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核自旋单重态的制备与磁共振技术的结合应用

核自旋单重态的制备与磁共振技术的结合应用

作者：胡凯瑞华东师范大学

学位级别：硕士

长寿命核自旋单重态作为一种特殊的量子态,在磁场中不随梯度场演化且具有远长于T1弛豫时间的衰减寿命,具有广阔的应用前景。本文讨论了多个自旋体系中核自旋单重态的制备,并将核自旋单重态应用于二维核磁共振谱、磁共振成像成像以及扩... 详细信息

长寿命核自旋单重态作为一种特殊的量子态,在磁场中不随梯度场演化且具有远长于T1弛豫时间的衰减寿命,具有广阔的应用前景。本文讨论了多个自旋体系中核自旋单重态的制备,并将核自旋单重态应用于二维核磁共振谱、磁共振成像成像以及扩散的测量。主要工作包括:（1）以NAA分子为例,讨论了两种耦合形式下核自旋单重态的制备,分析了单重态制备时非单重态的自旋耦合对制备单重态效率的影响。并将单重态的制备与检测序列应用于二维核磁谱,实现了复杂环境下特定基团的靶向观测,该方法能为解析复杂大分子的核磁谱图提供有效手段。（2）针对乳酸分子中特殊的四自旋体系,分别设计了硬脉冲和优化脉冲两种制备核自旋单重态序的脉冲序列,并将该方法与成像技术结合,实现了乳酸分子的选择性滤波成像。（3）利用单重态具有长寿命的这一特性,将其应用于扩散系数测量,并分析了该方法的优势以及误差来源。以单重态分子作为探针,实现了场不均匀情况下多孔材料中溶液扩散系数的测定。综上所述,本文探讨了单重态制备时自旋体系的耦合对制备效率的影响。实现了基于单重态的核磁共振二维谱和特定分子的磁共振成像。并运用单重态测量分子在不同环境下的扩散系数,单重态所具有的长寿命的特点又使其在扩散测量方面具有独特的优势。

关键词：核磁共振核自旋单重态二维谱磁共振成像自旋扩散

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三种脉冲序列制备核自旋单重态效率的比较

波谱学杂志 2021年第2期38卷 227-238页

作者：李毅辛家祥王嘉琛魏达秀姚叶锋上海市磁共振重点实验室物理与电子科学学院华东师范大学上海200062

核自旋单重态的制备和检测在化合物分子的相关分析中具有重要的应用价值和广阔的应用前景.本文以三肽分子AGG(Ala-Gly-Gly)中两个质子构成的一组孤立的自旋耦合体系为研究对象,利用三组基于不同原理的脉冲序列,分别对该体系制备了核自... 详细信息

核自旋单重态的制备和检测在化合物分子的相关分析中具有重要的应用价值和广阔的应用前景.本文以三肽分子AGG(Ala-Gly-Gly)中两个质子构成的一组孤立的自旋耦合体系为研究对象,利用三组基于不同原理的脉冲序列,分别对该体系制备了核自旋单重态;并分别测定和比较了三种方法制备核自旋单重态的效率及其寿命.研究结果表明,对于同一分子的同一自旋耦合体系中的质子,使用不同的脉冲序列制备得到的核自旋单重态的寿命并不会有明显差异,但基于不同脉冲制备核自旋单重态的效率差异相对较大.

关键词：核磁共振核自旋单重态制备效率 AGG 脉冲序列

三自旋体系核自旋单重态的制备与单重态二维谱的实现

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波谱学杂志 2022年第1期39卷 96-107页

作者：胡凯瑞杨雪黄志明辛家祥魏达秀姚叶锋上海市磁共振重点实验室华东师范大学物理与电子科学学院上海200062

核自旋单重态是一种特殊的自旋状态,其寿命远长于相应自旋的横向和纵向弛豫时间,能够被用于研究分子的慢扩散、慢运动、特征信号选择等过程.目前单重态的研究主要集中于孤立的两自旋体系.而本文以N-乙酰基天冬氨酸(NAA)分子中由亚甲基... 详细信息

