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基于还原率法的河流系统毒害污染物的TMDL计划研究

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南京大学学报（自然科学版） 2021年第3期57卷 437-444页

作者：沈逸马天海闫中月张亚辉阮晓红南京大学表生地球化学教育部重点实验室南京210023 南京大学地球科学与工程学院水科学系南京210023 南京大学金陵学院南京210089 中国环境科学研究院北京122000

环境水体有毒有害污染物(文中简称:毒害污染物)的生物生理毒性、持久性和生物累积性对生态系统和人类健康存在风险,由于缺乏长时间序列监测资料,难以通过建模量化入河排污量与断面水质的响应关系.采用非建模还原率法,以太湖流域城市尾... 详细信息

环境水体有毒有害污染物(文中简称:毒害污染物)的生物生理毒性、持久性和生物累积性对生态系统和人类健康存在风险,由于缺乏长时间序列监测资料,难以通过建模量化入河排污量与断面水质的响应关系.采用非建模还原率法,以太湖流域城市尾水河道白茆塘为对象,进行了毒害污染物的限排研究.2019年5月对白茆塘及其沿线重点排口进行半挥发性有机物、挥发性有机物及重金属检测,共检出50种特征污染物.参照中国水中优先控制污染物黑名单、中国2019年发布的《有毒有害水污染物名录(第一批)》、美国EPA(Environmental Protection Agency)水环境中129种优先控制污染物名单及基于人体健康和水生生物的国家推荐水质基准,甄别了12种需要控制的优先控制污染物,为As、1,1,2,2⁃四氯乙烷、1,2⁃二氯丙烷、一溴二氯甲烷、一氯二溴甲烷、三溴甲烷、双(2⁃氯乙基)醚、DBP(邻苯二甲酸二丁酯)、DEHP(邻苯二甲酸二辛酯)、芘、芴及荧蒽.采用还原率法确定毒害污染物的排放限值,来自沿线各排口的芘、芴和荧蒽限值为14.42~52.32μg·L^(-1),排放量需削减1.91~2.04倍;污水处理厂的一溴二氯甲烷、一氯二溴甲烷和三溴甲烷限值为0.68~10.41μg·L^(-1),排放量需削减1.30~9.26倍;来自印染、食品行业的DBP和DEHP限值为0.08~27.61μg·L^(-1),排放量需削减1.91~316.40倍;这些排放限值远低于现行的排污限值标准.来自流域汇水范围的1,2⁃二氯丙烷、1,1,2,2⁃四氯乙烷和双(2⁃氯乙基)醚的源项具有不确定性.因此,应对优先控制污染物进行更为广泛的溯源,并提出安全的排放限值标准,以期为环境水体毒害污染物限值排放管理提供科学依据.

关键词：毒害污染物还原率法 TMDL 城市尾水排放河道太湖流域

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高效去除难降解毒害污染物的零价铁技术装备

环境科学与技术 2014年第3期37卷 68-73页

作者：吴秋原刘福强姜笔存赵卫伟李爱民南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室江苏南京210023 南京大学盐城环保技术与工程研究院江苏盐城224000

文章综述了可高效去除硝基芳烃、氯代有机物、毒害重金属等典型难降解毒害污染物的零价铁技术的降解机理及应用效能,重点总结了其技术装备的改良优化与集成强化方式,系统比较了多种技术装备及应用流程的性能优势及应用缺陷。进一步展望... 详细信息

文章综述了可高效去除硝基芳烃、氯代有机物、毒害重金属等典型难降解毒害污染物的零价铁技术的降解机理及应用效能,重点总结了其技术装备的改良优化与集成强化方式,系统比较了多种技术装备及应用流程的性能优势及应用缺陷。进一步展望了该技术国内外的最新方向及应用前景。

