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CTAC/NaSal表面活性剂棒状胶束自组装行为及模型的介观布朗动力学模拟研究

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CTAC/NaSal表面活性剂棒状胶束自组装行为及模型的介观布朗动力学...

作者：李俊太原理工大学

学位级别：硕士

溶液环境下表面活性剂分子会自组装形成多种形态的胶束结构,棒状胶束就是其中的一种。静态溶液中,游离的表面活性剂分子与棒状胶束中的表面活性剂分子不断交换,总体处于动态平衡状态。但当溶液条件(浓度、温度、剪切速率)发生变化时,表... 详细信息

溶液环境下表面活性剂分子会自组装形成多种形态的胶束结构,棒状胶束就是其中的一种。静态溶液中,游离的表面活性剂分子与棒状胶束中的表面活性剂分子不断交换,总体处于动态平衡状态。但当溶液条件(浓度、温度、剪切速率)发生变化时,表面活性剂分子的自组装状态会发生相应改变来适应溶液条件的变化,棒状胶束会生长或变短,继而影响胶束间的立体空间结构,最终引起溶液宏观性质的变化。表面活性剂棒状胶束溶液因其独特的自组装行为及由此引发的流变学特性,广泛应用于国民经济的各个领域。但目前欠缺描述棒状胶束自组装行为与溶液条件间耦合关系的自组装模型,导致工业生产中无法准确预测棒状胶束的自组装状态,限制了其实际应用。棒状胶束自组装模型研究难点有二:胶束自组装行为随溶液条件动态变化,且变化复杂;微观胶束自组装行为与宏观溶液条件之间具有跨尺度性,不易耦合。基于此,本文选取棒状胶束长度这一参数对微观胶束自组装行为与宏观溶液条件进行关联,并用棒状胶束长度来表征与其高度正相关的胶束自组装行为,通过介观布朗动力学模拟开展棒状胶束自组装行为的研究,获得已建立的棒状胶束长度与溶液条件间的耦合关系微分式中各待定参数在不同溶液条件与时间之间的定量关系,对微分式进行积分,建立棒状胶束的自组装模型,进一步探索和揭示了棒状胶束自组装行为机制,为其工业应用提供理论支撑。首先,介绍介观布朗动力学模拟的基本理论、棒状胶束间相互作用的介观布朗动力学计算模型、控制方程及算法流程,为后续开展数值模拟计算奠定基础。其次,设计合理的计算过程,系统研究不同溶液条件下棒状胶束的自组装行为,获得微分式中各待定参数在不同溶液条件下与时间的定量关系。结果表明,溶液的浓度、温度以及对溶液施加的剪切强度对棒状胶束的自组装能力都具有促进和抑制的两面性影响,即适当的浓度、温度及剪切强度有利于棒状胶束之间的自组装,相反,过高和过低的浓度、温度及剪切强度都不利于棒状胶束之间的自组装。最后,将介观布朗动力学数值计算所得各参数与时间的定量关系式代入已建立的棒状胶束长度与溶液条件间的耦合关系微分式,对其进行积分、合理归纳、简化,建立棒状胶束的自组装模型,预测不同溶液条件下棒状胶束的长度。验证表明,所建自组装模型能定性上预测棒状胶束的自组装程度。

关键词： CTAC/NaSal表面活性剂棒状胶束介观布朗动力学模拟分子自组装自组装模型

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双子表面活性剂DSDBS水溶液的表面特性

石油学报（石油加工） 2010年第2期26卷 309-313页

作者：王雨郑晓宇张彦珂蒋庆哲吴运强新疆油田分公司勘探开发研究院新疆克拉玛依834000 中国石油大学化学科学与工程学院北京102249

采用表面张力法和电导率实验,结合冷冻刻蚀电镜观察等手段,研究了双子表面活性剂双十二烷基苯磺酸钠DSDBS-x(x为双子表面活性剂桥联基团的碳原子数,x为2和6)水溶液的表面特性。30℃下DSDBS-2和DSDBS-6的临界胶束浓度(CMC)分别为1.3×10-... 详细信息

