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青海湖流域河流水-气界面温室气体通量研究

青海湖流域河流水-气界面温室气体通量研究

作者：蔺朋林西北师范大学

学位级别：硕士

内陆河流生态系统对全球碳循环中扮演着重要角色。但目前关于高原山地河流水-气界面温室气体交换通量对全球碳、氮循环的影响仍需要深入研究,尤其关于高原山地区小型河流水-气界面温室气体交换通量的实测数据相对匮乏,这可能会导致对河... 详细信息

内陆河流生态系统对全球碳循环中扮演着重要角色。但目前关于高原山地河流水-气界面温室气体交换通量对全球碳、氮循环的影响仍需要深入研究,尤其关于高原山地区小型河流水-气界面温室气体交换通量的实测数据相对匮乏,这可能会导致对河流在全球碳循环的重要性被严重低估。青藏高原除了是亚洲数条大江大河(如长江、黄河、雅鲁藏布江等)的水源地以外,还孕育了众多的小型河流,明确青藏高原小型河流水-气界面温室气体的释放量级可为高原冻融侵蚀区内河流温室气体释放的相关研究提供基础数据,亦可为青藏高原国家公园群建设过程中碳排放的控制提供数据支持。本研究以青海湖流域的两条最大入湖河流—布哈河与沙柳河为研究对象,于2020年10月至2021年8月对其进行多频次样品采集,运用顶空-气相色谱仪量化水-气界面CH、CO和NO交换通量的大小,结合采样点的环境因子数据,系统分析了青海湖流域河流碳氮释放的时空变化特征、影响因素并预估其增温潜势。结果表明:(1)青海湖流域两条河流水-气界面温室气体通量的季节差异性显著,CH、CO和NO交换通量均呈现出春季融冰期远高于夏季丰水期、冬季结冰初期的季节分布特征(P通量具有相似的昼夜变化趋势,三种温室气体的交换通量在00:00降到最低值,之后波动上升,峰值出现在下午17:00左右。(2)布哈河水-气界面CH、CO和NO的释放通量显著高于沙柳河的释放通量。在河流内部空间变化上,布哈河和沙柳河展现出相似的空间变化趋势,两条河流空间内部均表现出多年冻土覆盖的上游采样点CH、CO和NO的交换通量高于季节冻土分布的下游地区。(3)通过梳理影响河流水体界面温室气体交换通量的环境因素发现:CH、CO和NO的交换通量与风速以及河流中TDS呈现正相关关系,与水体的盐度呈现显著负相关关系,同时,融冰期河流水-气界面温室气体交换通量具有明显的海拔效应。(4)青海湖流域河流水-气界面CH、CO和NO的交换通量均值分别为192.45±221.30μmol·m·d、123.26±128.53 mmol·m·d、101.27±44.19μmol·m·d,表明青海湖流域河流水体是温室气体释放的“源”,青海湖流域河流温室气体的增温潜势(GWP)为1.06 kg COm·a。(5)研究区内多年冻土的存在使河流水-气界面温室气体交换通量这一问题复杂化,将本研究中水-气界面CH、CO和NO的释放通量与其他受冻土影响的河流温室气体交换通量对比可知,青海湖流域河流水-气界面温室气体通量处于较低值,环北极地区河流水体中CO排放对GWP值的贡献最大,相对而言,青海湖流域河流水体中CH的释放量对GWP值的贡献较大。考虑到百年尺度上CH和NO的温室效应分别是是CO的25和298倍,气候变暖会更加显著地促进青海湖流域河流CH和NO的净排放,从而对气候变暖产生正反馈作用。

关键词：青海湖流域甲烷(CH4) 二氧化碳(CO2) 氧化亚氮(N2O) 气体通量

冻融干扰对温带森林土壤温室气体净通量和渗漏液DOM属性的影响

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冻融干扰对温带森林土壤温室气体净通量和渗漏液DOM属性的影响

作者：朱龙飞河南农业大学

学位级别：硕士

全球气候变化的背景下,降水格局、积雪覆盖厚度变化以及气候变暖改变冻融过程中土壤湿度、冻融循环次数和冻融强度等条件,而这些冻融条件的变化综合表现为冻融作用改变了土壤团聚体稳定性、养分有效性和微生物活性等涉及碳氮周转关键过... 详细信息

