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粉末碳负载纳米铁去除水中橙黄g的研究

科学技术与工程 2013年第24期21卷 7126-7130页

作者：潘峰尤奇中王万峰刘林杨利敬河南师范大学环境学院黄淮水环境与污染防治教育部重点实验室新乡453007

采用了液相还原法制备碳负载纳米铁。研究了不同处理条件下,粉末碳负载纳米铁对水体中偶氮染料橙黄g的去除特性;并初步探讨了反应机理。结果表明,在试验所采用的橙黄g浓度范围内,碳负载纳米铁对橙黄g的去除率明显高于纳米铁和粉末碳;且... 详细信息

采用了液相还原法制备碳负载纳米铁。研究了不同处理条件下,粉末碳负载纳米铁对水体中偶氮染料橙黄g的去除特性;并初步探讨了反应机理。结果表明,在试验所采用的橙黄g浓度范围内,碳负载纳米铁对橙黄g的去除率明显高于纳米铁和粉末碳;且去除率随橙黄g初始浓度的增高、负载纳米铁投加量的增加、pH的降低和温度的升高而增大。通过扫描电镜图谱表征分析发现,粉末碳负载纳米铁的高分散性及其表面微小原电池的形成是加速水中橙黄g去除的关键因素。

关键词：粉末碳负载纳米铁橙黄g

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电混凝法处理橙黄g模拟染料废水

环境工程 2009年第S1期27卷 62-64页

作者：王战敏何闪英陈昆柏蔡美强浙江省江山市环境卫生管理处浙江忂州324100 浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310012

采用电凝聚法处理工艺,对有代表性的橙黄g模拟染料水进行处理,探索了处理工艺和操作方式的可行性、有效性。对影响电混凝法的有关参数进行探讨,结果显示电混凝法处理橙黄g模拟染料废水有良好的效果。对于浓度为40mg/L的橙黄g水样,当pH=... 详细信息

采用电凝聚法处理工艺,对有代表性的橙黄g模拟染料水进行处理,探索了处理工艺和操作方式的可行性、有效性。对影响电混凝法的有关参数进行探讨,结果显示电混凝法处理橙黄g模拟染料废水有良好的效果。对于浓度为40mg/L的橙黄g水样,当pH=4.5时,氯化钠浓度0.75g/L,极板间距为10mm,反应时间10min,去除率较高。电混凝电压对电混凝处理效果并不显著。

关键词：电混凝法染料废水橙黄g

固相萃取-高效液相色谱法测定偶氮染料橙黄g的降解产物1-胺基-2-萘酚-6,8-二磺酸

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理化检验（化学分册） 2014年第8期50卷 929-932页

作者：周丽新魏晓琴蔡美强邹宝波陈晓红宁波大学医学院宁波315211 浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310035 宁波市疾病预防控制中心浙江省微量有毒化学物健康风险评估技术研究重点实验室宁波315010 宁波市疾病预防控制中心宁波市毒物研究与控制重点实验室宁波315010

提出了固相萃取-高效液相色谱法测定偶氮染料橙黄g的Fenton反应降解溶液中1-胺基-2-萘酚-6,8-二磺酸。用OnguardⅡH固相萃取小柱去除降解液中的Fe2+,C18柱为分离柱,以乙腈-10mmol·L-1乙酸铵(20+80)溶液为流动相洗脱,检测波长为254nm。1... 详细信息

提出了固相萃取-高效液相色谱法测定偶氮染料橙黄g的Fenton反应降解溶液中1-胺基-2-萘酚-6,8-二磺酸。用OnguardⅡH固相萃取小柱去除降解液中的Fe2+,C18柱为分离柱,以乙腈-10mmol·L-1乙酸铵(20+80)溶液为流动相洗脱,检测波长为254nm。1-胺基-2-萘酚-6,8-二磺酸的线性范围为0.05~5.0mg·L-1,检出限(3S/N)为0.15mg·L-1。加标回收率在92.1%~99.2%之间,日内及日间相对标准偏差分别在2.8%~3.4%,4.1%~7.7%之间。

关键词：高效液相色谱法偶氮染料橙黄g 1-胺基-2-萘酚-6,8-二磺酸固相萃取

基于硫酸根自由基的不同高级氧化体系降解偶氮染料橙黄g的研究

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基于硫酸根自由基的不同高级氧化体系降解偶氮染料橙黄G的研究