采用表面张力法和电导率实验,结合冷冻刻蚀电镜观察等手段,研究了双子表面活性剂双十二烷基苯磺酸钠DSDBS-x(x为双子表面活性剂桥联基团的碳原子数,x为2和6)水溶液的表面特性。30℃下DSDBS-2和DSDBS-6的临界胶束浓度(CMC)分别为1.3×10-5和2.5×10-5mol/L,与对应单体十二烷基苯磺酸钠(SDBS)相比,胶束结构致密。当DSDBS浓度大于4倍CMC后,其水溶液电导率值偏离线性关系,为其胶束由球状胶束向棒状胶束转变所致。DSDBS-6的桥联基团碳链较长,且可以向界面弯曲,NaCl对其饱和吸附量(ΓCMC)的影响比对DSDBS-2的要大。

关键词：双子表面活性剂双十二烷基苯磺酸钠临界胶束浓度(CMC) 球状胶束棒状胶束饱和吸附量(ΓCMC)

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DMSO对CTAB胶束形成影响的实验研究

化学世界 2003年第3期44卷 122-124,146页

作者：姜占锋张天翔周蕊尉志武清华大学化学系北京100084

通过表面张力法和负染色电镜法分别从两个方面研究了二甲基亚砜 ( DMSO)对十六烷基三甲基溴化铵 ( CTAB)胶束形成的影响。研究结果表明 ,DMSO的加入使得 CTAB水溶液表面张力曲线出现双 CMC;从负染色电镜实验可以观察到 ,在 DMSO影响下 C... 详细信息

通过表面张力法和负染色电镜法分别从两个方面研究了二甲基亚砜 ( DMSO)对十六烷基三甲基溴化铵 ( CTAB)胶束形成的影响。研究结果表明 ,DMSO的加入使得 CTAB水溶液表面张力曲线出现双 CMC;从负染色电镜实验可以观察到 ,在 DMSO影响下 CTAB体系的第二

关键词： CTAB DMSO 双CMC 棒状胶束

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阴离子表面活性剂与阳离子表面活性剂的相互作用(Ⅱ)——稀溶液性质

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日用化学工业 2006年第4期36卷 247-250页

作者：杜志平王万绪中国日用化学工业研究院山西太原030001

介绍了阴离子表面活性剂与阳离子表面活性剂相互作用的稀溶液性质。在水溶液中,阴/阳离子表面活性剂混合体系因分子间极性基正/负离子的强静电吸引作用,易形成棒状胶束,浓度超过cmc后,可能发生聚集,出现浑浊、分相等情况,使用短链表面... 详细信息

介绍了阴离子表面活性剂与阳离子表面活性剂相互作用的稀溶液性质。在水溶液中,阴/阳离子表面活性剂混合体系因分子间极性基正/负离子的强静电吸引作用,易形成棒状胶束,浓度超过cmc后,可能发生聚集,出现浑浊、分相等情况,使用短链表面活性剂、引入聚氧乙烯链及非等摩尔复配在一定程度上可避免这种现象。均相阴/阳离子表面活性剂混合溶液,对非极性有机物的增溶存在增效作用,但对极性有机物的增溶能力则有可能下降;在一定浓度及混合比范围内还可能出现类似非离子表面活性剂的浊点效应。

关键词：阴/阳离子表面活性剂混合体系静电作用棒状胶束增溶能力浊点效应

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主链酸可降解的刷状聚合物胶束在药物传递系统中的应用

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主链酸可降解的刷状聚合物胶束在药物传递系统中的应用

作者：伍彦仟华东师范大学

学位级别：硕士

基于肿瘤组织的高渗透和滞留效应(EPR效应),刺激响应性聚合物纳米颗粒不仅能够延长体内循环时间,还可以将药物高效运输到指定部位,有效提高药物疗效,减少正常组织器官损伤。因此,刺激响应性聚合物纳米颗粒引起了广泛的关注,并显示出良... 详细信息

