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改性Fe基金属有机骨架材料活化过硫酸盐降解橙黄g研究

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化工新型材料 2024年

作者：刘冬梅曾翕何兴艳王伟夏琳王莹南京师范大学中北学院工学院南京师范大学中北学院环境生物技术研究中心

Fe基金属有机骨架材料MIL-101(Fe)具有一定的催化活性，广泛地应用于染料降解领域。为更好地提升其活化过硫酸钾（PDS）降解橙黄g的性能，通过掺杂双金属及柠檬酸对其进行改性研究。通过场发射扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、傅立... 详细信息

Fe基金属有机骨架材料MIL-101(Fe)具有一定的催化活性，广泛地应用于染料降解领域。为更好地提升其活化过硫酸钾（PDS）降解橙黄g的性能，通过掺杂双金属及柠檬酸对其进行改性研究。通过场发射扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、傅立叶变换红外光谱（FT-IR）、比表面分析仪（BET）、X射线光电子能谱（XPS）对材料进行表征。结果表明：改性后催化剂Cu/Ce-MIL-101(Fe)-CA2形貌发生较大变化，其比表面积减小，最可几孔径增至4.5nm，活性位点的结合能数值减小0.17～0.30eV。当橙黄g浓度为0.2mmol/L，反应温度为45℃，催化剂投加量为0.3g/L，PDS浓度为12mmol/L，溶液初始pH为5，反应30min橙黄g降解率高达96.3%，其降解过程符合准一级动力学模型且催化剂具有良好的稳定性。

关键词： MIL-101(Fe) 改性过硫酸钾降解橙黄g

氮掺杂生物炭负载CuS活化过硫酸盐去除橙黄g

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中国环境科学 2024年第5期44卷 2483-2494页

作者：陈思良孙雯洪耀良苏州科技大学环境科学与工程学院江苏苏州215009 江苏省水处理技术与材料协同创新中心江苏苏州215009 江苏省分离净化材料与技术工程研究中心江苏苏州215009

以小麦秸秆和尿素为原料,通过热解-共沉淀法制备氮掺杂生物炭负载CuS的复合材料(CuS@NBC),采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、全自动比表面及孔隙率分析仪(BET)等手段对CuS@NBC的理化性质进行分... 详细信息

以小麦秸秆和尿素为原料,通过热解-共沉淀法制备氮掺杂生物炭负载CuS的复合材料(CuS@NBC),采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、全自动比表面及孔隙率分析仪(BET)等手段对CuS@NBC的理化性质进行分析,并将其用于活化过二硫酸盐(PDS)以降解水中的偶氮染料橙黄g(Og),探究PDS浓度、CuS@NBC浓度和初始pH值等反应条件对Og去除效果的影响,以及CuS@NBC的循环利用性能.结果表明,在Og浓度为50mg/L,CuS@NBC浓度为0.2g/L,PDS浓度为4mmol/L时,Og的去除率和矿化率分别为99.16%和36.79%;在初始pH值为5~9范围内Og具有良好的去除效果;CuS@NBC在循环使用5次后,Og的去除率仍有75.92%.通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)光谱测试结果表明CuS@NBC/PDS体系中主要活性氧为O_(2)·^(-)和^(1)O_(2).X射线光电子能谱仪(XPS)分析结果表明,CuS@NBC表面的Cu^(+)、C=O、-COOH和石墨氮是活化PDS的主要活性位点.离子共存实验表明,Cl^(-)对Og的去除具有促进作用,NO_(3)^(-)对Og的去除几乎没有影响,而HCO_(3)^(-)和HA对Og的去除具有显著的抑制作用.此外,结合实验结果提出CuS@NBC/PDS体系可能的活化机制.

关键词：生物炭氮掺杂 CuS 橙黄g 过二硫酸盐

羟胺-氨三乙酸强化Fe(Ⅲ)/H_(2)O_(2)体系降解橙黄g的研究

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环境工程 2024年第4期42卷 111-118页

作者：王真然彭藴斓刘义青付永胜西南交通大学地球科学与环境工程学院成都611756

为改进传统芬顿法存在的pH应用范围窄、铁泥产量大的缺陷,构建了Fe(Ⅲ)-氨三乙酸(NTA)/羟胺(HAm)/H_(2)O_(2)体系以降解偶氮染料橙黄g(Og)。结果表明:Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)体系可在中性条件下高效降解Og,降解率可达到90%以上,·OH... 详细信息