关键词：零价铁难降解毒害污染物新型装备

化工园区综合废水中多种毒害污染物梯级削减集成工艺研究

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化工园区综合废水中多种毒害污染物梯级削减集成工艺研究

作者：雷锦涛南京大学

学位级别：硕士

我国化工园区面临诸多环保安全问题,给沿江、沿海、环湖等重点区域的生态环境造成巨大压力。化工废水因其毒害污染物成分复杂、可生化性差等特点,单一工艺处理效果差、达标控制难,因此集成工艺的开发、优化极为重要。本论文开发了‘'Fen... 详细信息

我国化工园区面临诸多环保安全问题,给沿江、沿海、环湖等重点区域的生态环境造成巨大压力。化工废水因其毒害污染物成分复杂、可生化性差等特点,单一工艺处理效果差、达标控制难,因此集成工艺的开发、优化极为重要。本论文开发了‘'Fenton氧化-中和沉淀-水解酸化-A/O-混凝沉淀-树脂吸附”多级控制技术体系,并通过考察对苯酚、苯胺、COD、TOC、色度的去除效果实现关键操控参数的优化控制,进而综合评估了集成技术体系的技术经济性,据此为科学确定园区污水厂接管标准及收费标准提供有效指导。本论文重点开展以下五部分研究：1、"Fenton氧化-中和沉淀”预处理技术最佳操控参数是：废水pH值控制为3-5, H2O2投加量为10 mmol/L, Fe2+投加量为1 mmol/L,温度为298 K,搅拌反应时间为45 min。预处理技术对化工园区综合废水中苯酚和苯胺降解效果好、降解速率快,去除率高达97%以上。且苯酚和苯胺共存条件下,苯胺更易被氧化去除。2、“水解酸化-A/O”生化处理技术对于苯酚和苯胺降解效果良好,控制进水中苯酚含量10mg/L、苯胺含量3mg/L时,出水苯酚和苯胺浓度可达到《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB18918-2002)。且苯酚和苯胺共存条件下,苯酚更易被生化降解。3、“混凝沉淀-树脂吸附”深度净化技术能有效去除尾水TOC、色度,两者去除率分别达到67.1%、93.6%以上,能稳定满足《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB18918-2002)一级A标准要求。4、“Fenton氧化-中和沉淀-水解酸化-A/O-混凝沉淀-树脂吸附”化工园区综合废水多级控制技术体系对苯酚、苯胺、COD、TOC、色度有良好的处理效果,苯酚、苯胺、COD、TOC、色度累计去除率分别高达99.6%、99.5%、93.7%、92.6%、98.0%,这些主要水质指标能稳定满足《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB18918-2002)一级A标准要求。集成技术运行成本约为4.60元/t废水,因此该工艺具备良好的技术经济性,对于国内大部分化工园区污水厂改造升级具有重要指导意义。5、关于园区污水厂接管标准方面,若采用该集成工艺,建议针对特征因子的达标-委托运营协议标准为：挥发酚类70 mg/L,苯胺类60 mg/L;如果污水厂无预处理工段,建议达标-生化纳管标准为：挥发酚10 mg/L,苯胺类3 mg/L。此外,根据区域总量消纳能力及企业污染特征确定企业收费标准,COD在500-10000 mg/L时按比例收费5-100元/t废水,COD低于500 mg/L时按照特征因子计费,限值在10000 mg/L以上的另行考虑;除以COD作为基本收费指标外,对毒害污染物明显的废水,按毒害污染物排放量另行增收处理费进行。挥发酚在10-70 mg/L的按比例收费1-7元/t废水;苯胺类在3-60 mg/L的按比例收费0.3-6元/t废水。

关键词：化工园区综合废水集成工艺毒害污染物削减

水体和沉积物中毒害污染物的生态风险评价方法体系研究进展

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生态毒理学报 2011年第6期6卷 577-588页

作者：赵建亮应光国魏东斌任明忠中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广州510640 中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085 环境保护部华南环境科学研究所国家环境二噁英监测中心华南分中心广州510655

人类活动导致大量毒害污染物进入水体和沉积物,从而对水生生物产生诸多不利影响。开展毒害污染物的生态风险评价,筛选高风险毒害污染物,是毒害污染物风险管控和生态系统保护的基础。对美国和欧盟等发达国家和地区毒害污染物的生态风险... 详细信息