核自旋单重态是一种特殊的自旋状态,其寿命远长于相应自旋的横向和纵向弛豫时间,能够被用于研究分子的慢扩散、慢运动、特征信号选择等过程.目前单重态的研究主要集中于孤立的两自旋体系.而本文以N-乙酰基天冬氨酸(NAA)分子中由亚甲基和次甲基的三个氢原子核构成的三自旋体系为研究对象,将亚甲基中的两个氢核制备成单重态.利用优化控制和数值计算方法,分别设计了包含和不包含次甲基氢核耦合的单重态制备脉冲,结果发现,不考虑次甲基氢耦合设计的优化脉冲,其在实际三自旋体系中的单重态制备效率会显著下降.另外,我们以单重态为起点,实现了针对次甲基和亚甲基的信号选择COSY谱和NOESY谱,结果表明基于单重态的二维谱能够有效避免谱峰重叠现象,提高谱图分辨率,并有助于提高分子结构解析的准确性.

关键词：核磁共振二维谱核自旋单重态优化控制脉冲

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多自旋体系中核自旋单重态的制备效率研究及应用

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多自旋体系中核自旋单重态的制备效率研究及应用

作者：王子文华东师范大学

学位级别：硕士

作为研究分子结构和动力学特性的有效检测手段,核磁共振(NMR)技术已经被广泛应用于医学、化学、物理、生物和材料等各个学科。当前,NMR技术的发展主要为进一步提高检测灵敏度、分辨率、以及适用范围。核自旋单态凭借其长寿命特征,已在... 详细信息

作为研究分子结构和动力学特性的有效检测手段,核磁共振(NMR)技术已经被广泛应用于医学、化学、物理、生物和材料等各个学科。当前,NMR技术的发展主要为进一步提高检测灵敏度、分辨率、以及适用范围。核自旋单态凭借其长寿命特征,已在研究分子慢运动、慢扩散及特定分子靶向检测方面表现出独特的优势,成为近年的研究热点之一。核自旋单重态的高效制备是其能够有效应用的必要前提。目前文献中报道的单态制备脉冲大多仅适用于孤立二自旋体系,在多自旋体系中制备单态时,通常采取的办法是忽略非单态自旋的影响,其结果往往是单重态的制备效率在一定程度上下降。本论文对单态的制备效率随非单态自旋的耦合而变化的过程进行了模拟,发现在不同的耦合构型下,单重态的制备效率下降的趋势不同;在特定的构型下,单态的制备效率保持一定的稳定性。论文选取N-乙酰基天门冬氨酸(NAA)分子中的一个三自旋体系和葡萄糖分子中的一个六自旋体系,对理论模拟结果进行了实验验证。具体内容如下:1.研究了不同耦合构型下单重态的制备效率受非单重态自旋耦合的影响,以三自旋体系为例进行了理论模拟,模拟结果表明当单重态自旋由弱耦合逐渐变为强耦合时,单重态的制备效率会在单重态自旋与非单重态自旋的耦合呈现对称性时保持一定的稳定性,此特性能够为复杂体系中选择合适的自旋制备单重态提供参考。以上结论在N-乙酰-L-天门冬氨酸(NAA)分子中三个质子组成的自旋体系中得到了实验验证,实验结果表明:当三自旋中单重态自旋处于强耦合时,单重态的制备效率明显高于弱耦合时的效率。2.在葡萄糖分子的六自旋体系中选择合适的自旋对制备了核自旋单重态。利用DREAMTIME脉冲分辨了水溶液中两种不同葡萄糖分子的谱峰,对其磁共振信号进行了合理归属,根据不同耦合构型下单重态制备效率受其它自旋耦合的影响,确定了用于制备单重态的核自旋对,设计优化控制脉冲制备了葡萄糖分子特定自旋对的核自旋单态,将单态制备应用于水膜溶液和离体脑脊液中葡萄糖分子磁共振信号的选择性检测。

关键词：核磁共振核自旋单重态 N-乙酰-L-天门冬氨酸(NAA) 葡萄糖

不同自旋体系中核自旋单重态的制备与应用研究

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不同自旋体系中核自旋单重态的制备与应用研究

作者：刘慧霞华东师范大学

学位级别：硕士

本文主要围绕液态核磁共振体系中的单重态的制备展开研究,这种单重态具有远大于其纵向弛豫时间的寿命,可在一定程度上打破了 T驰豫对磁共振技术的限制,并成功应用于分子扩散常数测定、慢化学交换等多个领域。我们首先研究了两自旋体系... 详细信息