为改进传统芬顿法存在的pH应用范围窄、铁泥产量大的缺陷,构建了Fe(Ⅲ)-氨三乙酸(NTA)/羟胺(HAm)/H_(2)O_(2)体系以降解偶氮染料橙黄g(Og)。结果表明:Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)体系可在中性条件下高效降解Og,降解率可达到90%以上,·OH是体系内降解Og的主要活性物种。Og在Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)体系中的降解速率随着溶液pH的升高而降低,适当增加Fe(Ⅲ)、NTA、HAm、H_(2)O_(2)浓度有利于Og在该体系中的降解,但过量添加这些试剂会对Og的降解产生抑制作用。NTA的引入可将体系的pH应用范围从酸性拓展至弱碱性,而加入HAm可通过促进体系内Fe(Ⅱ)再生以大幅削减Fe的用量。与传统芬顿法相比,Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)体系有效弥补了其存在的短板,具有较大的应用潜力。

关键词：羟胺氨三乙酸芬顿法高级氧化技术橙黄g

迷迭香酸增效PSF降解橙黄g的机制和生态毒性评估

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中国环境科学 2023年第5期43卷 2286-2295页

作者：熊志超张传波刘雅倩邓佩冯斐邵莉陈建新南昌大学资源与环境学院南昌大学鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室江西南昌330031

本文选取橙黄g为目标污染物,迷迭香酸为增效试剂,聚合硅酸铁为催化剂,研究了迷迭香酸增效聚合硅酸铁UV-Fenton降解橙黄g的机制,讨论了迷迭香酸对橙黄g降解途径的影响,评估了降解中间产物的水生态毒性.结果表明:迷迭香酸同时具备还原和... 详细信息

本文选取橙黄g为目标污染物,迷迭香酸为增效试剂,聚合硅酸铁为催化剂,研究了迷迭香酸增效聚合硅酸铁UV-Fenton降解橙黄g的机制,讨论了迷迭香酸对橙黄g降解途径的影响,评估了降解中间产物的水生态毒性.结果表明:迷迭香酸同时具备还原和络合能力,能够高效促进催化剂释放铁离子和亚铁离子,在0.05mmol/L低浓度下即可增效降解橙黄g,反应1min时后者脱色率高达88.5%,反应15min时接近100%.伴随着降解中间产物的矿化,铁离子会被催化剂吸附回收,体系总铁离子浓度可从峰值7.65mg/L降至3.10mg/L,从而避免了铁离子的流失和二次污染问题.外加迷迭香酸不会改变橙黄g的降解途径,但二者在降解过程中均会产生毒性更强的中间产物,中间产物只有充分矿化至草酸阶段才能达到脱毒效果.

关键词：迷迭香酸聚合硅酸铁(PSF) 紫外光助-芬顿橙黄g 生态毒性

α-FeO/γ-FeO/CuO的制备及其对橙黄g的催化降解性能

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化工环保 2022年

作者：侯清瑶彭雪儿周琛阳高丽丽太原理工大学环境科学与工程学院

通过对常规CuFeO2进行修饰，合成了复合催化剂α-Fe2O3/γ-Fe2O3/Cu2O(CuFe-13)，采用XRD、FTIR、SEM、VSM等技术进行了表征，考察了CuFe-13/过硫酸盐(PMS)体系对橙黄g (Og)的催化降解性能，分析了催化剂加入量、PMS浓度和反应pH对Og降... 详细信息

通过对常规CuFeO2进行修饰，合成了复合催化剂α-Fe2O3/γ-Fe2O3/Cu2O(CuFe-13)，采用XRD、FTIR、SEM、VSM等技术进行了表征，考察了CuFe-13/过硫酸盐(PMS)体系对橙黄g (Og)的催化降解性能，分析了催化剂加入量、PMS浓度和反应pH对Og降解性能的影响。实验结果表明：在CuFe-13加入量为0.20 g/L、PMS浓度为1.0 mmol/L、pH为7.0的条件下，CuFe-13/PMS体系的催化降解性能最佳，反应20 min后Og的去除率为100%，反应120 min后TOC的去除率为73.4%；在CuFe-13/PMS体系中，起主要作用的活性物种为1O2、SO4-·和·OH。