作者：王晨曦华南理工大学

学位级别：硕士

基于硫酸根自由基的高级氧化技术是近年来发展以来的一项利用活性自由基去降解和矿化污染物的技术,它的很多优点使得它无论是在土壤还是水体的污染物去除应用中前景广阔。现阶段的高级氧化技术主要集中在实验室研究阶段,距离实际工业应... 详细信息

基于硫酸根自由基的高级氧化技术是近年来发展以来的一项利用活性自由基去降解和矿化污染物的技术,它的很多优点使得它无论是在土壤还是水体的污染物去除应用中前景广阔。现阶段的高级氧化技术主要集中在实验室研究阶段,距离实际工业应用还有较长的路要走。所以有关高级氧化反应设备的研究以及高效催化氧化体系等研究需要进一步深入,这些问题的解决有助于将基于硫酸根自由基的高级氧化技术推广应用到实际工业废水处理中,改善水污染现状。本研究集中在两个方面:一是对高级氧化反应器的设计和应用研究;二是对新型高效高级氧化技术的探索。首先是对高级氧化反应器的设计和应用研究。以偶氮染料橙黄g(Og)为目标污染物,以双向流内循环式高级氧化反应器作为催化氧化反应进行的环境,分别研究柠檬酸络合亚铁催化过硫酸盐(Persulfate,以下简称PS)体系和未络合体系对橙黄g的降解。PS/CA/Fe2+体系中,络合剂柠檬酸能够与Fe2+形成溶于水的络合物,防止亚铁的瞬时大量释放,延长了亚铁的催化作用,使得亚铁的催化性能更持续,产生更多的硫酸根自由基。双向流内循环式PS高级氧化反应器的最佳运行条件为:水力停留时间HRT=2h,药剂最佳投加配比为络合配比[PS]:[CA]:[Fe2+]:[Og]=10:5:5:1。而且,在双向流内循环式PS高级氧化反应器中的内循环结构和二次加药装置能够实现以下目的:催化剂的迅速分散以控制其在反应趋于内浓度均匀且适当,减少反应器内亚铁的局部过量,提高亚铁的利用率;增加PS的分解,从而提高PS的有效利用率,节约了运行成本。而后为了探索新型高效高级氧化技术,重点研究了负载型颗粒活性炭催化PS体系(Fe/gAC/PS体系)和双催化剂活化PS体系(ZVI/Cu O/PS体系)这两种体系。在负载型颗粒活性炭催化PS体系中,降解反应特点如下:常温常压下,降解速率随着p H的升高而降低,随着催化剂和氧化剂浓度的上升而上升,上升到一定程度后反应趋于平稳态。在p H=5条件下反应2 h后Og降解率达到99%,且矿化率最高。负载活性炭作为一种催化剂,可以重复使用多次,随着使用次数的增加,催化能力逐渐降低,降低原因主要是催化剂被腐蚀,活性位点被污染物及其中间产物占据及铁离子流失等因素导致。化学分子探针实验显示负载活性炭催化PS反应产生的活性物种为SO4-?和OH?。Fe/gAC/PS体系中,负载活性炭表面的官能基团催化PS产生活性自由基;活性炭表面负载的铁氧化物也能够起到活化作用,同时,溶出的亚铁离子也能均相催化PS产生硫酸根自由基,共同作用产生SO4-?和OH?协同降解有机污染物。随后对双催化剂活化PS氧化橙黄g进行了研究,ZVI/Cu O/PS体系的特点体现在:双催化剂体系的ORP要高于Cu O/PS、ZVI/PS、ZVI/Cu O体系,证明了其氧化分解能力要更强;ZVI/Cu O/PS体系中溶解铁和Fe2+浓度随着反应的进行不断增加,达到一定值之后趋于稳定,Cu2+在反应过程中也有浸出,2h达到1.808mg/L。双催化剂体系活化PS降解Og的最佳条件为:[ZVI]0=0.1 g/L,[Cu O]0=0.1 g/L,[PS]0=2 mmol/L。ZVI/Cu O/PS体系中反应前后催化剂表面形貌特征由初始的光滑表面经由多孔结构最终变为点棒状结构。由XRD初步确定反应前的催化剂组成成分为Fe0,Cu O,Cu3O4,Fe2O3和Fe3O4;经过与PS的催化氧化反应,催化剂的主要成分变为Fe0,Cu O和Fe3O4。ZVI/Cu O/PS体系降解橙黄g的主要反应机制为非均相催化和均相催化的共同活化:(1)双金属催化剂对橙黄g的吸附;(2)ZVI和Cu O活化PS产生硫酸根自由基;(3)Fe2+和Cu2+活化PS产生硫酸根自由基;(4)硫酸根自由基转化为羟基自由基,两种自由基协同进攻污染物。为了进一步研究ZVI/Cu O/PS体系对Og的降解机理。结合之前的研究,加上gC-MS检测分析降解的中间产物,推测两种体系降解Og的主要降解途径为:芳香环被水解产生苯酚取代物、芳香族化合物;偶氮键氧化断裂生成羟基芳香胺;随着反应进行氧化成为苯胺以及甲苯等苯系物,最后均降解成其他小分子酸的化合物直至矿化为CO2和H2O。最后研究了阴离子对于两种体系降解橙黄g的影响:氯离子的抑制作用强于硝酸根离子;两种阴离子均降低了PS的有效利用率,且阴离子对于高级氧化体系的影响程度取决于离子种类和体系形式。