本文主要围绕液态核磁共振体系中的单重态的制备展开研究,这种单重态具有远大于其纵向弛豫时间的寿命,可在一定程度上打破了 T驰豫对磁共振技术的限制,并成功应用于分子扩散常数测定、慢化学交换等多个领域。我们首先研究了两自旋体系中核自旋单重态的制备方法,接着将研究对象扩展到三自旋体系,并测量得到的单重态的寿命。另外,根据核自旋单重态制备的过程中的特殊性,我们提出了一种测量强耦合体系J耦合值的方法,实验结果表明该方法具有较好的精确度。为了理解核自旋单重态的转化率和存在寿命与外界环境的关系,我们分别研究了浓度、温度、射频中心、体系J耦合值以及磁场的不均匀性对长寿命单重态的影响。实验结果表明单重态制备的效率和寿命受实验温度与射频中心位置以及体系J耦合值的影响较大,而不受样品浓度与磁场不均匀性的影响。最后,我们提出了一种基于核自旋单重态的新的滤波方法,该滤波方法因为不受梯度场的影响,可对非单态信号进行滤波,从而实现对特定信号的高选择性检测。实验结果表明该方法可以克服谱峰堆积的限制,对复杂系统的单个信号检测具有良好的选择性。

关键词：核磁共振核自旋单重态滤波选择性 J耦合

基于核自旋单重态的活体谷胱甘肽分子MRS信号选择

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波谱学杂志 2024年第4期41卷 373-381页

作者：朱向炜杨雪魏达秀姚叶锋上海市磁共振重点实验室华东师范大学物理与电子科学学院上海200062

谷胱甘肽(GSH)是一种由谷氨酸、半胱氨酸和甘氨酸聚合而成的三肽,是人体还原驱动力的主要来源,能维持人体内部氧化还原平衡.谷胱甘肽还与生物体内自由基淬灭、肿瘤治疗密切相关.利用活体磁共振波谱(MRS)监测生物体中谷胱甘肽的含量变化... 详细信息

谷胱甘肽(GSH)是一种由谷氨酸、半胱氨酸和甘氨酸聚合而成的三肽,是人体还原驱动力的主要来源,能维持人体内部氧化还原平衡.谷胱甘肽还与生物体内自由基淬灭、肿瘤治疗密切相关.利用活体磁共振波谱(MRS)监测生物体中谷胱甘肽的含量变化对于理解其生物学作用具有重要意义.由于生物体内环境复杂,活体组织的磁共振信号往往重叠严重,难以实现特定分子的选择性检测及定量.本文介绍了一种利用核自旋单重态选择性检测活体谷胱甘肽分子的方法,通过在谷胱甘肽中选择合适的自旋体系,将其制备为单重态,借助梯度脉冲消除其它分子的信号,进而实现谷胱甘肽信号的选择性检测.该方法在健康人体大脑中得到了实验验证,理论和实验结果表明,与文献中报道的其它方法相比,本文的方法具有检测效率高、选择性强的特点.

关键词：磁共振波谱谷胱甘肽分子靶向信号检测核自旋单重态优化控制脉冲

用于指导仲氢诱导核极化状态保存的己烯分子中五自旋的单重态制备和寿命研究

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波谱学杂志 2023年第1期40卷 30-38页

作者：慈杰杨雪辛家祥魏达秀姚叶锋上海市磁共振重点实验室华东师范大学物理与电子科学学院上海200062

仲氢诱导核极化(PHIP)技术能极大地增强核磁共振(NMR)信号的灵敏度,已被应用于磁共振成像、原位化学反应监测等领域.除了不断提高不同分子极化后的灵敏度外,延长和保存高极化度状态对PHIP技术的应用也至关重要,其中将极化后的状态制备... 详细信息

仲氢诱导核极化(PHIP)技术能极大地增强核磁共振(NMR)信号的灵敏度,已被应用于磁共振成像、原位化学反应监测等领域.除了不断提高不同分子极化后的灵敏度外,延长和保存高极化度状态对PHIP技术的应用也至关重要,其中将极化后的状态制备成核自旋单重态是目前被研究较多的一种方法.本文以能被PHIP技术极化的己烯分子为研究对象,通过设计优化控制脉冲,对分子中的一个五自旋体系进行操控,制备了多种核自旋单重态,结果表明:己烯分子的碳-碳双键上存在三种不同的核自旋单重态,它们的寿命均长于仲氢极化后产生的初始态的寿命,可以作为延缓极化度衰减的一种中间态;通过对比单重态的寿命与相应自旋的纵向弛豫时间发现,将极化后己烯的状态转化为纵向磁化可能也是一种保存极化度的有效方法.

