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煤气化细渣富碳组分与玉米芯炭共燃烧特性及重金属迁移转化研究

煤气化细渣富碳组分与玉米芯炭共燃烧特性及重金属迁移转化研究

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作者：贾文科中国矿业大学

学位级别：硕士

煤气化细渣是煤气化过程产生的固体废物,年排出量大,主要处置方式是填埋或堆放,对于当地的经济发展和生态环境产生威胁。气化细渣因高碳/杂/毒的特性限制了其资源化利用。浮选后的富碳组分(RC)具有能源利用潜力,基于RC燃烧性差的问题,... 详细信息

煤气化细渣是煤气化过程产生的固体废物,年排出量大,主要处置方式是填埋或堆放,对于当地的经济发展和生态环境产生威胁。气化细渣因高碳/杂/毒的特性限制了其资源化利用。浮选后的富碳组分(RC)具有能源利用潜力,基于RC燃烧性差的问题,添加辅助燃料协同燃烧是较为可行的方法。经热解得到的玉米芯炭(CC)热反应性优异,可用作RC燃烧的附加燃料。共燃烧过程中RC的添加改善了CC能量密度低的缺点,CC的加入促进了RC的燃烧分解。因此,RC和CC共燃烧过程能相互促进,相互弥补。本文研究了RC和CC的共燃烧的反应特性,探究了燃烧气体排放,灰烧结特性以及重金属演变特性,为实现RC和CC协同利用提供理论参考。本文的主要研究内容如下:(1)CC的挥发分、固定碳、燃料比、氧含量和发热量高于RC,混合样品更容易点火,RC中的灰分为碳的燃尽提供一个辐射传热的固态介质。CC具有较多K元素,在燃烧中起催化作用,RC中高含量的Si和Al可缓解CC燃烧时的烧结现象。从物理结构上看,RC的比表面积更大及孔结构更丰富,残碳的表观形貌更为疏松,为共燃过程中碳基质与氧气的反应提供有利条件。从化学结构上看,CC具有较多的反应位点和无定型结构,且CC中的各含碳官能团的相对含量较低,这有利于碳颗粒分子结构的解聚。(2)混合物燃烧热重曲线呈单峰分布,这归因于少量的挥发分和固定碳的燃烧。热失重峰随RC比例增多向高温区移动,最大热失重率降低。相比RC,混合样品的着火点和燃尽点降低,综合燃烧特性指数升高,说明CC的添加改善了RC的燃烧性能。共燃烧活化能低于RC燃烧,表明混合燃烧降低了反应需克服的能垒,且RC添加比例为60%时,活化能最小为132.19 k J/mol。共燃烧反应过程由F3(化学三级反应动力学)反应模型控制,共燃烧是一个由外向内逐步推进的缩核反应过程。共燃烧过程中协同作用主要表现在:CC燃烧释放的热量为碳的分解提供能量以及CC中碱金属的催化作用。此外,RC中较大的比表面积和丰富的孔结构有利于氧气扩散。拮抗作用主要表现在:灰分覆盖或堵塞在碳颗粒表面或孔隙中,阻碍了氧气与碳基质接触以及热量传递。(3)混合样品燃烧各气体排放量低于RC燃烧,气体排放量偏差值变化表明共燃烧之间的协同效应降低了气体污染物的排放。随着RC掺混比例和燃烧温度的增加,底灰表面颗粒尺寸变大,空隙增多,由致密团聚结构向疏松化转变。底灰矿物组成以Si O、FeO和Ca SO为主,因温度变化生成了新矿物即Ca(Mg,Fe,Al)(Si,Al)O。灰成分以Si O、AlO等酸性氧化物和FeO、KO、Ca O、Mg O、NaO等碱性氧化物为主。结渣性指数表明底灰烧结趋势处于中或高沉积标准,且烧结倾向随温度升高而减弱,其原因主要有:灰颗粒表面含钾矿物质的凝结和底灰中低共熔点化合物生成,降低了灰熔融温度,加剧结渣成垢。Ca SO在灰粒间的粘结作用增强了灰结渣程度。辉石的产生提高了灰分的熔融温度。较高的灰熔融温度导致无机组分难以熔融,使得被覆盖或者包裹的碳颗粒无法充分燃烧,影响了燃料的燃尽性能。(4)底灰中Cr和Ni的相对富集指数大于1,Cu、Zn、As、Cd和Pb的相对富集指数在0.5和1左右,表明Cr和Ni大多被保留在底灰中,其余重金属倾向于向飞灰和烟气中迁移。随燃烧温度升高,Cr和Ni的相对富集指数先降低后升高,这是由于重金属释放与捕获之间的竞争作用所共同控制,而Cu、Zn、As、Cd和Pb的相对富集指数降低,温度增加提高了金属的挥发性,加速向飞灰和烟气中迁移。底灰中Cu、Zn、As和Pb的稳定形态占据比例较多,潜在的环境风险较低。温度增加促使Cr、Ni、Cu、Zn和Cd的化学形态向残渣态转化,温度升高破坏了重金属与碳酸盐、Fe/Mn化合物以及有机质/硫化物的键合形式,促进了其与灰成分反应而被固定在非晶相结构中,而As和Pb的稳定形态比例下降。底灰中重金属Cr、Zn、Cd和As的地质累积指数大于0,具有一定的环境风险。Cd的单个重金属风险指数表明其污染性较高,潜在生态风险指数表明重金属污染处于中风险以下,其污染程度随温度增加由中风险降为低风险。

关键词：气化细渣富碳组分玉米芯炭共燃烧特性气体排放及灰烧结特性重金属迁移转化

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