关键词：高级氧化反应器颗粒活性炭硫酸根自由基零价铁氧化铜橙黄g

亚铁催化过氧化氢协同过硫酸钠的新型高级氧化技术降解橙黄g的研究

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亚铁催化过氧化氢协同过硫酸钠的新型高级氧化技术降解橙黄G的研究

作者：马丽华华南理工大学

学位级别：硕士

过氧化氢、过硫酸钠在铁催化下的单氧化体系降解污染物虽然取得一定效果，但这些氧化体系局限性大，适用条件窄，亟待研究新型的氧化体系突破应用束缚。已经有研究指出多种氧化剂组合降解效果更为显著，对环境变化的敏感性低，能够弥补... 详细信息

过氧化氢、过硫酸钠在铁催化下的单氧化体系降解污染物虽然取得一定效果，但这些氧化体系局限性大，适用条件窄，亟待研究新型的氧化体系突破应用束缚。已经有研究指出多种氧化剂组合降解效果更为显著，对环境变化的敏感性低，能够弥补单氧化体系存在的不足。但是有关复合体系优势性、工艺条件、复合体系铁的变化特征、降解机理等一系列问题尚未明确，有待进一步深入研究。有助于将复合氧化体系推广应用到实际的工业水处理，改善水污染现状。因此对复合氧化体系的高效性和高氧化性进行深入研究是很有必要的。以偶氮染料橙黄g(Og)为目标污染物，考察了Fe催化HO、NaSO、NaSO-HO三种不同体系降解Og过程中各重要因素对降解率的影响及降解过程动力学，并将这三种体系进行了比较，证明双氧化剂体系能够获得最佳的降解效果。研究结果表明：Fe/HO体系降解Og的过程呈现两个阶段，加速降解阶段和阻碍降解阶段，存在明显折点，总体呈线性变化。Fe/NaSO体系降解Og的过程不存在明显折点，总体呈非线性变化。Fe/HO-NaSO体系降解Og，只有[NaSO]0＞[HO]0才能体现NaSO-HO氧化还原体系的强氧化性。Fe/HO-NaSO体系优势性体现在：Og矿化率最高，Og降解率最大，氧化剂和亚铁利用率也最充分。采用化学探针硝基苯和乙醇辨别Fe/HO-NaSO体系中产生的SO4-和OH·，证明SO4-和OH·同时存在，且SO4-占主导地位。以Og为目标污染物，重点考察Fe/NaSO-HO双氧化体系的影响因素，探讨了 pH值、Fe用量、NaSO-HO整体浓度、双氧化剂配比等对Og降解率的影响。在Og初始浓度为45mg·L-1，Fe投加量为1mmol·L-1、NaSO-HO初始浓度为4mmol·L-1，pH=3，反应温度30℃，60min后Og降解率达95%。考察在不含有机物的Fe/NaSO-HO体系中，在试验条件为2.0≤pH≤5.0、0.2mmol·L-1≤[NaSO-HO]o≤100mmol·L-1和0.05mmol·L-1≤[Fe]0≤0.5mmol·L-1，研究Fe/NaSO-HO体系中Fe与Fe相互转化规律、水解形态分布规律。结果表明：在Fe/NaSO-HO反应体系中，Fe具有催化氧化剂产生自由基的作用，Fe存在形态Fea对氧化剂的催化氧化起主导作用，Fe存在形态Feb对絮凝效果起主导作用。当水解度相同时，NaSO-HO反应生成的Fe比一般铁盐具有更强的水解趋势，说明该体系的絮凝效果比铁盐好。高浓度的NaSO-HO抑制Fe水解。研究Fe/NaSO-HO体系在pH=3条件下Og的降解机理。结合体系中不同时间的自由基变化图，UV-vis变化图，加上gC-MS检测分析降解的中间产物，推测Fe/NaSO-HO双氧化体系降解Og的主要降解途径为：芳香环被水解产生苯酚取代物、芳香族化合物;脱磺酸基生成苯系的磺酸基化合物;氧化裂解偶氮键生成羟基芳香胺;最后均降解成其他小分子的酸的化合物直至矿化为CO2和H2O。

