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高等学校化学学报 1994年第10期15卷 1514-1517页

作者：全宝富卢革宇孙良彦吉林大学电子工程系

选择适当气体对气敏元件进行表面处理是气敏元件表面修饰的重要方法．本文利用ＳＯ_２对Ｈ_２Ｓ气敏元件进行了不同条件的处理，使得气敏元件的灵敏度和选择性得到了明显的改善。

关键词：二氧化硫气氛处理气敏元件

ZnO纳米棒的气氛处理及ZnO NRs/钛网的压电光催化性能研究

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ZnO纳米棒的气氛处理及ZnO NRs/钛网的压电光催化性能研究

作者：党腾西安理工大学

学位级别：硕士

氧化锌(ZnO)为宽带隙半导体光催化剂,具有制备简单、无毒、化学性质稳定等优点,且兼具压电特性,但是存在光生载流子分离效率低,光催化活性不高的问题。为此,本文首先通过对ZnO纳米棒进行气氛处理,在晶体结构内部制造氧空位(Vo)等缺陷,... 详细信息

氧化锌(ZnO)为宽带隙半导体光催化剂,具有制备简单、无毒、化学性质稳定等优点,且兼具压电特性,但是存在光生载流子分离效率低,光催化活性不高的问题。为此,本文首先通过对ZnO纳米棒进行气氛处理,在晶体结构内部制造氧空位(Vo)等缺陷,分析讨论缺陷与压电电场协同作用的机理;然后,将氧化锌纳米棒阵列(ZnO NRs)生长于柔性钛网表面,利用摇床震荡模拟自然界中的水流流动使ZnO纳米棒发生周期性的弯曲变形,产生压电电场从而促进载流子分离。具体的工作如下:以水合肼作为碱性矿化剂和络合剂制备ZnO纳米棒,研究水合肼用量对ZnO纳米棒形貌和降解性能的影响。然后,对所制备的样品分别在真空和氢气环境中进行气氛处理,探讨Vo对ZnO结构和性能的影响。结果表明:当水合肼与乙酸锌摩尔比为11时,ZnO纳米棒形貌均匀且具有较好的催化活性。真空处理的ZnO纳米棒(V-ZnO)相比于未处理的ZnO(A-ZnO)对甲基橙(MO)溶液的光催化降解效率提高了 46.73%。压电降解数据表明V-ZnO对MO的降解效率相对A-ZnO提升了 40.74%。经纯氧气氛修复氧缺陷后,压电催化性能降低,说明Vo能够提高ZnO的催化活性。采用水热法在钛网表面生长ZnO NRs,通过调控浸渍次数、热处理温度以及水热时间等参数,制备出形貌规整、性能优异的ZnO NRs。结果表明:当浸渍次数为3次、热处理温度为350℃、水热生长时间为5 h时,所制备的ZnO NRs形貌良好,其直径约为300 nm,长约3 μm。与在FTO和钛片基底上制备的ZnO NRs相比,钛网上所制得的ZnO NRs具有良好的稳定性和广泛的适用性。利用摇床震荡器产生的水流来模拟自然界环境中的水流流动,探讨钛网本身的柔韧性使得其在水流冲击下发生更大的变形,以及纳米棒之间彼此碰撞,产生更大的压电电场分离载流子的规律。结果表明:ZnO NRs/钛网的压电光催化效率相较于ZnO NRs/FTO和ZnO NRs/钛片分别提升了 228.93%和162.97%。

关键词： ZnO纳米棒气氛处理氧空位 ZnO NRs/钛网压电光催化

NH_3/HTMS气相法改性SiO_2增透膜的耐环境稳定性

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无机材料学报 2018年第11期33卷 1219-1224页

作者：赵慧月王晓栋冯建斌刘源黄吉辰沈军同济大学物理科学与工程学院上海市特殊人工微结构材料与技术重点实验室上海200092 上海理工大学理学院上海200093

溶胶-凝胶法制备的二氧化硅增透膜因具有极低的折射率与较高的激光损伤阈值而被广泛应用于高功率激光系统中。但是,激光系统工作环境中的水汽及挥发性有机污染物极易污染薄膜。本研究以正硅酸四乙酯为前驱体,氨水为催化剂,乙醇为溶剂制... 详细信息

