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民用固体燃料燃烧排放对家庭环境空气颗粒物影响及暴露风险

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环境化学 2022年第8期41卷 2596-2605页

作者：韩新宇李帅史建武宁平郭晋源夏英杰昆明理工大学建筑工程学院昆明650500 昆明理工大学环境科学与工程学院昆明650500

民用固体燃料燃烧时会排放大量的颗粒物(particulate matter,PM),不仅会导致严重的家庭环境空气颗粒物污染,还会带来较大的人群健康风险,因此受到了研究者的广泛关注.然而,民用固体燃料燃烧排放对家庭环境空气的影响研究还相对较少,尤... 详细信息

民用固体燃料燃烧时会排放大量的颗粒物(particulate matter,PM),不仅会导致严重的家庭环境空气颗粒物污染,还会带来较大的人群健康风险,因此受到了研究者的广泛关注.然而,民用固体燃料燃烧排放对家庭环境空气的影响研究还相对较少,尤其是家庭环境空气中颗粒物来源及人体暴露风险研究方面.本文综述了民用固体燃料燃烧中PM的形成机理,分析了民用燃料和炉灶类型对家庭环境空气颗粒物的影响,归纳了民用固体燃料燃烧排放的家庭环境空气颗粒物暴露风险研究,最后探讨了民用固体燃料燃烧排放控制研究的不足之处.

关键词：民用固体燃料家庭环境空气颗粒物暴露风险排放控制

一套民用固体燃料燃烧大气污染物排放测试系统的搭建和评测

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环境科学学报 2016年第9期36卷 3393-3399页

作者：张琦李庆蒋靖坤邓建国段雷郝吉明清华大学环境学院北京100084

为研究民用固体燃料燃烧的大气污染物排放特征,设计了一套箱式稀释采样测试系统.相比于常用的烟罩法和烟道采样法,该系统能减小环境空气中颗粒物对测试结果的影响,同时收集了炉具泄漏的烟气,能更准确获得固体燃料燃烧的大气污染物排放水... 详细信息

为研究民用固体燃料燃烧的大气污染物排放特征,设计了一套箱式稀释采样测试系统.相比于常用的烟罩法和烟道采样法,该系统能减小环境空气中颗粒物对测试结果的影响,同时收集了炉具泄漏的烟气,能更准确获得固体燃料燃烧的大气污染物排放水平.本文介绍了该系统的设计思路、主要结构组成和测试系统的性能评估结果.评估结果表明:进气经过滤后颗粒物浓度显著下降至约1μg·m-3,远小于燃烧过程中排放的颗粒物浓度(约100μg·m-3),有效减少环境空气中颗粒物对测试结果的干扰;使用箱式法测得PM_(2.5)、SO2和NOx排放因子结果均高于箱体敞开的对照组测试,证明箱式法收集测试了燃烧时泄漏至室内的污染物,有效减少污染物泄漏造成的误差.利用该系统测试了12种常见民用煤和3种生物质燃料燃烧PM_(2.5)、SO2、NOx等污染物排放水平,其中民用煤PM_(2.5)、SO2和NOx排放因子分别为0.23~3.40 mg·g^(-1)、0.48~6.15 mg·g^(-1)和0.16~1.09 mg·g^(-1),生物质燃料的PM_(2.5)、SO2和NOx排放因子分别为6.26~39.76 mg·g^(-1)、0.04~0.23 mg·g^(-1)和0.05~0.76 mg·g^(-1).

关键词：民用固体燃料大气污染物箱式稀释采样方法 PM2.5

民用固体燃料细颗粒物排放特征及影响因素研究

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民用固体燃料细颗粒物排放特征及影响因素研究

作者：许江东北京化工大学

学位级别：硕士

长期以来,固体燃料为人类生产生活提供了动力,然而其对大气环境及人体健康的负面影响不可小视。现有关于民用炉具及固体燃料的研究主要着眼于PM2.5排放及其化学组分变化,对于颗粒物粒径分布,尤其超细颗粒物的研究还相对较少。为探究民... 详细信息

