检索结果-南通市图书馆

作者：顾利琴南京大学

学位级别：硕士

1,2-二氯乙烷在工业上来源广泛。1,2-二氯乙烷对环境和人体健康都具有较大危害。目前,通常采取焚烧法对1,2-二氯乙烷进行处理,但该方法存在能耗大、易产生二次污染等问题。气相催化加氢脱氯法的反应条件相对焚烧法更为温和,所得反应产... 详细信息

1,2-二氯乙烷在工业上来源广泛。1,2-二氯乙烷对环境和人体健康都具有较大危害。目前,通常采取焚烧法对1,2-二氯乙烷进行处理,但该方法存在能耗大、易产生二次污染等问题。气相催化加氢脱氯法的反应条件相对焚烧法更为温和,所得反应产物具有一定经济价值,可资源化利用。在1,2-二氯乙烷的完全脱氯产物中,乙烯作为不饱和烃,其经济价值远大于乙烷。催化剂常用的活性金属有两类:一类以贵金属Pd、Pt、Rh等为活性组分;另一类以Ni、Cu、Ag等为活性组分。其中,单Ni催化剂对乙烯选择性高,催化剂不易失活且催化剂价格十分低廉。但其也存在着不可忽视的缺点,单Ni催化剂对1,2-二氯乙烷的催化活性较低。研究人员发现,将贵金属掺杂到Ni、Cu或Ag表面进行修饰,合成的双金属催化剂不仅具有较高乙烯选择性,其催化活性也有显著的提升。但当贵金属负载量过高时,贵金属易团聚形成原子簇,产生过度加氢产物,如乙烷,使得乙烯选择性降低。本文以Ni基催化剂为基础,向其中掺杂微量的Rh进行改性。采用共浸渍法和化学还原法两种方法成功制备出微量Rh掺杂的Rh-Ni双金属催化剂。与单Ni催化剂相比,双金属催化剂在保持较高乙烯选择性的同时,催化剂的活性得到显著的提高。此外,本文中贵金属的用量也远低于现有的大多数双金属催化剂,在很大程度上降低了催化剂的生产成本。此外,本文对合成的Rh-Ni双金属催化剂进行了元素分析、比表面积测定、透射电镜、氢气程序升温还原、CO吸附等表征,分析了催化剂表面的结构特性,探讨了影响催化剂的活性以及乙烯选择性的内在因素。在浸渍法合成的Rh-Ni/Al2O3催化剂中,Rh和Ni之间以合金的形式存在,这种结构不仅能提高反应的活性,还能促进1,2-二氯乙烷向乙烯转化。Rh和Ni的原子数之比在很大程度上影响着催化剂的加氢行为。当Rh和Ni的原子比为1/800时,反应稳定后,乙烯选择性仍保持在96%以上,催化剂的活性比单Ni催化剂高出15%。当原子比增大时,乙烯选择性显著降低而催化活性仅略微上升。这与催化剂中活性位种类的改变有关。在化学还原法合成的Rh-Ni/Al2O3催化剂中,Rh以点缀的形式选择性地沉积在Ni表面,化学还原法实现了对催化剂结构的定向调控。和单Ni催化剂相比,Rh-Ni双金属催化剂的反应活性和乙烯选择性均得到明显提升。提高Rh的掺杂量,乙烯选择性和催化活性同时增加。这是因为Rh负载量的提升没有影响催化剂中Rh的分散性,Rh依然以分散的原子形式存在。

关键词： 1 2-二氯乙烷气相催化加氢脱氯 Rh-Ni双金属催化剂共浸渍法化学还原法

来源：

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

Al_2O_3负载Pd-Cu催化剂催化1,2-二氯乙烷加氢脱氯性能

引用

环境化学 2012年第2期31卷 144-149页

作者：王志勤万海勤李丽媛于强刘连军董林郑寿荣污染控制与资源化研究国家重点实验室南京大学环境学院南京210093 介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院南京210093

采用共浸渍法制备了一系列Al2O3负载金属Pd、Cu催化剂.通过元素分析(ICP)、氮气吸脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)等技术对催化剂进行了表征,并以1,2-二氯乙烷气相加氢脱氯为探针反应,考察了Pd-Cu/Al2O3催化剂的钯铜比、... 详细信息