人类活动导致大量毒害污染物进入水体和沉积物,从而对水生生物产生诸多不利影响。开展毒害污染物的生态风险评价,筛选高风险毒害污染物,是毒害污染物风险管控和生态系统保护的基础。对美国和欧盟等发达国家和地区毒害污染物的生态风险评价方法进行了综述。水体和沉积物中毒害污染物风险评价的基本方法首先是采用预测或测定环境浓度(PEC或MEC)进行暴露评价,用生态毒性的剂量-效应关系推导出的预测无影响浓度(PNEC)进行影响评价,然后以风险商(RQ)进行风险表征。对于沉积物中缺乏毒性数据的有机毒害物则通过有机碳归一化沉积物/水分配系数将沉积物中污染物的浓度转化为孔隙水中的浓度,采用水体评价方法进行评价;对于沉积物中重金属的风险,可采用风险评价码(RAC)或采用酸性可挥发性硫化物(AVS)和同步浸提重金属(SEM)差值法进行表征。据此,提出我国开展流域水体和沉积物中毒害污染物的风险评价体系,为我国毒害污染物的风险管控提供参考。

关键词：毒害污染物生态风险评价水体和沉积物 PNEC

页岩气开采中典型毒害有机污染物来源及潜在风险研究进展

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地球化学 2023年第1期52卷 9-19页

作者：宋谦张彪杨胜军曾祥英于志强中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室/广东省环境资源利用与保护重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

随着水平钻井和水力压裂技术的发展,页岩气的开发开采在全球范围有了长足发展,极大地缓解了全球日渐紧张的能源供需矛盾。但是因其埋藏和开采方式的特殊性,页岩气开发开采过程可能会诱发系列环境风险,如水资源占用与水体污染、土地资源... 详细信息

随着水平钻井和水力压裂技术的发展,页岩气的开发开采在全球范围有了长足发展,极大地缓解了全球日渐紧张的能源供需矛盾。但是因其埋藏和开采方式的特殊性,页岩气开发开采过程可能会诱发系列环境风险,如水资源占用与水体污染、土地资源占用与土壤污染、大气污染以及对生态系统和人体健康的潜在危害,生产过程中可能产生的毒害有机污染物污染特征、来源与释放途径及潜在风险值得高度关注。本文梳理了近年来国内外页岩气开发相关的资料和文献,针对国内外已经公开报道的与页岩气开发相关的几种被高度关注的毒害有机污染物(包括CH4、苯系物、多环芳烃和杀菌剂),解析其污染特征、污染来源和污染介质,评估其潜在环境风险和人体健康风险。针对不同污染物主要释放途径和污染介质,提出污染控制建议和研究展望,希望为我国页岩气开采中污染物防控和风险管理提供可借鉴的经验和教训。

关键词：页岩气毒害污染物源解析风险评估

纳米Fe3O4粒子的制备及其在水处理中的应用

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纳米Fe3O4粒子的制备及其在水处理中的应用

作者：刘徽兰州交通大学

学位级别：硕士

随着世界范围内工业化进程的迅猛发展,含有毒害污染物废水的排放成为了水环境污染和饮用水安全问题的主要因素之一。研究表明,纳米材料对于去除典型毒害污染物具有显著的高效性。但是由于普通纳米材料存在分离难、易污染、成本高等问题... 详细信息