全球气候变化的背景下,降水格局、积雪覆盖厚度变化以及气候变暖改变冻融过程中土壤湿度、冻融循环次数和冻融强度等条件,而这些冻融条件的变化综合表现为冻融作用改变了土壤团聚体稳定性、养分有效性和微生物活性等涉及碳氮周转关键过程,但不同环境因子如何影响冻融过程土壤温室气体净通量、溶解性有机质的含量、组分及其生物有效性至今仍不太清楚。本文以中国东北长白山地区典型植被阔叶红松混交成熟林(BKPF)和次生白桦林(WBF)表层土壤为研究对象,基于野外长期观测情况,通过构建土柱进行室内模拟冻融试验,测定冻融干扰下土壤气体净通量、土壤活性碳氮指标和渗漏液中溶解性有机质(DOM)含量、组分及其荧光参数。研究冻融强度(-5/5C和-10/10C,0/0C为对照,12h/12h)和冻融循环次数(1、7、14、21次)及其交互作用对不同湿度(30%、60%、90%WFPS)森林土壤温室气体净通量和渗漏液DOM荧光组分、相对贡献率及其特性的影响,结合三维荧光光谱-平行因子分析和土壤活性碳、氮指标的变化分析其影响机制。本研究主要结果如下:冻融干扰下土壤温室气体通量受冻融强度和土壤湿度显著影响(P通量主要因素,两种林分NO通量及累积通量随土壤湿度增加而显著增加(P通量的主要因素,CO通量及累积通量在三种土壤湿度水平皆随冻融强度增加而增加(P通量因林分、土壤湿度、冻融强度存在差异,对照全部表现为吸收甲烷,除中湿度WBF土壤冻融处理吸收甲烷外,其他冻融处理表现为排放甲烷。冻融过程中土壤活性碳氮含量受冻融强度和土壤湿度影响显著,不同林分、冻融循环次数间存在差异。水浸提DOC、铵态氮含量在高湿度下最高,高强度冻融显著增加其含量(P通量与水浸提DOC、微生物氮含量呈显著相关关系(P通量与不同氮素及酶活性呈显著相关关系(P气体累积通量与氮素氨化、矿化呈显著相关关系,而这些关系随着土壤湿度、冻融强度、冻融循环次数的改变而发生变化。土壤环境中的DOC:TN与微生物碳氮比呈极显著负相关关系(P气体通量发生变化。两种林分土壤渗漏液DOM含量在中湿度下较低(P高湿度>低湿度的趋势;随冻融强度增加,BKPF土壤渗漏液DOM芳香性显著降低(P气体净通量、土壤活性碳氮含量和渗漏液DOM特性,两种林分间存在一定差异。土壤湿度改变土壤通气状况,影响微生物活性和养分的迁移转化。冻融强度进一步加剧土壤水热差异。冻融循环次数改变土壤微生物结构及增加土壤腐殖化程度。冻融过程通过影响土壤中氮素的存在形式和状态,继而影响土壤微生物结构和代谢情况,改变土壤DOM的迁移和转化。实验结

关键词：冻融干扰土壤湿度气体通量森林土壤渗漏液溶解性有机质三维荧光光谱-平行因子分析 RDA分析

蔚县-广灵断裂和口泉断裂气体排放和断裂活动性关系

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地震地质 2018年第6期40卷 1402-1416页

作者：赵建明李营陈志刘兆飞赵荣琦荣伟健中国地震局地震预测研究所中国地震局地震预测重点实验室北京100036 河北省地震局唐山中心台唐山063000 唐山市抗震纪念馆唐山063000

断裂带气体的地球化学特征与断裂构造和活动性密切相关。文中结合地球物理和地球化学手段,研究了晋冀蒙交界区内活动性较强的蔚县-广灵断裂和口泉断裂的活动性。土壤气体Rn、Hg和CO2的地球化学测量和高密度电法勘探结果表明,蔚县-广灵... 详细信息