关键词：过硫酸钠过氧化氢硫酸根自由基氢氧根自由基橙黄g

氨基硅烷功能化氧化石墨烯对水中六价铬及橙黄g的去除研究

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氨基硅烷功能化氧化石墨烯对水中六价铬及橙黄G的去除研究

作者：何冲华南理工大学

学位级别：硕士

近年来,重金属和染料污染问题愈发严重,而六价铬(Cr(VI))和橙黄g(Og)作为其中的代表污染物,已经对生态环境和人类健康造成了严重的危害。氧化石墨烯(gO)由于具有大的比表面积和丰富的含氧官能团,已经作为吸附剂广泛应用于水处理领域,但... 详细信息

近年来,重金属和染料污染问题愈发严重,而六价铬(Cr(VI))和橙黄g(Og)作为其中的代表污染物,已经对生态环境和人类健康造成了严重的危害。氧化石墨烯(gO)由于具有大的比表面积和丰富的含氧官能团,已经作为吸附剂广泛应用于水处理领域,但使用时存在的团聚、分离问题使其在实际应用中受到限制。因此,对gO进行功能化改性是实现gO材料高效利用的关键问题。本研究以gO为原材料,3-氨丙基三乙氧基硅烷(AS)为功能化改性剂,通过简单的一步回流法成功制备出氨基硅烷功能化氧化石墨烯(AS-gO),并采用多种表征手段对制备的材料进行结构和形貌分析。同时,将AS-gO用于吸附去除水溶液中的Cr(VI)和Og,探讨了溶液初始pH、污染物初始浓度、吸附时间、温度等因素对去除效果的影响,采用吸附动力学、热力学和吸附等温线模型对吸附过程进行了拟合分析,并结合吸附数据和表征分析探究了可能的去除机理。此外,还评价了AS-gO的再生性能。研究结果表明:AS成功的对gO进行了功能化改性并生成了相应的功能性材料AS-gO。AS与gO之间的复合不但阻止了gO的团聚,使其易于从水溶液中分离,而且还引入了大量的氨基官能团,并对水溶液中的Cr(VI)和Og有着良好的去除效果。当使用AS-gO去除Cr(VI)时发现,溶液初始pH对AS-gO的吸附行为影响很大;Langmuir等温吸附和伪二级动力学模型能更好地描述的Cr(VI)在AS-gO上的吸附过程,且对数据进行拟合得到对应的最大吸附量为215.2 mg/g;AS-gO与Cr(VI)之间的反应是自发的吸热反应;常见共存阴离子除了SO42-,其他离子(Cl-,NO3-和PO43-)对AS-gO去除Cr(VI)的过程影响均很小;AS-gO去除Cr(VI)可能的机制包括Cr(VI)的吸附以及还原;此外,再生实验表明AS-gO可重复利用于处理废水中的Cr(VI)。当使用AS-gO去除Og时发现,溶液初始pH对AS-gO的吸附行为影响显著;Langmuir等温吸附和伪二级动力学模型能更好地描述的Og在AS-gO上的吸附过程,且对数据进行拟合得到对应的最大吸附量分别为435.8 mg/g(283 K)、512.9 mg/g(298 K)、576.6 mg/g(313 K);该吸附过程为自发的吸热反应;溶液中离子强度的增加会抑制吸附过程的进行;AS-gO去除Og的可能机制为静电作用、π-π相互作用和氢键作用的共同作用。其中,静电作用是主要的吸附机制。此外,再生实验结果表明AS-gO具有良好的再生性能。