长期以来,固体燃料为人类生产生活提供了动力,然而其对大气环境及人体健康的负面影响不可小视。现有关于民用炉具及固体燃料的研究主要着眼于PM2.5排放及其化学组分变化,对于颗粒物粒径分布,尤其超细颗粒物的研究还相对较少。为探究民用炉具颗粒物排放及粒径分布特征,本研究基于烟罩稀释系统及用户使用习惯,测试了烟煤散煤、烟煤型煤及无烟煤型煤3种典型煤样,反烧煤炉、正烧煤炉、重力进料生物质炉及动力进料生物质炉4种典型炉具的PM2.5排放及粒径分布状况,比较了加料时炉膛温度、一次性加煤量及燃料粒径3种因素对于“散煤+烤火炉”组合PM2.5排放及粒径分布的影响差异。研究结果为政府清洁采暖政策及燃料、炉具设计提供了数据支撑。3种燃料排放因子在高低功率间差异不显著,从大到小依次为烟煤型煤、烟煤散煤及无烟煤型煤,在高功率时在分别为8.96±1.09 g/kg、2.82±0.44 g/kg,及0.07±0.00 g/kg。烟煤型煤及烟煤散煤的颗粒物数量呈单峰分布,峰值粒径0.009 μm,分别占总颗粒数量的90.74%及99.28%;无烟煤型煤呈双峰分布,峰值粒径为0.009μm及0.028μm,分别占总颗粒数量的44.22%及20.14%。高功率下3种燃料的质量中值粒径依次为0.660 μm、0.531 μm及0.845 μm。将散煤制作为型煤或采用挥发分较低的燃料均能有效减少粒径偏小的颗粒物的数量及质量排放及占比。正烧煤炉在高低功率下的排放因子分别为6.28±0.51 g/kg及8.93±1.29g/kg,反烧煤炉在高低功率下能够分别降低67%及74%的PM2.5排放因子,但会促使粒径偏小的颗粒物数量及质量占比增加;在高功率状态下动力进料及重力进料方式并不会显著影响半气化生物质炉的PM2.5排放因子,分别为0.16±0.01g/kg、0.18±0.04g/kg,但动力进料方式会促使粒径偏小的颗粒物的排放增加,且低功率下难以处于气化燃烧状态而使得PM2.5排放因子增加了 11.38倍。3个因素对于PM2.5排放因子影响大小依次为炉膛温度＞燃料粒径＞燃料添加量,仅有炉膛温度在α=0.1水平上显著。在颗粒物数量排放方面,燃料粒径对粒径0-0.1 μm的颗粒物排放的影响最大,炉膛温度对粒径0.1-1μm的颗粒物排放的影响最大;在颗粒物表面积排放方面,燃料粒径对粒径0-0.01μm的颗粒物排放影响最大,炉膛温度对粒径0.01-1 μm颗粒物排放影响最大;在颗粒物质量排放方面,燃料粒径对粒径0-0.01 μm及0.1-1μm颗粒物排放影响最大,炉膛温度对粒径0.01-0.1 μm颗粒物排放影响最大。

关键词：民用固体燃料采暖炉具细颗粒物粒径分布影响因素

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民用固体燃料燃烧的羰基化合物排放特征研究

民用固体燃料燃烧的羰基化合物排放特征研究

作者：路飞上海大学

学位级别：硕士

民用固体燃料(煤和生物质)燃烧是大气羰基化合物(CCs)的重要排放源。CCs是臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物。近年来关于民用固体燃料源的CCs排放特征的研究日益增多,但是对燃料类型和燃烧条件(如燃烧温度)的影响以及CCs排放与燃... 详细信息