基于肿瘤组织的高渗透和滞留效应(EPR效应),刺激响应性聚合物纳米颗粒不仅能够延长体内循环时间,还可以将药物高效运输到指定部位,有效提高药物疗效,减少正常组织器官损伤。因此,刺激响应性聚合物纳米颗粒引起了广泛的关注,并显示出良好的应用前景。在现有刺激响应系统的领域中,最为普遍的即就是pH响应性材料。肿瘤微环境的pH值通常比正常组织中的pH值低0.5-1.0。同时,细胞摄取期间pH值会产生较大变化,其范围为血液或细胞外空间的7.2-7.4降低至细胞内区室的4.0-6.5。pH响应性纳米药物传递系统即是利用这一特征来实现的。本论文以葡聚糖为原料,通过氧化降解、醛基还原反应制备了聚缩醛主链(poly-1-hydroxymethylethylene hydroxymethyl-formal,PHF);以PHF的羟基引发ε-己内酯(ε-CL)开环聚合得到PCL接枝的PHF-g-PCL;然后用甲氧基聚乙二醇(MPEG)或苯硼酸偶联聚乙二醇(PEG-PBA)修饰PHF-g-PCL,制备了两种主链酸可降解的刷状聚合物PHF-g-(PCL-PEG)和PHF-g-(PCL-PEG-PBA)。该刷状聚合物可在特定的条件下聚合物自组装形成球形或者棒状的胶束。PHF-g-(PCL-PEG)的实验结果表明,棒状形貌胶束相较于球形具有增强细胞摄取的能力。体外实验也证实了聚缩醛主链的pH响应性:载药胶束在pH 5.0条件下的药物释放速率和累积药物释放量都远大于在pH 7.4条件下的结果。同时在药物释放动力学分析中,双指数函数模型具有最佳拟合优度。PHF-g-(PCL-PEGPBA)的实验结果表明,引入苯硼酸靶向基团后,通过苯硼酸介导的内吞作用可增强细胞摄取能力,同时并不会影响PHF主链的pH响应性。细胞毒性研究表明:聚合物空胶束几乎无毒性,而高浓度的载药胶束则表现出与阿霉素相当的抑制肿瘤细胞生长活性的能力。上述结果表明,以聚缩醛为主链的刷状聚合物胶束在抗肿瘤药物传递系统中具有潜在的应用前景。

关键词：刷状聚合物聚缩醛棒状胶束 pH响应性苯硼酸介导细胞内吞

氯丁乳液氢化及微乳液体系软模板下PS合成研究

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氯丁乳液氢化及微乳液体系软模板下PS合成研究

作者：卫增岩北京化工大学

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采用HO／NH·HO氧化还原体系，硼酸作催化剂，常压下进行氯丁胶乳的加氢反应。研究了HO／NH·HO配比、硼酸以及NH·HO的用量、反应温度、反应时间与氯丁胶乳加氢度和凝胶含量的关系。结果发现当HO／NH·HO的物质的量之比为0.8时，加氢... 详细信息