溶胶-凝胶法制备的二氧化硅增透膜因具有极低的折射率与较高的激光损伤阈值而被广泛应用于高功率激光系统中。但是,激光系统工作环境中的水汽及挥发性有机污染物极易污染薄膜。本研究以正硅酸四乙酯为前驱体,氨水为催化剂,乙醇为溶剂制备了碱性催化的单分散SiO_2溶胶。采用提拉法在BK7玻璃基板表面镀制了SiO_2薄膜,并对薄膜进行氨水气氛以及HTMS气氛联合处理改性。改性后的薄膜表现出了极佳的耐环境稳定性,在高湿环境下放置2个月后膜层峰值透过率仅下降0.03%,在低真空二甲基硅油污染环境下放置2个月后透过率光谱几乎无变化。NH_3/HTMS气相法联合处理可以有效延长SiO_2增透膜在高功率激光系统中的工作寿命。

关键词：溶胶–凝胶耐环境稳定性增透膜气氛处理

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Co3O4催化剂上HCHO催化氧化的研究

Co3O4催化剂上HCHO催化氧化的研究

作者：孙正子北京化工大学

学位级别：硕士

催化氧化法由于反应温度低并且无二次污染,被认为是最有前景的HCHO治理技术。本论文研究了气氛处理对Co3O4催化剂的影响,发现气氛处理对催化活性有显著影响,并通过DFT的理论计算,揭示了催化剂的结构与其吸附活化甲醛的关系。惰性气体处... 详细信息

催化氧化法由于反应温度低并且无二次污染,被认为是最有前景的HCHO治理技术。本论文研究了气氛处理对Co3O4催化剂的影响,发现气氛处理对催化活性有显著影响,并通过DFT的理论计算,揭示了催化剂的结构与其吸附活化甲醛的关系。惰性气体处理显著提高了 Co3O4催化剂的活性。经N2处理后的Co3O4催化剂在120℃时HCHO转化率为100%。同时,研究了 N2处理温度的影响。当处理温度从200℃升至300℃时,HCHO完全转化温度从150℃降至130℃。进一步提高处理温度至300℃以上,催化剂活性提升较小。从XRD和TEM结果看,除H2外,其他气氛处理对Co3O4的晶相并无影响。然而,经N2处理后,Co3O4的形貌由纳米颗粒变为纳米棒和纳米颗粒共存状态。Co3O4催化剂形貌的改变可能会导致暴露晶面的差异,从而对其活性位点和HCHO吸附产生显著影响。因此,使用DFT计算研究了 HCHO分子与Co3O4不同表面(包括{110},{100}和{111}面)之间的相互作用。研究发现,Co3O4 {110}面主要由Co3+组成,而其他两个面含有更多的Co2+。HCHO分子在Co3O4不同表面的吸附能顺序如下:{100}>{110}>{111}。模拟研究发现,从Co3O4表面移走一个氧原子形成缺陷结构后。HCHO分子在缺陷面的吸附能大于完整表面。因此,氧空位的形成有助于HCHO的吸附活化,而Co3O4催化剂在经惰性气体处理后可能导致产生更多的氧空位,从而有利于HCHO催化氧化反应的进行。

关键词： Co3O4催化剂 HCHO氧化气氛处理 DFT

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氧化铈负载钴基氨合成催化剂的性能研究

氧化铈负载钴基氨合成催化剂的性能研究

作者：周立罡福州大学

学位级别：硕士

催化合成氨是人类获得氨的主要手段,高效催化剂的设计开发是合成氨工业节能减排的关键。本文以氧化铈为载体,CoO为活性组分,通过改变氧化钴形貌、催化剂的结构、催化剂的处理气氛等方法改变催化剂的性质,考察影响钴基氨合成催化性能的... 详细信息