民用固体燃料(煤和生物质)燃烧是大气羰基化合物(CCs)的重要排放源。CCs是臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物。近年来关于民用固体燃料源的CCs排放特征的研究日益增多,但是对燃料类型和燃烧条件(如燃烧温度)的影响以及CCs排放与燃料的热解特性的关系等方面有待深入研究。本文内容包括三部分。首先是对各实验燃料开展氮气和空气氛围的热解分析,为研究其燃烧过程与排放机理提供基础数据;然后以两种烟煤(灵武煤和徐州煤)和两种生物质(水稻秸秆和落叶松)为对象,在7个燃烧起始温度(300～900℃,间隔100℃)下,结合石英管式炉燃烧-稀释-采样系统,采集和分析烟气中的CCs,探讨燃烧温度的影响;最后以五种秸秆(水稻、玉米、小麦、棉花、油菜)和五种木柴(落叶松、白杨、白桦、水曲柳、橡胶木)为研究对象,采集和分析在400℃和800℃下燃烧排放的CCs,探讨燃料类型的影响。初步结论如下:(1)生物质和煤的热解(氮气氛围)和燃烧(空气氛围)过程均可划分为干燥、热解或燃烧、炭化或燃烬3个阶段,分别对应燃料质量的轻微失重、快速失重和接近稳定阶段。具体而言,对于室温到900℃范围内(以10℃/min的升温速率),在氮气氛围下,秸秆以150℃和550℃为分界点,三阶段的失重率分别为8%,56%和5%;木柴以200℃和480℃为分界点,三阶段失重分别为9%,65%和9%;烟煤的温度划分点为340℃和600℃,三阶段失重分别为7%,16%和7%。在空气氛围,秸秆的平均温度分界点为220℃和520℃,三阶段失重分别为14%,77%和2%;木柴的温度划分点为200℃和500℃,对应失重率为9%,89%和1%;烟煤的温度划分点为300℃和650℃,三阶段失重率为8%,84%和0。造成燃料之间热解行为差异的主要原因是其内在组成的热稳定性不同(如侧链断裂、重排及环化等),可以帮助解释民用燃烧过程中污染物的生成排放机理。(2)燃烧温度显著影响各燃料的CCs排放特征。在7个起始温度下,各燃料的羰基化合物排放因子(EF)呈单峰态势,但峰值温度点不同。徐州煤最大值(548.0 mg/kg,500℃)是最小值(73.4 mg/kg,900℃)的7.5倍;灵武煤最大值(678.2±111.4 mg/kg,600℃)是最小值(173.0 mg/kg,900℃)的3.9倍。水稻秆最大值(2332.7 mg/kg,400℃)是最小值(133.2±3.6 mg/kg,800℃)的17.5倍;落叶松最大值(932.2 mg/kg,500℃)是最小值(278.8 mg/kg,900℃)的3.3倍。结合校正燃烧效率(MCE)进行解释。燃料在低温(300～600℃)条件是以不完全燃烧为主(MCE0.9)。徐州煤在低温和高温下的EF分别为499.0±62.2 mg/kg与106.9±29.1mg/kg;灵武煤则分别为518.2±106.7 mg/kg与213.6±54.2 mg/kg。水稻秸秆在低温和高温下的EF分别为1887.5±448.8 mg/kg与421.2±426.9 mg/kg,落叶松则分别为718.8±210.1 mg/kg与422.1±158.2 mg/kg。CCs的排放主要发生在燃烧效率低的焖烧(不完全燃烧)阶段。(3)燃料类型对CCs排放特征也有重要影响。徐州煤和灵武煤的EF分别为303.0±277.2 mg/kg和365.9±215.3 mg/kg;水稻秆和落叶松分别为1154.4±1036.8 mg/kg和570.5±209.8 mg/kg。生物质的平均EF(862.4±412.9 mg/kg)是烟煤(334.4±44.5 mg/kg)的2.8倍。组成方面,生物质的甲醛EFs(195.0±94.2 mg/kg)是煤(69.4±7.8 mg/kg)的2.9倍,乙醛(349.7±360.9 mg/kg)是煤(96.1±19.6 mg/kg)的3.6倍,丙酮(79.2±30.3 mg/kg)与煤相当(82.6±11.3mg/kg),芳香醛(87.1±13.5 mg/kg)是煤(25.3±3.4 mg/kg)的3.4倍。综合比较10种生物质的排放特征:秸秆的EF(1622.6±406.3 mg/kg)略高于木柴(1576.9±868.5 mg/kg),甲醛、乙醛和丙酮的占比在各燃料的CCs中均超过60%。(4)对性质较为特殊的芳香醛进行讨论。燃煤排放的芳香醛主要来自3个方面,分别是煤中含有的芳香醛的直接挥发、煤加热过程中的芳香族化合物受热分解与氧化、自由基反应(热缩聚反应)。生物质中纤维素、半纤维素和木质素对芳香醛的贡献各有特点,其中半纤维素和纤维素在热解产生的乙醛缩聚形成4碳碎片,并与烯醛中间产物环化,可形成