断裂带气体的地球化学特征与断裂构造和活动性密切相关。文中结合地球物理和地球化学手段,研究了晋冀蒙交界区内活动性较强的蔚县-广灵断裂和口泉断裂的活动性。土壤气体Rn、Hg和CO2的地球化学测量和高密度电法勘探结果表明,蔚县-广灵断裂上存在2处气体通量高值异常,口泉断裂有1处通量高值异常; 2条断裂上通量高值处的下部,均发育有断裂和不同程度的岩石破碎。地下气体沿高渗透率破裂地层向上逸出到达地表,从而导致气体通量高值异常。高值异常空间分布与断裂带宽度和断层倾向具有很好的一致性。此外,蔚县-广灵断裂土壤气的脱气速率大于口泉断裂,这与高密度电法勘探和构造研究结果(蔚县-广灵断裂活动性更强)相符。研究结果为深入认识这2条断裂带的活动性和地震危险性提供了新的资料。

关键词：气体通量高密度电法断裂活动性断裂构造脱气率

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火山气体地球化学监测与研究进展

矿物岩石地球化学通报 2020年第2期39卷 336-343页

作者：刘东阳范昱宏张宇李婷仲广培刘国明中国地质大学(北京)地球科学与资源学院北京100083 长白山火山国家野外科学观测研究站吉林安图137000 吉林省地震局长春130022 吉林省长白山保护开发区管理委员会地震局吉林安图137000

气体地球化学监测是最重要的火山预警研究方法之一。一些发达国家开展火山气体地球化学监测研究较早,包括对不同火山活动阶段火山气体组分特征的研究,建立了完善的火山气体地球化学观测系统,通过监测火山的CO2、含硫气体、气体比值及同... 详细信息

气体地球化学监测是最重要的火山预警研究方法之一。一些发达国家开展火山气体地球化学监测研究较早,包括对不同火山活动阶段火山气体组分特征的研究,建立了完善的火山气体地球化学观测系统,通过监测火山的CO2、含硫气体、气体比值及同位素组成等,对一些火山喷发作出了成功预警。我国开始火山气体地球化学监测研究较晚,时间短(仅有30余年),目前仅在吉林长白山天池火山、云南腾冲火山等几个火山区开展了监测工作,还处于起步阶段,缺少实时、连续、高采样率监测方法及连续火山气体通量监测。建议参照国外成功的火山预警案例,尽快在我国主要火山区增加火山气体地球化学观测手段,并开展连续火山气体通量监测和研究工作。

关键词：火山气体火山监测地球化学气体通量

雅鲁藏布江河水中CH_4和N_2O气体浓度及释放特征

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生态学杂志 2019年第3期38卷 791-798页

作者：叶润成吴起鑫赵志琦胡健崔丽峰丁虎贵州大学国土资源部喀斯特环境与地质灾害重点实验室贵阳550025 中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室贵阳550081 University of Glasgow

河流向大气释放大量温室气体,是陆地生态系统物质循环和能量流动的重要环节。山地河流是温室气体排放的热点区域,但迄今山地河流CH_4和N_2O释放方面的研究较少。为探究高原中大型河流CH_4和N_2O浓度的时空分布特征及其影响因素,对雅鲁... 详细信息

河流向大气释放大量温室气体,是陆地生态系统物质循环和能量流动的重要环节。山地河流是温室气体排放的热点区域,但迄今山地河流CH_4和N_2O释放方面的研究较少。为探究高原中大型河流CH_4和N_2O浓度的时空分布特征及其影响因素,对雅鲁藏布江(雅江)干流和主要支流河水中CH_4和N_2O气体进行了季节性采样分析。结果表明,雅江河水中CH_4含量为2.3～864.9 nmol·L-1,N_2O含量为8.2～23.7 nmol·L-1,枯水期CH_4含量和丰水期无显著差异(P=0.112),但枯水期N_2O含量显著高于丰水期(P=0.017),流量和水温可能分别是影响CH_4和N_2O变化的主要因子。雅江河水CH_4和N_2O的释放速率分别为4.3～11.1 mg C·m-2·d-1和0.16～0.37 mg N·m-2·d-1,排放量分别为1.88～4.59Gg C·a-1和0.07～0.16 Gg N·a-1,分别约占全球河流CH_4和N_2O释放量的1.25‰～3.06‰和2.17‰～4.96‰。山地河流CH_4和N_2O的排放需要引起重视,全球河流温室气体释放可能需要进行重新评估。