采用HO／NH·HO氧化还原体系，硼酸作催化剂，常压下进行氯丁胶乳的加氢反应。研究了HO／NH·HO配比、硼酸以及NH·HO的用量、反应温度、反应时间与氯丁胶乳加氢度和凝胶含量的关系。结果发现当HO／NH·HO的物质的量之比为0.8时，加氢度最高。加氢度随着硼酸用量、NH·HO用量的增加而增加;随反应温度的升高而增加;随着反应时间的延长而减小。凝胶含量随着NH·HO用量的增加先迅速增加，后趋于一个稳定值;随着反应时间的延长而增多。使用IR和HNMR对加氢反应前后样品的结构作了表征。在含有棒状胶束的SDS-Al(NO)-HO体系中进行微乳液聚合，制备得到了聚苯乙烯(PSt)粒子。使用凝胶渗透色谱(GPC)表征了聚合产物的分子量以及分子量分布。红外光谱(FTIR)表征了产物结构与组成。分别采取几种不同的分离、制样方法，对PSt形貌进行透射电镜(TEM)表征。结果发现，直接稀释发生过聚合反应的SDS-Al(NO)-HO稀相微乳液(第1区)体系，得到的纳米粒子呈球形;采用透析法对来自SDS-Al(NO)-HO浓相微乳液区(第3区)的反应产物进行分离，发现产物也呈球形。分别对第1区和第3区原始体系进行破乳再分散处理，产物都失去了原有的粒子形貌，TEM图中只有无定形的粘连。在SDS-KCl-HO非均相体系中进行聚合反应，制备出具有片状形貌特征的聚苯乙烯。反应物引入体系之前，先将KCl于室温下加入到SDS-HO体系中，用以改变表面活性剂自组装聚集体的形貌。使用TEM、SEM和AFM表征产物形貌，结果表明片状聚苯乙烯产物厚度只有大约2nm，它们的平面尺寸很不规整。片状聚苯乙烯与通过传统乳液聚合得到的球形聚苯乙烯在热行为上有很大差异。前者于154℃附近出现放热峰，这表明片状产物具有特殊的内在微结构。

关键词：氯丁橡胶加氢反应二亚胺棒状胶束微乳液聚合片状聚苯乙烯

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SET-LRP法制备支化聚合物的研究

SET-LRP法制备支化聚合物的研究

作者：郑逸良常州大学

学位级别：硕士

本论文以丙烯酸2-（2-溴异丁酰氧基）乙酯（BIEA）为自引发单体，分别在60°C条件下经原子转移自由基聚合反应(ATRP)以及25°C条件下经单电子转移自由基聚合反应（SET-LRP）引发丙烯酸甲酯合成支化PMA。并进一步制备具有pH响应效果的嵌... 详细信息

本论文以丙烯酸2-（2-溴异丁酰氧基）乙酯（BIEA）为自引发单体，分别在60°C条件下经原子转移自由基聚合反应(ATRP)以及25°C条件下经单电子转移自由基聚合反应（SET-LRP）引发丙烯酸甲酯合成支化PMA。并进一步制备具有pH响应效果的嵌段共聚物PMA-b-PAA。利用气相色谱（GC）、核磁（1H-NMR）、三检测凝胶渗透色谱（TD-GPC）、红外（FT-IR）、动态激光散射（DLS）及扫描电镜（SEM）等方法对聚合反应过程、聚合物结构及胶束形态等进行了分析与表征。在相同配比下，选用SET-LRP方法2小时内单体丙烯酸甲酯的转化率就能达90%以上，而采用ATRP方法在更高温度下反应2小时后单体转化率仍只有60%左右。并且采用SET-LRP方法制备的支化PMA含有更多的高分子量组分，支化程度也更高。说明采用SET-LRP法能够更加简便、快速、高效地制备高支化度的PMA。接着仍采用SET-LRP方法以未经沉降分级方法处理呈宽分子量分布有多组分的支化PMA、具有窄分子量分布组分较单一的线性PMA和沉降分级处理后组分也相对单一的支化PMA三者在相近分子量条件下分别继续引发丙烯酸叔丁酯（tBA）进行聚合，得到具有不同结构及不同PAA链段长度的嵌段共聚物PMA-b-PtBA。然后在三氟乙酸作用下选择性水解得到了具有pH响应效果的两亲性共聚物PMA-b-PAA。经对比发现只有经沉降分级处理后制备的具有窄分子量分布组分相对单一***=88990的无规支化两亲性共聚物在pH=1.58浓度为0.05mg/mL的水溶液中才能自组装形成表面平滑且大小基本均一的棒状胶束，拓展并深化了由无规分子成功自组装成规整结构聚集体方向的研究。