关键词：羰基化合物民用固体燃料热解排放因子组成特征燃烧温度燃料类型

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北京市棕色碳的季节特征及影响因素研究

北京市棕色碳的季节特征及影响因素研究

作者：王镭中国环境科学研究院

学位级别：硕士

大气研究越来越关注棕色碳(brown carbon,Br C),一类有机碳(organic carbon,OC),因为它具有直接吸收太阳辐射的能力,因而对气候变化、环境空气质量以及人体健康都具有重要影响。由于Br C是由多种吸收光的有机化合物组成,因而不可能有一... 详细信息

大气研究越来越关注棕色碳(brown carbon,Br C),一类有机碳(organic carbon,OC),因为它具有直接吸收太阳辐射的能力,因而对气候变化、环境空气质量以及人体健康都具有重要影响。由于Br C是由多种吸收光的有机化合物组成,因而不可能有一种单独的物质可以完美的用作Br C整体的替代物。所以当前研究中区分Br C和黑碳(black carbon,BC)的可用方法通常存在缺陷。此外,在中国北方,冬季农村取暖使用民用固体燃料是一种常见的做法,对空气污染有很大的影响。但是,目前尚不清楚诸如采暖期间大量消耗的民用固体燃料等因素是否会影响中国北方的年Br C排放量和区域Br C的季节特征,而这可能是未来对Br C进行控制的关注点。因此,需要一种可靠的方法来确定不同季节区域Br C的浓度和光学性质。在本研究中,选择了4个典型时间段分别代表一年中的4个季节,采集4个时间段的北京大气PM样品用于分析Br C和BC。首次使用积分球(IS)光学技术分割中国大气环境PM中Br C和BC的光吸收,同时进行定量。主要探究了Br C浓度和光学特性(如波长依赖性和吸收系数)时间变化规律,分析了Br C的辐射吸收贡献,分析了影响Br C季节变化趋势的因素,探讨了中国清洁空气政策对Br C排放的影响。本次研究主要得到了以下结论:(1)观测期间Br C浓度的均值为(0.82±0.83)μg/m,并呈现明显的季节性特征:冬季((2.31±0.44)μg/m)>秋季((0.95±0.54)μg/m)>春季((0.35±0.23)μg/m)>夏季((0.23±0.16)μg/m)。Br C/BC比值与Br C浓度的季节变化相似,在冬季高达3.92±1.04,而在夏季下降至最低为0.49±0.33,秋季和春季则分别处于第二(1.67±0.96)和第三(0.79±0.56)水平。(2)吸收系数Br C＿Abs季节间差异较大,并在冬季达到峰值。Br C＿Abs在夏季最低,为(0.53±0.37)Mm;在春季增至(0.78±0.53)Mm;秋季约为夏季的4倍,为(2.15±1.23)Mm;冬季增至最高,为(5.22±0.99)Mm。Br C在冬季具有显著的吸光作用,尤其是在紫外区域。(3)Br C的平均辐射吸收贡献F为10.99%±7.82%,表明Br C在太阳光吸收中的作用不可忽略。F的季节变化与Br C浓度的季节变化相似:春季为6.38%±4.06%,夏季降至4.26%±2.57%,秋季增大至11.53%±5.29%,冬季增大至峰值,为21.78%±3.56%。秋冬季节Br C的吸光对气溶胶辐射吸收产生显著影响,因而尽早将Br C的光吸收纳入到气候模型中尤为必要。(4)民用固体燃料的燃烧排放是导致Br C浓度呈现季节性特征的决定性因素。影响Br C浓度季节变化的因素包括气象条件、二次生成、生物排放、生物质开放燃烧排放及民用固体燃料燃烧排放。通过分析发现气象条件对Br C浓度季节变化没有显著影响,二次生成和生物质开放燃烧排放的季节变化与Br C浓度不同,只有民用固体燃料燃烧排放与Br C浓度季节变化相似,表明其是Br C浓度呈现季节性特征的决定性因素。(5)正在实施清洁能源政策有利于实现清洁空气和降低Br C,值得在未来继续实施。中国政府正从居民方面积极推广清洁燃料以减少PM污染和健康负担,因此未来中国北方地区的Br C排放量和环境浓度将下降,Br C的季节性特征也将削弱或消失。这将有助于减轻Br C和BC的气候变暖影响,并抵消清洁空气努力对气候的一些不利影响。