催化合成氨是人类获得氨的主要手段,高效催化剂的设计开发是合成氨工业节能减排的关键。本文以氧化铈为载体,CoO为活性组分,通过改变氧化钴形貌、催化剂的结构、催化剂的处理气氛等方法改变催化剂的性质,考察影响钴基氨合成催化性能的主要因素。本论文的主要结论:（1）氧化钴的形貌（纳米型n、片型p）会影响氧化铈负载钴催化剂表面的氧缺陷比例、表面含氧量以及氧化钴的还原程度。n型氧化钴的钴催化剂其金属还原程度较低,钴表面有较多的氧原子,因此催化剂的氢气吸附量较多,因此有利于氢气的吸附。同时催化剂中钴与载体的相互作用较弱,因此催化剂中吸附的氢气主要以活性氢而非水的形式脱出,加大了氢物质与表面氮结合的机会,因此,催化剂具有较高的氨合成活性。含p型氧化钴的钴催化剂其金属还原程度较高,表面含氧量较低,不利于氢的吸附,此时催化活性较低。（2）表面包覆式CeCo-cs催化剂活性低于CeCo-n催化剂。研究结果显示CeCo-n具有较高的比表面积,较多的表面钴载活性氧,因此其活性较高。反之,表面包覆式的CeCo-cs催化剂的比表面积较低,具有较多的表面铈载氧,因此其活性较低。证实了钴载活性氧是影响催化剂活性的重要因素。（3）通过一氧化碳、氮气和氢气等三种不同气氛处理条件制备了三种催化剂。表征结果显示,一氧化碳以及氢气处理后的样品难以被还原,因此催化剂中的活性组分更加稳定,而氮气处理后的样品反而易于还原。其中一氧化碳处理后的样品金属与载体之间的金属载体相互作用较强,催化剂表面存在大量大小不一的金属纳米颗粒,为氢的吸附提供了良好的条件。得益于金属载体相互作用的增加以及氢吸附能力的改善,一氧化碳处理的催化剂具有较高的氨合成活性。本论文从多种角度研究了钴基氨合成催化剂表面氧吸附对氨合成性能的影响,这为高效氨合成催化剂的制备方法提供了一种思路。这些对于涉氢方面的探索有助于我们未来设计出更加有利的氨合成催化剂。

关键词：氨合成钴催化剂氧化钴形貌表面包覆气氛处理

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高分散金催化剂的可控制备及其CO氧化性能

高分散金催化剂的可控制备及其CO氧化性能

作者：刘威烟台大学

学位级别：硕士

负载型纳米金催化剂对于CO氧化反应具有优异的催化性能,然而高分散纳米金催化剂的可控制备一直是该研究的难点,其催化反应稳定性也是需要攻克的难题。尤其是以惰性氧化铝为载体,制备高分散且高活性的Au催化剂更加难以控制。本文主要是... 详细信息

负载型纳米金催化剂对于CO氧化反应具有优异的催化性能,然而高分散纳米金催化剂的可控制备一直是该研究的难点,其催化反应稳定性也是需要攻克的难题。尤其是以惰性氧化铝为载体,制备高分散且高活性的Au催化剂更加难以控制。本文主要是从催化剂制备参数的优化、制备方法的选择、载体表面修饰及活化气氛处理等方面展开探究,制备了一系列性能优异的Au/MO-AlO纳米金催化剂,并通过XRD、HADDF-STEM、In-situ FTIR、CO红外线分析仪、低温露点仪等对纳米金催化剂的微观结构、催化反应性能及可能的反应机理等进行考察研究,探究诸多因素对纳米Au催化剂CO催化氧化反应的影响,以期为高性能纳米金催化剂的制备提供理论参考。所得主要研究结果如下:1、优化制备了催化剂的各制备参数,如载体的性质、制备过程中的加料顺序、制备催化剂过程中加入碱液的种类、氨水浸泡的影响、金的担载量和热处理的影响等,可以明显改善Au/AlO催化剂的活性和反应稳定性,尤其是采用不同气氛对Au/AlO催化剂进行预处理对催化反应活性趋势影响差异显著。2、相较于传统沉积沉淀法方法,采用改进的“一锅式”沉积沉淀法,通过对传统沉积沉淀法加料顺序和各环节处理方法的优化,所制备的催化剂具有更好的活性和稳定性。实验表明,所掺杂的过渡金属的含量对催化性能的影响并不完全成正相关,其影响对不同的过渡金属存在不同的最优阈值。较之其他过渡金属,采用Zn O掺杂制得的纳米金催化剂的活性和稳定性得到显著提升。掺杂了Zn O的纳米金催化剂,并没有出现传统沉积沉淀法焙烧产生的尖晶石结构,其纳米金的粒径更小,分散度更高,主要的活性中心是Au,且对原料气中的水汽含量更加敏感。3、经不同活化气氛处理的纳米金催化剂的催化活性差异明显,原位红外表征结果显示催化剂表面羟基含量的补充速度直接影响了其CO氧化反应路径不同。利用H还原的催化剂,在反应中原料中的水汽参与到催化反应的过程中,-OH的输送是慢反应为速率控制步骤。而Air还原的催化剂,在反应中CO反应气体的吸附为慢反应是其速率控制步骤。作用路径不同,导致纳米金催化剂的活性差异明显,该研究对于通过调控预处理气氛、反应原料气水汽含量进而调变催化性能具有一定的理论指导意义。

