体，相互作用甲醇、乙醇的气相羰基化近二十年来引起了许多研究者的关注，在寻找一种廉价高效的非贵金属取代铑催化剂方面已取得了一定进展...

关键词：催化剂羰基化载体醇气相羰基化镍

活性炭负载双金属催化剂的乙醇气相羰基化反应性能研究

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低碳化学与化工 2024年

作者：刘鹏王晓斌丁传敏孟园园王明义吴华帅武爱莲王俊文太原理工大学化学与化工学院上海电气集团国控环球工程有限公司

乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法,以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性,在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素,制备了一系列Ni-X（X=Fe、Cu或Ce）双金属催化剂,通过N2... 详细信息

乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法,以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性,在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素,制备了一系列Ni-X（X=Fe、Cu或Ce）双金属催化剂,通过N2物理吸/脱附、XRD和XPS等探究了金属分散性与Ni0含量（物质的量）对反应性能的影响。在250℃、0.1 MPa和原料体积空速为1.2 h-1条件下,对Ni-X双金属催化剂进行了乙醇气相羰基化反应催化性能评价。结果表明,在Ni-Ce催化剂表面存在Ni物种与CeO2之间的协同作用,该协同作用促进Ni2+还原为Ni0,使催化剂表面出现更多活性位点,同时抑制了Ni金属表面堆积,促进了Ni金属分散。相比于Ni-Fe和Ni-Cu双金属催化剂,Ni-Ce双金属催化剂具有最高催化活性,反应6h时该催化剂的乙醇转化率、丙酸与丙酸乙酯联合选择性以及丙酸与丙酸乙酯联合时空收率分别为70.9%、28.0%以及220.4 mg/（g·h）。

关键词：双金属催化剂乙醇气相羰基化分散性活性位点活性炭

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甲醇气相羰基化负载型金属氯化物催化剂研究

天然气化工—C1化学与化工 2003年第3期28卷 9-12页

作者：彭峰傅小波郭慧顾星华南理工大学化学工程系广州510640

以活性炭为载体,制备了FeCl3、CoCl2、NiCl2、CuCl2、ZnCl2一系列负载的金属氯化物催化剂,并对甲醇常压下直接气相羰基化反应进行了研究,实验发现以氯化镍的活性最高,氯化铜的选择性最好。通过对一系列双组分金属氯化物催化剂的研究发现... 详细信息

以活性炭为载体,制备了FeCl3、CoCl2、NiCl2、CuCl2、ZnCl2一系列负载的金属氯化物催化剂,并对甲醇常压下直接气相羰基化反应进行了研究,实验发现以氯化镍的活性最高,氯化铜的选择性最好。通过对一系列双组分金属氯化物催化剂的研究发现,NiCl2 CuCl2/C与NiCl2/C催化剂相比甲醇转化率、羰化选择性都明显提高,羰化产物的收率提高了25%,其催化剂的最佳负载量分别是5%NiCl2和15%CuCl2。在新研制的NiCl2 CuCl2/C催化剂上,对甲醇直接气相羰化反应工艺条件进行了研究,结果表明此新催化剂活性高,稳定性好。优化的工艺条件为:反应温度300℃,甲醇进料浓度22 5%,CO空速3000L/kg cat/h,此时甲醇转化率达34 5%,醋酸甲酯选择性达94 7%(mol),产物时空收率为3 2mol/kg cat/h。

关键词：甲醇气相羰基化催化剂金属氯化物醋酸甲酯