随着世界范围内工业化进程的迅猛发展,含有毒害污染物废水的排放成为了水环境污染和饮用水安全问题的主要因素之一。研究表明,纳米材料对于去除典型毒害污染物具有显著的高效性。但是由于普通纳米材料存在分离难、易污染、成本高等问题,严重制约了其在水处理领域的应用。纳米磁性材料作为一种新型材料,兼具磁性材料和纳米材料双重特性,使纳米材料在水处理领域中得到广泛应用成为可能。本论文以廉价的铁盐和碱液为主要原料,采用化学共沉淀法制备了纳米Fe3O4粒子,并对反应控制因素及其对产物性能的影响情况进行了研究。开展了纳米Fe3O4粒子对腐殖酸、磷以及PFOS的去除实验研究,详细考察了影响反应的因素,并对机理进行了一定的探讨,同时还对册田水库水进行了相关的絮凝效果实验研究。主要研究结果如下：(1)制备纳米Fe3O4粒子的最佳反应条件为：n(Fe2+)/n(Fe3+)投料比为1.4：2,温度为50℃,pH值大于9.2,用NH3·H2O作沉淀剂。通过表征得出,纳米Fe3O4粒子具有较高的结晶度,晶粒生长完全,属于反尖晶石结构,平均粒径约11nm,比表面积为42.1994m2/g,饱和磁化强度为73.10emu·g-1,外加磁场后,有助于纳米Fe3O4粒子的沉降。(2)纳米Fe3O4粒子对腐殖酸的吸附随着初始浓度的增大先升高后降低,初始浓度为15mg/L时去除率最大为30.56%。Langmuir和Freundlich等温方程都能很好的拟合纳米Fe3O4吸附腐殖酸的曲线,拟合得出的吸附平衡常数为0.01,理论最大吸附量为69.93mg/g。纳米Fe3O4对腐殖酸的絮凝去除率随着投加量的增加先增大后减小,当投加量为1000mg/L、pH为6时去除率最高为21.86%。(3)纳米Fe3O4粒子对磷的最佳反应条件为：投加量0.25g/L,磷的初始浓度0.4mg/L,pH值为3,温度25±1℃。干扰离子的存在影响了纳米Fe3O4对磷的去除,其中,HCO3-的影响最为显著。除磷的效果还与水中磷酸盐的形态和纳米Fe3O4的形态有关。纳米Fe3O4对磷的去除率高于复合SDBS的纳米Fe3O4,这是因为在纳米Fe3O4表面的一些吸附点位被SDBS掩盖,部分SDBS溶解在水中产生的磺酸根,对磷酸根产生静电排斥作用。Langmuir和Freundlich等温方程都能很好的拟合纳米Fe3O4吸附磷的曲线,拟合得出的理论最大吸附量为9.74mg/g。纳米Fe3O4对磷的吸附符合准二级动力学方程,反应受化学吸附机理的控制。(4)纳米Fe3O4对PFOS的吸附率随着投加量的增加而增大,当投加量为0.5g/L时,去除率达到92.5%。纳米Fe3O4的去除率略高于复合SDBS的纳米Fe3O4，这是因为纳米Fe3O4表面被SDBS包覆后掩盖了一些吸附点位。磁性和盐度都不影响纳米Fe3O4对PFOS的吸附,酸性环境下有利于对PFOS的去除。纳米Fe3O4对不同初始浓度的PFOS均有较好的去除效果,最低去除率在70%以上。纳米Fe3O4吸附PFOS是一个快速过程,表现出吸附不可逆性。线性吸附模型可以较好的拟合纳米Fe3O4吸附PFOS的曲线。(5)通过册田水库水的实验得出,纳米Fe3O4投加量为400mg/L时,TOC、浊度及色度的去除率达到最大值,分别为49.1%、80%和88.4%;对CODMn、Mn2+和pb2+也都有较好的去除效果,其顺序为：Pb2+>Mn2+>CODMn。投加纳米Fe3O4的效果要优于投加PAC以及其他两种复合纳米Fe3O4,加入定量的阳离子PAM能够起到促进作用,加入PDADMAC的作用不明显,反而影响了对浊度的去除。综上所述,纳米Fe3O4粒子对磷、PFOS以及Pb2+等都有着较好的去除效果,而对腐殖酸的去除效果不好,体现了纳米Fe3O4粒子的专署性和高效性,表明制备的纳米Fe3O4粒子是一种新型较好的水处理材料,在水处理领域具有良好的应用前景。