关键词：六价铬橙黄g 3-氨丙基三乙氧基硅烷氧化石墨烯去除

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臭氧/活性炭处理橙黄g模拟废水的研究

臭氧/活性炭处理橙黄G模拟废水的研究

作者：吴强南京农业大学

学位级别：硕士

我国印染行业耗水量巨大,每天的废水排放量达到几百万吨,是工业废水的主要来源之一。由于印染废水中混有大量染料,染料中含有毒的芳香类基团,导致印染废水色度高、难生物降解、污染物成分冗杂和有毒有害。偶氮染料在印染行业使用广泛,橙... 详细信息

我国印染行业耗水量巨大,每天的废水排放量达到几百万吨,是工业废水的主要来源之一。由于印染废水中混有大量染料,染料中含有毒的芳香类基团,导致印染废水色度高、难生物降解、污染物成分冗杂和有毒有害。偶氮染料在印染行业使用广泛,橙黄g是偶氮染料的一种,常用于丝绸和布料等的染色。印染废水直接排入江河水体中会对水体中的水生动植物造成毒害,破坏水系的生态环境。臭氧氧化具有氧化能力强和清洁高效等优点,是处理印染废水的有效途径之一;活性炭具有孔壁总表面积大和微孔发达等特点,应用于印染废水处理可行性很高;活性炭/臭氧具备吸附-氧化体系,是一种高级氧化技术。本文以偶氮染料橙黄g作为污染物,进行了臭氧氧化、活性炭吸附和活性炭吸附-臭氧氧化三种方式对橙黄g模拟废水的处理。首先进行了臭氧氧化去除橙黄g的研究,结果显示,臭氧氧化能有效地去除橙黄g,处理效果随着臭氧投加量、pH的升高而升高;一定温度范围内随着温度的升高,处理效果更好,但温度过高处理效果反而下降;橙黄g初始浓度越高,相对去除率下降,绝对去除量上升,臭氧利用率提高;不同金属离子对反应的影响不尽相同,Cu2+对臭氧氧化作用无促进作用也无抑制作用,Co2+对体系的氧化作用具有微弱的促进作用,Mn2+和Fe3+对反应有明显促进作用;表观动力学研究发现臭氧氧化去除橙黄g的反应速率常数k与pH成正相关,当反应温度介于10℃～40℃范围时,k值与温度成正相关,而当温度提高至50℃时,k值下降。接着探讨了活性炭投加量、反应时间和盐度对改性活性炭吸附去除橙黄g的影响,并研究了吸附等温线、吸附动力学和吸附活化能。结果显示,活性炭投加量提高后去除率上升,单位活性炭的吸附量下降;反应开始10min是快速吸附阶段;10min以后去除率的增加慢慢减缓,10～40 min为缓慢吸附阶段;40 min后趋于吸附平衡;活性炭投加量2.5 g·L-1、反应时间40 min,去除率达95.5%;吸附过程符合Langmuir吸附等温方程和伪二级吸附动力学方程,吸附量qt随着温度和浓度的升高而升高,吸附活化能小,主要以物理吸附为主。最后探讨了活性炭投加量、活性炭粒径和·OH捕获剂对活性炭/臭氧体系处理含检黄g废水的影响。结果显示臭氧投加量810 mg·h-1、橙黄g浓度1.0 g·L-1时,最优活性炭投加量为5.0 g.L-1,橙黄g去除率和COD去除率分别能达到83.3%和37.8%;粉末活性炭处理效果优于颗粒活性炭;叔丁醇作为一种羟基自由基捕获剂对反应具有抑制效能。

关键词：橙黄g 臭氧活性炭吸附-氧化

α-Fe2O3/γ-Fe2O3/Cu2O复合催化剂活化过氧化氢和过硫酸盐降解橙黄g的研究

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α-Fe2O3/γ-Fe2O3/Cu2O复合催化剂活化过氧化氢和过硫酸盐降解橙...