关键词：单电子转移自由基聚合支化聚丙烯酸甲酯两亲性共聚物棒状胶束

不同形貌双靶向聚醚—聚酯磁性胶束对肿瘤治疗的研究

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不同形貌双靶向聚醚—聚酯磁性胶束对肿瘤治疗的研究

作者：高雨倩西南交通大学

学位级别：硕士

目前,精准有效地将化疗药物通过药物输送系统递送到肿瘤部位仍然是临床应用上的挑战,也引起了越来越多学者的关注。具有主动靶向和磁靶向的杆状细菌形貌的共聚物胶束纳米载体能够有效的实现在血液中的长循环,通过增强肿瘤部位药物的富集... 详细信息

目前,精准有效地将化疗药物通过药物输送系统递送到肿瘤部位仍然是临床应用上的挑战,也引起了越来越多学者的关注。具有主动靶向和磁靶向的杆状细菌形貌的共聚物胶束纳米载体能够有效的实现在血液中的长循环,通过增强肿瘤部位药物的富集量,进一步降低对其它正常组织的毒副作用。因此,考虑将主动靶向、磁靶向和特殊的杆状细菌形貌相结合,构建一个双靶向的棒状纳米载体,使其能在药物传递领域具有更好的应用。在本论文中,我们首先合成了具有主动靶向的苯硼酸修饰的聚乙二醇-聚己内酯(PBA-PEG-PCL)以及无靶向的单甲氧基聚乙二醇-聚己内酯(mPEG-PCL)共聚物材料。通过在胶束制备过程中加入不同浓度的氯化钠溶液,制备出球形胶束 mPEG-PCL(S)、PBA-PEG-PCL(S)和棒状胶束 mPEG-PCL(R)、PBA-PEG-PCL(R),并用动态激光散射纳米粒度仪(DLS)、激光共聚焦显微镜(CLSM)、透射电子显微镜(TEM)对所制备的胶束粒径和形貌进行表征。所得到的胶束都具有明显的球形或棒状形貌,球形胶束粒径大小约为110 nm,棒状胶束宽度约为20 nm,长度约为600 nm。考察所制备的胶束在0.9%氯化钠溶液中120h内的稳定性,可以看出胶束的平均粒径大小和粒径的分布没有发生显著变化,说明所制备的胶束能够在长时间内保持良好的稳定性。随后考察了所制备胶束的生物相容性,所制备的球形和棒状载药胶束均表现出良好的生物相容性,说明可以临床用作药物传输系统。体外肿瘤生长抑制结果显示S@DOX,R@DOX,S@DOX和R@DOX载药胶束都能够抑制A549/HepG2细胞的增殖,其中R@DOX的效果最好。在考察不同形貌的胶束对A549/HepG2细胞内在化的影响时,可以发现棒状胶束更容易被肿瘤细胞摄取,将共聚物材料修饰上PBA小分子配体后,一定程度上加强了高表达细胞的细胞膜上的受体和配体的结合,这种胶束靶向和形貌两者共同作用促进细胞对载药胶束的摄取。最后我们通过在BALB/C小鼠右后背处建立小鼠肝癌H22肿瘤模型,对不同形貌的载药胶束考察了体内的抗肿瘤效果。药代动力学结果说明,棒状载药胶束相比于球形载药胶束在血液中的循环时间有所延长;既有主动靶向又有磁靶向的棒状胶束组R@DOX/FeO,其DOX在肿瘤部位的富集量明显增加,而在其它正常组织富集量最少;21d治疗结束后,该实验组小鼠的体重下降最不明显,肿瘤体积和肿瘤重量最小,说明肿瘤增殖最为缓慢;组织学分析结果同样发现,该组能明显引起肿瘤细胞的凋亡,进一步从组织学上证明了该组的抑瘤效果最突出。

关键词：药物载体棒状胶束磁靶向主动靶向癌症治疗

Brij 30对不同支链链长离子液体表面活性剂C16-Cn(n=2-16)水体系聚集行为的影响

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Brij 30对不同支链链长离子液体表面活性剂C16-Cn(n=2-16)水体系...