关键词：仲氢诱导核极化核磁共振核自旋单重态优化控制脉冲

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不同耦合构型多自旋体系单重态制备效率研究

波谱学杂志 2024年第1期41卷 67-76页

作者：王子文辛家祥魏达秀姚叶锋上海市磁共振重点实验室物理与电子科学学院华东师范大学上海200062

核自旋单重态是一种特殊的量子态,其存在寿命能远长于纵向弛豫时间(T1),能够被用于研究分子之间的慢扩散和慢运动等动力学过程.单重态的制备是其能成功应用的关键.目前文献中报道了多种制备单重态的方法,这些方法主要适用于孤立的两自... 详细信息

核自旋单重态是一种特殊的量子态,其存在寿命能远长于纵向弛豫时间(T1),能够被用于研究分子之间的慢扩散和慢运动等动力学过程.单重态的制备是其能成功应用的关键.目前文献中报道了多种制备单重态的方法,这些方法主要适用于孤立的两自旋体系,当单重态所涉及的核自旋受到其它自旋的耦合作用时,单重态的制备效率往往会降低.本文以三自旋体系为例,研究了不同耦合构型下单重态的制备效率受非单重态自旋耦合的影响,模拟结果表明当单重态自旋由弱耦合逐渐变为强耦合时,单重态的制备效率会在单重态自旋与非单重态自旋的耦合呈现对称性时保持一定的稳定性,此特性能够为复杂体系中选择合适的自旋制备单重态提供参考.我们利用N-乙酰-L-天门冬氨酸(NAA)分子的三个质子组成的自旋体系实验验证了以上结论,通过调节NAA分子的酸碱度,所选的三自旋体系能从弱耦合向强耦合转变,实验结果表明:当三自旋中单重态自旋处于强耦合时,单重态的制备效率明显高于弱耦合时的效率.

关键词：核磁共振核自旋单重态制备效率 N-乙酰-L-天门冬氨酸脉冲序列优化控制

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己烯分子的仲氢超极化及单重态制备研究

己烯分子的仲氢超极化及单重态制备研究

作者：慈杰华东师范大学

学位级别：硕士

核磁共振（nuclear magnetic resonance,NMR）技术是一种原位、实时、高分辨的无损式表征手段,被广泛应用于化学分析以及医学成像等领域。但低灵敏度以及样品弛豫时间短等问题限制了NMR技术的进一步发展。本文分别通过仲氢诱导核极化和... 详细信息

核磁共振（nuclear magnetic resonance,NMR）技术是一种原位、实时、高分辨的无损式表征手段,被广泛应用于化学分析以及医学成像等领域。但低灵敏度以及样品弛豫时间短等问题限制了NMR技术的进一步发展。本文分别通过仲氢诱导核极化和单重态的制备实现了对己烯分子的灵敏度和分辨率的增强,主要工作包括如下几点:1.通过设计合适的脉冲序列,实现仲氢极化后高极化度在分子内不同原子核之间的可控的转移。当极化度转移到碳原子核上能大幅度提升13C核的信号强度。本文以1-己烯分子为研究对象,实现了仲氢极化度从氢原子核上向不同13C核的转移,碳原子核的信号强度被增强了超过一万倍。2.利用优化控制脉冲制备了己烯分子中不同氢原子核的核自旋单重态,实验上测量了三种单重态的寿命,结果表明碳碳双键上处于顺式的两个氢原子核的单重态寿命最长,另外两个单重态的寿命则相对短一些。该结果对于仲氢极化后信号的保存及分辨率的提高具有一定的应用价值。

关键词：原位核磁共振仲氢诱导极化极化转移核自旋单重态优化控制