关键词：纳米磁性材料腐殖酸富营养化毒害污染物

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铁氧体法处理微污染水的技术研究

铁氧体法处理微污染水的技术研究

作者：王振亚兰州交通大学

学位级别：硕士

随着我国水体受到的污染范围日渐广泛，以微污染水源水作为自来水水源变得越来越常见。而现有常规水处理工艺(混凝→沉淀→过滤→消毒)无法有效去除微污染水源水中的有机物、氨氮等污染物，难以保障饮用水的安全。与此同时，生活饮用水... 详细信息

随着我国水体受到的污染范围日渐广泛，以微污染水源水作为自来水水源变得越来越常见。而现有常规水处理工艺(混凝→沉淀→过滤→消毒)无法有效去除微污染水源水中的有机物、氨氮等污染物，难以保障饮用水的安全。与此同时，生活饮用水的水质标准正日益严格，也要求对采用传统工艺的自来水厂进行升级改造，增加安全高效、经济适用的处理单元以处理微污染水源水。为了生产出安全的饮用水，国内对微污染水源水的处理方法和工艺进行了积极有效的探索，本论文选择研究铁氧体在微污染水源水处理上的应用，探究采用这种新方法处理微污染水源水时的效果和问题。本文中选用了最常见的铁氧体四氧化三铁作为研究对象，对它的制备方法，影响制备效果的常见因素进行了考察，还研究探索了它去除微污染水中典型有机物的能力。研究成果罗列如下： (1)通过实验，研究了使用共沉淀法制备铁氧体时的影响因素，确定了各因素的最佳值。制备纳米Fe3O4粒子的最佳条件如下： ①投料比n(Fe2+)／n(Fe3+)=1:1.8;②反应温度取55℃左右。 ③以氨水为沉淀剂时，pH取9.0左右比较合适。 ④投加表面活性剂可以改善粒子的分散状况，最佳的SDBS质量浓度为0.5g/L(0.05%)。 (2)纳米Fe3O4粒子并不能高效地去除水体中的腐殖酸，最大去除率仅比30%略大。利用朗缪尔方程拟合纳米Fe3O4粒子去除腐殖酸的实验数据，得出的吸附平衡常数比较小，仅为0.01，说明纳米Fe3O4粒子吸附腐殖酸的能力很弱。多投加纳米Fe3O4粒子不仅无益于浊度的降低，反而使得浊度总体上呈提高趋势。在纳米Fe3O4投加量取1000mg/L，腐殖酸初始浓度取15mg/L的条件下，当pH值为6.0时，去除腐殖酸的效果最好，此时溶液的浊度也最低。 (3)纳米Fe3O4去除PFOS的效果比较显著，去除效果最差时也能去除70%以上的PFOS。纳米Fe3O4去除PFOS的效果与磁性和盐度没有关系，无论盐度高低，吸附效果都不错。pH越小，吸附于纳米Fe3O4表面的H+离子越多，纳米Fe3O4颗粒和PFOS分子之间形成的氢键也越多，被纳米Fe3O4颗粒吸附的PFOS分子也越多，吸附效果也越好。因此，吸附去除PFOS时应选择酸性环境。纳米Fe3O4吸附PFOS是一个不可逆的快速反应过程。通过实验还发现，纳米Fe3O4吸附PFOS只能用线性模型拟合，其他两种吸附等温线拟合的效果都很不理想。 (4)纳米Fe3O4粒子去除磷的效果非常得好。通过一系列实验得到了纳米Fe3O4粒子去除磷时的最优反应条件：溶液中磷的最佳反应起始浓度为0.4mg/L，纳米Fe3O4粒子的最优投加量为0.25g/L，最合适的溶液pH值为3.0，最适宜的反应温度为25±1℃。朗缪尔方程和弗罗因德利希方程与纳米Fe3O4粒子除磷曲线拟合度都很高。水中的干扰离子，尤其是HCO3-的存在不利于纳米Fe3O4粒子除磷。另外，纳米Fe3O4对磷的去除效果一直都比SDBS+纳米Fe3O4要好很多。综上，纳米Fe3O4粒子具有比较良好的去除PFOS和磷的能力，但无法高效地去除腐殖酸，它去除微污染水中部分典型污染物的高效性为其以后的大规模应用奠定了坚实的基础。