作者：侯清瑶太原理工大学

学位级别：硕士

偶氮染料是一类顽固的、难生物降解的有机染料,因此偶氮染料废水的处理被认为是环保界最具挑战性的任务之一。近年来,活化双氧水(HO)和过硫酸盐(PMS)产生高活性氧(ROS)的非均相高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes,AOPs)在降解... 详细信息

偶氮染料是一类顽固的、难生物降解的有机染料,因此偶氮染料废水的处理被认为是环保界最具挑战性的任务之一。近年来,活化双氧水(HO)和过硫酸盐(PMS)产生高活性氧(ROS)的非均相高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes,AOPs)在降解这类有机染料污染物中突显出潜在的应用前景。在众多过渡金属催化剂中,铜和铁由于成本低廉、环境友好、活性突出,并且可以通过双金属之间的协同作用加速电子间的传递,加快活性物种的生成,提高对污染物的降解效果,成为了研究热点。Cu Fe O是一类典型的铜铁双金属催化剂,但是其不具有磁性且催化性能也仍有待提高。本研究对常规Cu Fe O的制备工艺进行简单的改性,创新性的合成了一种非均相铜铁双金属复合催化剂(α-FeO/γ-FeO/CuO),并以橙黄g(Og)作为模拟染料废水进行降解,考察了该催化剂对两种典型氧化剂(双氧水和过一硫酸盐)的催化作用;对比分析了在两种氧化体系下对Og的最佳降解条件、降解过程变化、催化机理,并进行了简单的经济成本分析。结果表明,α-FeO/γ-FeO/CuO是一种具有顺磁性的铜铁复合催化剂,对HO和PMS这两种氧化体系都有较高的催化活性,且对Og的降解效果明显高于Cu Fe O。主要研究内容与结果如下:(1)在常规非磁性Cu Fe O的合成工艺中,增加了对中间态的强碱性铜铁氢氧化共沉淀物进行纯水洗涤至滤液为p H=13这一关键步骤,从而制备出具有顺磁性且催化性能明显高于Cu Fe O的铜铁双金属复合氧化物α-FeO/γ-FeO/CuO(命名为Cu Fe-13)。利用磁滞回线测试(VSM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面及孔隙度分析仪(BET)和X射线光电子能谱(XPS)等表征技术对材料的晶体结构、物相组成、形貌特征和元素组成等微观结构进行了分析。结果表明,不同于均匀立方结构的Cu Fe O,Cu Fe-13表面被大量的球形材料包裹;通过XRD和FT-IR表明,Cu Fe-13是由α-FeO、γ-FeO、CuO复合组成;通过VSM表征Cu Fe-13具有顺磁性,其磁化强度(Ms)约为8 emu/g,磁性的来源为γ-FeO;通过XPS进行价态分析发现,Cu Fe-13中Fe(Ⅱ)和O比例高于Cu Fe O,更有利于与PMS或HO反应产生ROS。(2)采用Cu Fe-13/HO体系降解处理Og染料废水,并通过单因素实验确定了其最佳降解条件,在Cu Fe-13为0.4 g/L、HO为1 m M和初始p H为4下,60 min内Og的脱色效率可达到97.5%,然而在相同的降解条件下,Cu Fe O对Og的脱色效率仅为33.9%;通过研究均相体系中金属离子对反应体系的贡献,发现浸出离子对Og的脱色率很低(仅为14%),说明该反应是以非均相催化作用为主;通过淬灭实验表明,Cu Fe-13活化HO产生的·OH攻击Og分子是使其脱色降解的主要途径;通过紫外全波长扫描、TOC去除率和HO利用率的分析可推测,Cu Fe-13在氧化过程中萘基、苯基和发色基团在很大程度上被破坏,橙黄g及其中间产物在降解过程中得到有效矿化,120 min后矿化率达69.14%。(3)采用Cu Fe-13/PMS体系降解处理Og染料废水,并通过单因素实验确定了其最佳降解条件,在Cu Fe-13为0.2 g/L、PMS为1 m M和初始p H为7下,20 min内Og的脱色效率可达到100%,然而在相同的降解条件下,Cu Fe O对Og的脱色效率仅为29%;通过淬灭实验和EPR表明,自由基(·OH和SO·)与非自由基(O)在催化降解中都起到了作用,同时结合XPS分析证实了催化机制中铜铁之间协同机制的存在;并且根据紫外全波长扫描、TOC去除率和PMS利用率的分析可推测,在氧化过程中萘基和发色基团在一定程度上均被破坏,橙黄g及其中间产物在降解过程中得到有效矿化,120min后TOC去除率可达73.4%。