关键词：河流甲烷(CH4) 氧化亚氮(N2O) 气体通量影响因素

静态浮箱法中不同拟合模型对水-气界面通量估算的影响

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长江流域资源与环境 2018年第4期27卷 900-906页

作者：王炜张成雷丹张军伟龙丽肖尚斌 Andreas Lorke 张文丽三峡大学水利与环境学院湖北宜昌443002 三峡大学电气与新能源学院湖北宜昌443002 Institute for Environmental Sciences University of Koblenz-LandauFortstr.7D-76829 LandauGermany 三峡大学生物与制药学院湖北宜昌443002

水域生态系统是温室气体的重要来源,静态浮箱法(SFC)是目前广泛采用估算水-气界面气体通量的方法之一,然而在利用线性回归(LR)拟合模型估算水-气界面气体通量时存在低估问题。采用密闭式静态浮箱-温室气体分析仪系统,观测了在三峡库区... 详细信息

水域生态系统是温室气体的重要来源,静态浮箱法(SFC)是目前广泛采用估算水-气界面气体通量的方法之一,然而在利用线性回归(LR)拟合模型估算水-气界面气体通量时存在低估问题。采用密闭式静态浮箱-温室气体分析仪系统,观测了在三峡库区香溪河库湾水-气界面之上通量箱内甲烷和二氧化碳气体浓度的变化,对监测得到的数据进行拟合分析。对比分析了线性回归(LR)、二次回归(QR)和指数回归(ER)三种模型的拟合效果,结果表明非线性回归模型可以更好地拟合静态浮箱内气体浓度随时间的变化情况,从而得到更接近真实值的水-气界面气体通量。认为采用线性回归(LR)模型拟合水-气界面气体通量得到的结果在很大程度上被低估了,该方法得到甲烷和二氧化碳气体通量估算值平均约占实测值的77%和80%。此外,大多数情况下指数拟合模型的效果要优于二次回归拟合模型,而二次回归模型拟合系数没有物理意义,从理论上不适用于气体通量的估算。

关键词：静态浮箱法气体通量线性拟合非线性拟合

一种用于涡度相关系统的新型开路红外气体分析仪的研制

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激光与光电子学进展 2012年第10期49卷 82-87页

作者：田勇志刘建国阚瑞峰姚路中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学重点实验室安徽合肥230031 中国科学院研究生院北京100049

涡度相关系统是测量水、热和痕量气体通量最直接和最可靠的仪器。基于可调谐半导体激光吸收光谱原理,设计了一种用于测量大气边界层痕量气体通量的新型开路式气体分析仪。通过选择不同的吸收线,可以测量不同痕量气体通量。以4990cm-1二... 详细信息

涡度相关系统是测量水、热和痕量气体通量最直接和最可靠的仪器。基于可调谐半导体激光吸收光谱原理,设计了一种用于测量大气边界层痕量气体通量的新型开路式气体分析仪。通过选择不同的吸收线,可以测量不同痕量气体通量。以4990cm-1二氧化碳吸收线为例,实验表明,该气体分析仪的采样频率可以达到10Hz以上,与基于非分散红外原理的涡度相关系统气体分析仪Li-7500对比,测量精度相当,可以达到5×10-7。该分析仪的频率和精度满足构建涡度相关系统的仪器要求,可以用于边界层痕量气体通量的测量。

关键词：大气光学激光技术气体浓度分析仪可调谐半导体激光吸收光谱术涡度相关系统气体通量

怀俄明州积雪场CO_2、CH_4和N_2O的通量及其对全球预算的指示意义

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地质地球化学 1995年第1期23卷 42-44页

作者： R.A.Sommerfeld 陶发祥

三种主要的温室气体——CO2、CH4和N2O——在大气中日益升高的浓度总共占所预期的全球变暖效应的约70％，但是对于其中的任何一种气体来说，生产-消耗预算都是不平衡的。积雪可覆盖北半球陆地面积的44％～53％，并且在高山及亚高山区，... 详细信息