关键词：棕色碳季节特性辐射吸收贡献民用固体燃料清洁空气政策

云南农村家庭环境颗粒物及其化学组分的粒径分布与呼吸暴露特征

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云南农村家庭环境颗粒物及其化学组分的粒径分布与呼吸暴露特征

作者：李帅昆明理工大学

学位级别：硕士

民用固体燃料燃烧时会排放大量的颗粒物,不仅会导致严重的家庭环境颗粒物污染,还会带来较大的人群健康风险。然而,在中国农村家庭中,使用固体燃料进行烹饪和取暖是普遍现象。目前,民用固体燃料燃烧排放对家庭环境空气的影响研究还相对较... 详细信息

民用固体燃料燃烧时会排放大量的颗粒物,不仅会导致严重的家庭环境颗粒物污染,还会带来较大的人群健康风险。然而,在中国农村家庭中,使用固体燃料进行烹饪和取暖是普遍现象。目前,民用固体燃料燃烧排放对家庭环境空气的影响研究还相对较少,尤其是家庭环境中颗粒物粒径分布及人体暴露风险研究方面。因此,为研究云南省农村家庭环境颗粒物及其化学组分的污染特征、粒径分布、影响因素与暴露风险,于2021年5月对云南省宣威市农村地区进行踏勘与问卷调查,2021年7月19日-27日(非取暖季)、2021年11月7日-15日(取暖季)进行了现场暴露实验研究。本研究采用安德森八级撞击式颗粒物采样器和手持式3016-IAQ粒子计数器分别对非取暖季厨房和取暖季客厅的颗粒物进行采集和监测;采用大气微型检测仪对卧室PM、PM、PM三种不同粒径的颗粒物进行了实时监测。分析了农村家庭环境颗粒物中16种优先控制的PAHs、8种有毒重金属、碳质组分(OC、EC)以及10种无机离子的浓度水平、粒径分布、沉积浓度以及健康风险。得到以下结论:(1)调查问卷结果显示,宣威市农村地区房屋的建筑形式砖砌平房居多,且有独立空间的厨房。非取暖季主要使用传统的柴灶,“木柴-电”作为能源进行烹饪,全天开窗通风;取暖季主要使用铸铁炉,“煤-电”作为能源进行烹饪和取暖,在燃料燃烧初期开窗通风。(2)高时间分辨率的颗粒物监测仪数据显示,当不使用固体燃料时,居民的日常活动对>10μm和10-5μm粒径段的家庭环境颗粒物贡献较大。在使用固体燃料的工况中,家庭环境颗粒物主要集中在2.5-1μm、1-0.5μm粒径段,并且卧室中的PM、PM和PM质量浓度明显升高,颗粒物的变化情况与污染源房间一致。此外,通过手工采集的滤膜样品发现,当不使用固体燃料时,家庭环境颗粒物的质量中值粒径在3.3-2.1μm粒径段中;使用固体燃料所排放的家庭环境颗粒物的质量中值粒径均在2.1-1.1μm粒径段中。且燃烧煤炭比燃烧木柴排放的家庭环境颗粒物粒径分布更小。(3)在非取暖季,热压作用下的自然通风量主要是受天气温度的影响。取暖季的通风量显著高于非取暖季。从通风与不通风工况中的颗粒物浓度差异上看,可以有力的说明在取暖季开窗通风对排出家庭环境颗粒物有着显著的效果。(4)不使用固体燃料时,各化学组分主要富集在2.1μm以上的颗粒物中。而使用固体燃料后,各化学组分的质量中值粒径出现在1.1μm附近。且燃烧煤炭时,PAHs和碳质组分的质量中值粒径趋向于更小的粒径。此外,当使用固体燃料时,家庭环境PM和PM中各组分的质量浓度远高于室外PM和PM中各组分的质量浓度。(5)民用固体燃料与PAHs和重金属在人体肺泡部位的沉积浓度呈正相关。在燃煤工况中,儿童和成人基于PAHs沉积浓度的终身致癌风险值均大于10,存在高致癌风险。与此同时,在使用固体燃料工况中,Cr、As的致癌风险值也大于10,存在高致癌风险。

关键词：民用固体燃料家庭环境颗粒物粒径分布健康风险