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Pd/CeO2催化剂在柴油车尾气氧化催化后处理中的应用研究

Pd/CeO2催化剂在柴油车尾气氧化催化后处理中的应用研究

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作者：魏光曦天津大学

学位级别：硕士

相比于汽油车，柴油车作为一种能效高、环境亲和力较强的动力手段得到了广泛关注和快速发展。同时，柴油车尾气污染治理问题，尤其是柴油车尾气颗粒物排放治理问题愈发迫切。当前柴油车尾气颗粒物处理的最有效手段为颗粒捕集技术，该技... 详细信息

相比于汽油车，柴油车作为一种能效高、环境亲和力较强的动力手段得到了广泛关注和快速发展。同时，柴油车尾气污染治理问题，尤其是柴油车尾气颗粒物排放治理问题愈发迫切。当前柴油车尾气颗粒物处理的最有效手段为颗粒捕集技术，该技术的核心问题是捕集器的再生。相关研究表明，应用氧化催化剂催化燃烧法可以有效地进行颗粒捕集器的再生。单Pd催化剂以其高效的催化活性、高稳定性和相对低廉的价格在催化氧化、催化燃烧等领域得到广泛应用;另一方面，CeO的添加可以降低CO、HC等氧化反应的起燃温度，提高氧化催化剂活性。本文模拟柴油车尾气净化反应，系统地研究了Pd/CeO催化剂CH起燃特性和活性位点情况，对理解柴油车尾气后处理过程中重HC氧化催化过程提供支撑。研究显示，Pd负载量明显影响混合气氛下各反应的选择性。这导致随着Pd负载量增加CO和CH起燃活性升高，而CH起燃活性降低，表明混合气氛下各反应的活性位状态不同。还原态或部分还原态的表面Pd原子有利于混合气氛下CO、CH氧化，而小尺寸、高氧化态的Pd负载有利于CH氧化反应。结合反应表面物种和气相产物分析发现，碳酸盐在催化剂表面的积累会抑制CH起燃，Pd负载量为1wt.%的样品表面能够生成稳定碳酸盐的碱性位数量明显少于其他样品。同时，CH在还原态Pd表面原子上的强吸附会抑制CH起燃，而Pd负载量为1wt.%的样品表面为氧化态，CH难以在氧化态的Pd表面发生吸附。上述情况导致样品1PC-h上CH氧化活性与对气氛中CO和CH不敏感，而其他样品CH起燃活性受到CO和CH的明显抑制。综上，与传统Pd/AlO催化剂相比，Pd/CeO催化剂对富氧条件下CH、CO和CH等具有良好的低温起燃活性，可以用于柴油车尾气后处理系统辅助颗粒捕集器再生。另一方面，Pd的负载状态直接影响混合气氛下各反应的选择性，这为调控Pd的负载状态以实现不同尾气气氛下颗粒捕集器再生提供了可能。

关键词：柴油车尾气颗粒物颗粒捕集器再生 Pd/CeO2催化剂气氛的影响

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