关键词： CO催化氧化纳米金催化剂气氛处理水汽含量表面掺杂

Sol-gel法掺杂导电ZnO薄膜及其低温氮气热处理

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Sol-gel法掺杂导电ZnO薄膜及其低温氮气热处理

作者：金巨江天津大学

学位级别：硕士

ZnO薄膜是一种直接宽带隙半导体材料,具有多种用途,可广泛的应用于太阳能电池、压电薄膜、光电器件、气敏器件和紫外探测器等方面。其特性可通过适当的掺杂来调剂。通过适量掺杂的ZnO透明导电薄膜具有优异的光电性能,能在太阳能电池、... 详细信息

ZnO薄膜是一种直接宽带隙半导体材料,具有多种用途,可广泛的应用于太阳能电池、压电薄膜、光电器件、气敏器件和紫外探测器等方面。其特性可通过适当的掺杂来调剂。通过适量掺杂的ZnO透明导电薄膜具有优异的光电性能,能在太阳能电池、液晶显示器等多种电器设备中被用作透明导电电极。本课题研究的主要目的是探索Sol-Gel法制备掺Al的ZnO透明导电薄膜在氮气中的稳定性和Sol-Gel法制备掺Li的ZnO透明导电薄膜的掺杂比和涂膜层数对薄膜导电率和透光率的影响。本文通过溶胶-凝胶法在载玻片上成功地制备出Al3+、Li+掺杂型ZnO薄膜。所用的溶胶以乙二醇甲醚为溶剂,醋酸锌为前驱体,单乙醇胺为稳定剂经加热搅拌制得;薄膜经烘干、预处理、氮气热处理后形成均匀透明的ZnO薄膜。利用XRD、SEM、XPS、UV-VIS和四探针测试仪对薄膜的结构和光电特性进行了研究。结果表明,掺杂物、掺杂量、热处理温度、涂膜层数和热处理气氛对ZnO薄膜光电性能均有不同程度的影响。适当增加掺杂量能提高薄膜的电导率,过多的掺杂反而会降低电导率;不同的掺杂物对氮气中处理后的薄膜稳定性有较大影响,掺Al的薄膜稳定性很好,而Li的薄膜则较差;增加涂膜层数均能增加薄膜的厚度,并导致薄膜电导率的提高,同时也降低了薄膜的透射率;掺杂量和热处理气氛对薄膜在可见光范围内透射率影响不大;热处理气氛的不同直接影响了薄膜的导电性,在氮气中300℃可得到电导率高的薄膜。本实验制备的薄膜表面致密结构,晶粒大小均匀,方阻最低为270Ω/□,可见光透射率最大为83%。溶胶-凝胶方法制备AZO薄膜的最佳工艺条件为:溶胶浓度0.6mol/L、掺杂Al量1at%、镀膜层数15层、预处理温度450℃、空气气氛热处理温度为550℃、氮气热处理温度为300℃;溶胶-凝胶方法制备LZO薄膜的最佳工艺条件为:溶胶浓度0.6mol/L、掺杂Li量2.3at%、镀膜层数10层、预处理温度450℃、空气气氛热处理温度为550℃、氮气热处理温度为300℃。

关键词： AZO薄膜 LZO薄膜溶胶-凝胶气氛处理温度稳定性

溶剂退火制备高质量MA₃Bi₂I₉钙钛矿薄膜与太阳能电池

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材料科学 2020年第1期10卷 31-39页

作者：艳领王星辰孙振兴 K. P. Homewood 高云雷丙龙湖北大学材料与工程学院湖北武汉

与铅钙钛矿太阳能电池相比,铋基钙钛矿太阳能电池在无毒性和稳定性方面表现出很好的优势。在(CH3NH3)3Bi2I9钙钛矿太阳能电池的研究中,光吸收层薄膜的质量严重制约着电池的光电转化效率。本研究在两步蒸镀与掺氯的基础上,采用DMF气氛退... 详细信息

与铅钙钛矿太阳能电池相比,铋基钙钛矿太阳能电池在无毒性和稳定性方面表现出很好的优势。在(CH3NH3)3Bi2I9钙钛矿太阳能电池的研究中,光吸收层薄膜的质量严重制约着电池的光电转化效率。本研究在两步蒸镀与掺氯的基础上,采用DMF气氛退火处理,获得了高致密、无孔洞且大晶粒的(CH3NH3)3Bi2I9薄膜。该处理减少了薄膜内部缺陷,增强薄膜光吸收,增加载流子寿命。与未处理的薄膜相比,电池的光电转换效率提升了52.9%。本研究为钙钛矿薄膜质量的优化以及器件性能的提升提供了可行的解决方案。

关键词：无铅钙钛矿蒸镀法气氛处理太阳能电池