关键词：非均相催化剂高级氧化技术 CuFe-13/H2O2 CuFe-13/PMS 橙黄g

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利用Fenton试剂处理橙黄g染料废水

利用Fenton试剂处理橙黄G染料废水

作者：朱江西北农林科技大学

学位级别：硕士

Fenton反应对于去除废水中多种有机污染物非常有效。Fenton反应的主要优点在于它能将危险物质完全分解为无害化合物，如CO、HO和无机盐。Fenton反应可引起氧化剂的分解和高活性·OH的形成，这些·OH自由基攻击并破坏有机污染物分子。Fen... 详细信息

Fenton反应对于去除废水中多种有机污染物非常有效。Fenton反应的主要优点在于它能将危险物质完全分解为无害化合物，如CO、HO和无机盐。Fenton反应可引起氧化剂的分解和高活性·OH的形成，这些·OH自由基攻击并破坏有机污染物分子。Fenton试剂中的Fe引发并促进HO的分解，从而引起·OH自由基的产生。为了研究不同反应环境下Fenton试剂的处理效果，本文拟采用Fenton试剂处理橙黄g染料废水，讨论了Fenton反应过程中染料废水初始浓度、pH值、HO以及FeSO4投加量、反应时间、反应温度对橙黄g染料废水COD去除率的影响。研究取得以下主要结果： (1)pH值对COD去除率的影响由实验结果显示，pH值在2和3之间时，COD去除率最高。过高和过低的pH值都不利于Fenton反应的进行。但在实际生产操作当中，Fenton反应所需的pH值并非都能达到2～3范围。原因是强酸性条件对反应容器和管道等其他设备有很强的腐蚀性，及出水的pH值过低也是不允许的。如果要降低出水pH值而进行中和，将增大废水处理成本或者引入新的污染物。低pH值限制了Fenton法在很多情况下的应用，因此在实际操作中，Fenton试剂通常在pH＜5的条件下使用。 (2)反应时间对COD去除率的影响在一定的原水初始浓度、pH、Fe/HO配比条件下，COD去除率随反应时间的延长先上升而后趋于平缓。在15min～20min时，COD去除率已随时间的延长变化很小。 (3)反应温度对COD去除率的影响适当地升高反应温度可以提高反应物平均分子动能，激活·OH自由基，从而加快反应速率，提高氧化效率;但过高的温度则诱发副反应，并促使HO分解为O，阻碍Fenton反应进程。温度在400℃之间时，COD去除率达到最高，但与室温下测得的COD去除率相比，其提高非常有限，这说明在本次实验所涉及的Fenton体系中，依靠升高温度来提高COD去除率的效果不明显。 (4)Fe和HO的浓度对COD去除率的影响随着HO投加量的增加，有机物的降解程度得到改善，但同时要注意到HO的存在对活性有机物质是有害的。另外，由于其同时也是自由基淬灭剂，HO的大量存在也可以成为已产生·OH自由基的抑制剂，从而降低Fenton氧化的动力学速率。尽管较高的Fe浓度促进了Fenton氧化的动力学速率，但HO的分解过程只需要很少量的Fe催化。由于不同的[Fe]/[HO]比率，Fenton试剂有不同的作用过程。当溶液所具有的Fe的量超过了HO，处理过程倾向于化学絮凝作用的发生。当两者的量倾倒时，处理过程倾向于化学氧化作用的发生，因此Fenton氧化中二者的比例常低于1。在本实验中，对于浓度为200mg/L的橙黄g染料废水，最佳Fe浓度为200mg/L(1.32×10mol/L)，最佳HO浓度为0.75ml/L(6.6×10mol/L)，其[Fe]/[HO]=0.22＜1，属于低比率的[Fe]/[HO]。

关键词： Fenton试剂高级氧化染料废水橙黄g