采用共浸渍法制备了一系列Al2O3负载金属Pd、Cu催化剂.通过元素分析(ICP)、氮气吸脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)等技术对催化剂进行了表征,并以1,2-二氯乙烷气相加氢脱氯为探针反应,考察了Pd-Cu/Al2O3催化剂的钯铜比、反应温度、反应时间等因素对催化活性以及反应产物乙烯选择性的影响.结果发现,提高Cu负载量可在催化剂中形成Pd-Cu合金,并促进催化剂对乙烯的选择性.此外,当温度为250℃,Pd、Cu负载量分别为0.78%和1.9%时的Pd-Cu/Al2O3催化剂对1,2-二氯乙烷的催化加氢脱氯效果最佳,最终产物乙烯的选择性可达到80%以上.

关键词： 1,2-二氯乙烷气相催化加氢脱氯 Pd-Cu/Al2O3催化剂选择性乙烯

来源：

维普期刊数据库

同方期刊数据库评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

气相催化加氢还原1，2-二氯乙烷的研究

气相催化加氢还原1，2-二氯乙烷的研究

引用

作者：王志勤南京大学

学位级别：硕士

氯代有机物在化工领域应用较为广泛,但污染现象也相应比较严重。目前,氯代有机物大多是通过直接处理,仅考虑降低污染的因素,较少考虑氯代有机物的资源再利用。本文以典型的氯代有机物1,2-二氯乙烷作为研究对象,通过气相催化加氢技术对... 详细信息

氯代有机物在化工领域应用较为广泛,但污染现象也相应比较严重。目前,氯代有机物大多是通过直接处理,仅考虑降低污染的因素,较少考虑氯代有机物的资源再利用。本文以典型的氯代有机物1,2-二氯乙烷作为研究对象,通过气相催化加氢技术对其进行降解,同时使其生成具有较高经济利用价值的产物,以达到资源再利用的目的。 1,2-二氯乙烷的催化加氢还原产物主要为乙烷和乙烯,而乙烯的经济利用价值远大于乙烷,本文的研究重点是选择合适的催化剂及其改性方法,最大程度上提高催化还原产物乙烯的选择性。本论文以共浸渍法和沉淀沉积-还原法两种方法合成了Pd-Cu/γ-A12O3催化剂,通过电感耦合等离子发射光谱（ICP）、X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、氮气吸脱附（BET）、CO吸附等对催化剂进行表征。同时,通过1,2-二氯乙烷的催化加氢还原反应,探讨了影响Pd-Cu/y-Al2O3催化剂活性及选择性的主要因素,包括催化剂的合成方法、负载金属钯铜比、反应温度、反应时间等。共浸渍法合成的Pd-Cu/Al2O3催化剂中,Pd和Cu在γ-Al2O3上能形成Pd-Cu合金,这种Pd-Cu合金有利于1,2-二氯乙烷在催化加氢脱氯过程中向乙烯转化。催化剂活性测试结果表明,温度为250℃、Pd负载量为0.78%且Cu负载量为1.9%时的Pd-Cu/Al2O3催化剂对1,2-二氯乙烷的催化加氢脱氯效果最佳,最终产物乙烯的选择性可达到80%以上。沉淀沉积-还原法合成的Pd-Cu/Al2O3催化剂,Pd和Cu在γ-Al2O3上能形成Pd-Cu合金,XRD结果表明,相对浸渍法而言,沉淀沉积-还原法制备的催化剂所含的Pd-Cu合金所形成的峰强更大,说明沉淀沉积-还原法合成的催化剂Pd-Cu合金含量更多。此外,催化剂活性测试结果表明,温度为250℃、Pd负载量为0.91%且Cu负载量为1.96%时的Pd-Cu/Al2O3催化剂对1,2-二氯乙烷的催化加氢脱氯效果最佳,最终产物乙烯的选择性可达到86.7%以上。最后,通过两种不同方法合成的催化剂表征结果及催化还原1,2-二氯乙烷的效果对比分析,探讨了Pd-Cu/Al2O3催化剂催化还原1,2-二氯乙烷的机理,为合成更为有效的催化剂提供了科学的理论基础。

关键词： 1,2-二氯乙烷气相催化加氢脱氯 Pd-Cu/Al2O3催化剂共浸渍法沉淀沉积-还原法选择性乙烯

来源：

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

欢迎您,

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

欢迎您,

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：