三种主要的温室气体——CO2、CH4和N2O——在大气中日益升高的浓度总共占所预期的全球变暖效应的约70％，但是对于其中的任何一种气体来说，生产-消耗预算都是不平衡的。积雪可覆盖北半球陆地面积的44％～53％，并且在高山及亚高山区，可以有好几米深的积雪厚度持续半年多。大多数微量气体预算假定：当土壤被积雪覆盖或土壤温度降至约0℃时，微量气体交换便会停止。因此，通常认为高山及亚高山区土壤是大气CO2的总汇点。然而，一些研究报告表明，积雪下的土壤微生物在温度接近0℃时仍继续呼吸。这里，我们将证明在整个积雪覆盖期间，高山及亚高山积雪场下的土壤会吸收大气中的CH4并释放出CO2和N2O．这些气体的通量代表了这些生态系统中年微量气体预算的重要部分．

关键词：积雪场二氧化碳甲烷氧化氮气体通量

聚酰亚胺与多孔材料混合基质膜的制备及气体分离的研究

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聚酰亚胺与多孔材料混合基质膜的制备及气体分离的研究

作者：任慧卿华东理工大学

学位级别：硕士

气体分离膜通常包括有机高分子膜和无机分子筛膜两类,它们各自存在一定的缺陷：有机膜选择性差,而无机膜质脆。将无机多孔材料掺杂到有机高分子基质中,制备得到混合基质材料膜(MMMs),将是突破目前气体分离膜瓶颈的最有效方法。聚酰亚胺(... 详细信息

气体分离膜通常包括有机高分子膜和无机分子筛膜两类,它们各自存在一定的缺陷：有机膜选择性差,而无机膜质脆。将无机多孔材料掺杂到有机高分子基质中,制备得到混合基质材料膜(MMMs),将是突破目前气体分离膜瓶颈的最有效方法。聚酰亚胺(PI)是一种重要的膜材料,因为其具有良好的气体选择性和机械性能,已应用到工业化生产中。然而在过去一系列的研究中发现,通常聚合物的选择性和渗透速率往往为矛盾体,即高选择性的膜趋向于具有低的渗透速率,金属有机框架(Metal Organic Frameworks, MOFs)结构材料是一类新兴的纳米多孔材料,具有可调的孔体积、表面积及化学性质,在聚酰亚胺膜中掺杂金属有机框架颗粒,形成聚酰亚胺混合基质膜,可为开发研究高效的气体的分离材料提供基础。本文在对各种聚酰亚胺膜与金属有机框架材料的发展、合成方法和性能等方面进行文献调研的基础上,对聚酰亚胺本征非对称膜及聚酰亚胺/无机多孔材料混合基质非对称膜进行了较为系统的研究。主要研究内容包括：采用4,4'-二氨基二苯醚(ODA)、均苯四甲酸酐(PMDA)为单体,N,N'-二甲基乙酰胺(DMAC)为溶剂,合成聚酰亚胺的前驱体聚酰胺酸(PAA),通过相转化固化成非对称膜,采用热酰胺化生成聚酰亚胺膜。并通过改变制膜条件,研究了凝胶浴温度、膜厚及修复层对气体分离的影响。合成金属有机框架材料Cu3(BTC)2, MOF-5和MIL-53(Al),通过广角衍射(XRD)、吸附-脱附(BET)、热重等对其进行了一系列的结构表征。将多种无机颗粒,包括自制的MOFs、MCM-41和Si02掺杂到聚酰胺酸溶液中,通过相转化法制备得到聚酰胺酸混合非对称膜,通过热酰胺化制备得到聚酰亚胺混合基质非对称膜,通过扫描电镜(SEM)、热重(TG)等对混合基质非对称膜进行了系列的结构表征。并测定了纯H2、He、CH4、N2和C02的通透量。研究了掺杂颗粒孔径及表面性质对气体分离的影响。研究结果表明掺杂颗粒的孔径及表面性质均对混合基质膜的分离效果产生影响。制备的非对称聚酰亚胺膜对气体的分离性能远高于目前膜材料的气体分离性能。PI/Cu3(BTC)2与PI/MIL-53(Al)混合基质膜的气体选择性能要高于纯聚酰亚胺膜,其他的几种混合基质膜的选择性能与纯聚酰亚胺膜相比都有降低。通过PI/MOFs(微孔),PI/SiO2(无孔)和PI/MCM-41(介孔)渗透速率和选择性对比,揭示了MOFs掺杂提高PI膜分离效果的机理。

关键词：聚酰亚胺金属有机框架混合基质膜气体通量气体分离选择性