关键词： α-Fe O /γ-Fe O /Cu O 过一硫酸盐(PMS) 橙黄g 高级氧化

α-Fe_(2)O_(3)/γ-Fe_(2)O_(3)/Cu_(2)O的制备及其对橙黄g的催化降解性能

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化工环保 2023年第1期43卷 101-106页

作者：侯清瑶彭雪儿周琛阳高丽丽太原理工大学环境科学与工程学院山西晋中030600

通过对常规CuFeO2进行修饰,合成了复合催化剂α-Fe_(2)O_(3)/γ-Fe_(2)O_(3)/Cu_(2)O(CuFe-13),采用XRD、FTIR、SEM、VSM等技术进行了表征,考察了CuFe-13-过一硫酸盐(PMS)体系对橙黄g(Og)的催化降解性能,分析了催化剂加入量、PMS浓度和反应pH对Og降解性能的影响。实验结果表明:在CuFe-13加入量为0.20 g/L、PMS浓度为1.0 mmol/L、pH为7.0的条件下,CuFe-13-PMS体系的催化降解性能最佳,反应30 min后Og的去除率为100%,反应120 min后TOC的去除率为73.4%;在CuFe-13-PMS体系中,起主要作用的活性物种为1O_(2)、SO_(4)^(-)·和·OH。

关键词： α-Fe_(2)O_(3)/γ-Fe_(2)O_(3)/Cu_(2)O 过一硫酸盐(PMS) 橙黄g 高级氧化

羟胺-氨三乙酸强化Fe(Ⅲ)/HO体系降解橙黄g的研究

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环境工程 2023年

作者：王真然彭藴斓刘义青付永胜西南交通大学地球科学与环境工程学院

为改进传统芬顿法存在的pH应用范围窄、铁泥产量大的缺陷，本研究构建了Fe(Ⅲ)-氨三乙酸(NTA)/羟胺(HAm)/H2O2体系以降解偶氮染料橙黄g(Og)。实验结果表明，Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H2O2体系可在中性条件下高效降解Og，降解率可达90%以上，HO·... 详细信息

为改进传统芬顿法存在的pH应用范围窄、铁泥产量大的缺陷，本研究构建了Fe(Ⅲ)-氨三乙酸(NTA)/羟胺(HAm)/H2O2体系以降解偶氮染料橙黄g(Og)。实验结果表明，Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H2O2体系可在中性条件下高效降解Og，降解率可达90%以上，HO·是体系内降解Og的主要活性物种。Og在Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H2O2体系中的降解速率随溶液pH的升高而降低，适当增加Fe(Ⅲ)、NTA、HAm、H2O2浓度有利于Og在该体系中的降解，但过量添加这些试剂会对Og的降解产生抑制作用。NTA的引入可将体系的pH应用范围从酸性拓展至弱碱性，而加入HAm可通过促进体系内Fe(Ⅱ)的再生以大幅削减Fe的用量。与传统芬顿法相比，Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H2O2体系有效弥补了其存在的短板，具有较大的应用潜力。

关键词：羟胺氨三乙酸芬顿法高级氧化技术橙黄g

α-Fe2O3/γ-Fe2O3/Cu2O复合催化剂活化过氧化氢和过硫酸盐降解橙黄g的研究

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α-Fe2O3/γ-Fe2O3/Cu2O复合催化剂活化过氧化氢和过硫酸盐降解橙...

作者：侯清瑶太原理工大学

学位级别：硕士

偶氮染料是一类顽固的、难生物降解的有机染料,因此偶氮染料废水的处理被认为是环保界最具挑战性的任务之一。近年来,活化双氧水(HO)和过硫酸盐(PMS)产生高活性氧(ROS)的非均相高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes,AOPs)在降解... 详细信息