关键词：铁氧体微污染水腐殖酸毒害污染物富营养化

辽河流域典型优控单元水生态健康评价及风险评估

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辽河流域典型优控单元水生态健康评价及风险评估

作者：陈兰西安工程大学

学位级别：硕士

全球范围内,随着工业化和城市化进程加快,许多河流正处于水质恶化、水生生物濒临灭绝、过度取水等不可持续发展的危险中。为了能够对症下药解决河流健康问题,需要制定适合该河流的水生态健康评价体系并对其进行健康评价,找出河流存在的... 详细信息

全球范围内,随着工业化和城市化进程加快,许多河流正处于水质恶化、水生生物濒临灭绝、过度取水等不可持续发展的危险中。为了能够对症下药解决河流健康问题,需要制定适合该河流的水生态健康评价体系并对其进行健康评价,找出河流存在的主要问题。本研究在充分调查辽宁省辽河流域水生态环境现状和分析其变化趋势的基础上,识别影响辽河流域水生态健康的因子,建立辽河流域典型优控单元水生态健康评价体系,利用这一水生态健康评价体系对辽河流域典型优控单元不同时期的水生态健康状况进行评价。随后,对辽河流域典型优控单元中沉积物和鱼类两种环境介质中的重金属、六溴环十二烷(HBCDs)和多溴联苯醚(PBDEs)进行风险评估。最后综合健康评价和风险评估结果找出影响辽河流域典型优控单元水生态健康的主要因素,初步确定辽河流域水生态健康主要症结,有针对性地提出辽河流域水生态健康管理措施。本论文主要开展了以下工作:(1)结合辽河流域自身的特点和学者在该流域的研究,参考《流域生态健康评估技术指南(试行)》和《河流健康评估、标准与方法(试点工作用)》两个文件,听取水生态专家意见,新建了涵盖水文水资源、水生生物、水质、生境结构和生态压力多方面的辽河流域典型优控单元水生态健康评价体系,该评价体系包含14个评价指标。(2)通过新建的评价体系对辽河流域典型优控单元(浑河和大伙房水库)不同时期的水生态状态进行健康评价,结果表示:浑河枯水期和丰水期的健康状态为较差和一般,大伙房水库枯水期和丰水期的健康状态为一般和良好,造成水生态健康的压力主要为枯水期径流量与同期年均径流量占比、生态流量保障程度、水资源开发利用强度、重金属污染状况和流量过程变异程度。(3)分析辽河流域典型优控单元(社河、苏子河、大伙房水库、浑河、太子河和大辽河)沉积物中重金属、HBCDs和PBDEs三种污染物空间分布规律,通过分析流域内的经济活动和对比今昔污染物污染状况,找出污染物的来源途径,最后对三种污染物进行生态风险评估,结果显示该流域典型优控单元沉积物的重金属、HBCDs和PBDEs皆无生态风险。(4)研究区域选择辽宁省内辽河流域四个典型城市(沈阳、抚顺、鞍山和盘锦),分析三种淡水鱼(草鱼、鲫鱼和鲤鱼)中重金属、HBCDs和PBDEs三种污染物空间分布规律,最后对三种污染物进行健康风险评估。结果显示辽河流域典型城市淡水鱼的重金属、HBCDs和PBDEs的生态风险可以忽略。综合辽河流域典型优控单元的健康评价和风险评估结果,初步推断影响辽河流域水生态健康状态为枯水期径流量占同时期年均流量比例、生态流量保障程度、流量过程变异程度、水资源开发利用强度和重金属污染状况。辽河流域管理措施:上游尾矿应分期分类开展覆土绿化工程,加强保护区矿业权管理;政府应大力宣传合理用水、节约用水和保护水资源等相关理念,开源与节流并重,强化节约用水管理,努力创建节水型城市。

关键词：辽河流域评价体系健康评价毒害污染物风险评估