偶氮染料是一类顽固的、难生物降解的有机染料,因此偶氮染料废水的处理被认为是环保界最具挑战性的任务之一。近年来,活化双氧水(HO)和过硫酸盐(PMS)产生高活性氧(ROS)的非均相高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes,AOPs)在降解这类有机染料污染物中突显出潜在的应用前景。在众多过渡金属催化剂中,铜和铁由于成本低廉、环境友好、活性突出,并且可以通过双金属之间的协同作用加速电子间的传递,加快活性物种的生成,提高对污染物的降解效果,成为了研究热点。Cu Fe O是一类典型的铜铁双金属催化剂,但是其不具有磁性且催化性能也仍有待提高。本研究对常规Cu Fe O的制备工艺进行简单的改性,创新性的合成了一种非均相铜铁双金属复合催化剂(α-FeO/γ-FeO/CuO),并以橙黄g(Og)作为模拟染料废水进行降解,考察了该催化剂对两种典型氧化剂(双氧水和过一硫酸盐)的催化作用;对比分析了在两种氧化体系下对Og的最佳降解条件、降解过程变化、催化机理,并进行了简单的经济成本分析。结果表明,α-FeO/γ-FeO/CuO是一种具有顺磁性的铜铁复合催化剂,对HO和PMS这两种氧化体系都有较高的催化活性,且对Og的降解效果明显高于Cu Fe O。主要研究内容与结果如下:(1)在常规非磁性Cu Fe O的合成工艺中,增加了对中间态的强碱性铜铁氢氧化共沉淀物进行纯水洗涤至滤液为p H=13这一关键步骤,从而制备出具有顺磁性且催化性能明显高于Cu Fe O的铜铁双金属复合氧化物α-FeO/γ-FeO/CuO(命名为Cu Fe-13)。利用磁滞回线测试(VSM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面及孔隙度分析仪(BET)和X射线光电子能谱(XPS)等表征技术对材料的晶体结构、物相组成、形貌特征和元素组成等微观结构进行了分析。结果表明,不同于均匀立方结构的Cu Fe O,Cu Fe-13表面被大量的球形材料包裹;通过XRD和FT-IR表明,Cu Fe-13是由α-FeO、γ-FeO、CuO复合组成;通过VSM表征Cu Fe-13具有顺磁性,其磁化强度(Ms)约为8 emu/g,磁性的来源为γ-FeO;通过XPS进行价态分析发现,Cu Fe-13中Fe(Ⅱ)和O比例高于Cu Fe O,更有利于与PMS或HO反应产生ROS。(2)采用Cu Fe-13/HO体系降解处理Og染料废水,并通过单因素实验确定了其最佳降解条件,在Cu Fe-13为0.4 g/L、HO为1 m M和初始p H为4下,60 min内Og的脱色效率可达到97.5%,然而在相同的降解条件下,Cu Fe O对Og的脱色效率仅为33.9%;通过研究均相体系中金属离子对反应体系的贡献,发现浸出离子对Og的脱色率很低(仅为14%),说明该反应是以非均相催化作用为主;通过淬灭实验表明,Cu Fe-13活化HO产生的·OH攻击Og分子是使其脱色降解的主要途径;通过紫外全波长扫描、TOC去除率和HO利用率的分析可推测,Cu Fe-13在氧化过程中萘基、苯基和发色基团在很大程度上被破坏,橙黄g及其中间产物在降解过程中得到有效矿化,120 min后矿化率达69.14%。(3)采用Cu Fe-13/PMS体系降解处理Og染料废水,并通过单因素实验确定了其最佳降解条件,在Cu Fe-13为0.2 g/L、PMS为1 m M和初始p H为7下,20 min内Og的脱色效率可达到100%,然而在相同的降解条件下,Cu Fe O对Og的脱色效率仅为29%;通过淬灭实验和EPR表明,自由基(·OH和SO·)与非自由基(O)在催化降解中都起到了作用,同时结合XPS分析证实了催化机制中铜铁之间协同机制的存在;并且根据紫外全波长扫描、TOC去除率和PMS利用率的分析可推测,在氧化过程中萘基和发色基团在一定程度上均被破坏,橙黄g及其中间产物在降解过程中得到有效矿化,120min后TOC去除率可达73.4%。

关键词：非均相催化剂高级氧化技术 CuFe-13/H2O2 CuFe-13/PMS 橙黄g

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橙黄g-高碘酸钾动力学光度法测定痕量铑

冶金分析 2003年第6期23卷 13-14+7页

作者：郭洁杨志洁杨明惠杨志毅曹秋娥云南大学化学系云南大理671000 大理学院生命科学与化学系云南昆明650091

在乙酸钠介质中 ,微量Rh 能显著催化高碘酸钾氧化橙黄g(Og)的褪色反应。研究了该指示反应的最佳反应条件和动力学参数 ,建立了一个测定痕量铑的新的催化动力学分析方法。于 2 5mL溶液中 ,方法的线性范围为 0 0 0 2 0～ 0 90 μg ,检... 详细信息

在乙酸钠介质中 ,微量Rh 能显著催化高碘酸钾氧化橙黄g(Og)的褪色反应。研究了该指示反应的最佳反应条件和动力学参数 ,建立了一个测定痕量铑的新的催化动力学分析方法。于 2 5mL溶液中 ,方法的线性范围为 0 0 0 2 0～ 0 90 μg ,检出限为 1 6× 10 - 1 0 g/mL。本法满意地用于实际样品中铑的测定。

关键词： RhⅢ 橙黄g 高碘酸钾催化光度法