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Co/Ni-硫杂杯[4]芳烃核簇化合物的设计、合成及性质研究

Co/Ni-硫杂杯[4]芳烃核簇化合物的设计、合成及性质研究

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作者：慕仁龙长春工业大学

学位级别：硕士

杯芳烃是一类有可调空腔结构的大环化合物,由多个苯酚单元通过亚甲基桥连而构成。杯芳烃因其结构易于修饰且同时具有多个配位点(酚羟基氧、桥连基团),因此常用来构筑结构新颖的配位笼及核簇化合物。本文以对叔丁基硫杂杯[4]芳烃(HTC4A)... 详细信息

杯芳烃是一类有可调空腔结构的大环化合物,由多个苯酚单元通过亚甲基桥连而构成。杯芳烃因其结构易于修饰且同时具有多个配位点(酚羟基氧、桥连基团),因此常用来构筑结构新颖的配位笼及核簇化合物。本文以对叔丁基硫杂杯[4]芳烃(HTC4A)为主配体,通过改变反应条件与过渡金属Co/Ni及三种短桥连多官能团辅助配体(吡唑-3,5-二羧酸,pdca;羟基丁二酸,L;氨基丁二酸,L),构筑了4个Co/Ni-杯[4]芳烃核簇化合物。文中对这4个化合物进行了X射线单晶衍射、元素分析、热重分析、红外光谱、磁性测试、气体吸附等表征和测试。主要研究内容如下:1、以对叔丁基硫杂杯[4]芳烃为主体,以氮杂环类配体(吡唑-3,5-二羧酸,pdca)为桥连基团构筑了2个结构新颖的化合物,头盔式的开放配位笼化合物{Co}1,一维链状结构化合物2。通过对化合物1和2的结构比较发现,pdca丰富的配位位点和配位模式在两种化合物的成簇过程中起着重要作用。化合物1具有较大的BET 404.4mg,我们对其进行了N,CO,CH,CH,CH气体吸附实验。实验表明,和CH相比,化合物1对CH和CH具有更高的吸附量,化合物1可以分离CO/CH,CH/CH和CH/CH。[Co(TC4A)Cl(CO)(pdca)](1)[Co(TC4A)Cl](pdca)(CHOH)Cl](2)2、以对叔丁基硫杂杯[4]芳烃为主体,在反应体系中引入羟基丁二酸(L)和氨基丁二酸(L)为桥连基团构筑了2个以{Ni-TC4A}为建筑单元的结构相似的化合物3和4。在化合物3和4中,碳酸根连接两个{Ni-TC4A}SBU构筑了一个{Ni}单元,相邻的{Ni}单元由L/L配体连接形成一维链状结构。磁性测试表明化合物3-4中金属中心都表现出反铁磁相互作用。[Ni(TC4A)(L)(CO)(CHO)Cl](3)[Ni(TC4A)(L)(CO)(CHO)(HO)Cl](4)

关键词：硫杂杯芳烃核簇化合物配位笼气体吸附与分离磁性

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对叔丁基杯[8]芳烃修饰的Ln_Ⅲ6Co6Ⅱ(Ln=Y,Nd,Sm,Eu,Dy)核簇化合物的合成、结构和磁性研究

对叔丁基杯[8]芳烃修饰的Ln_Ⅲ6Co6Ⅱ(Ln=Y,Nd,Sm,Eu,Dy)核簇化合...

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中国化学会第30届学术年会-第十六分会：晶体工程

作者：韩海涛廖伍平中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室

对叔丁基杯芳烃由于其自身由苯酚桥连形成的大环结构及酚羟基的配位能力,是一种很好的制备孤立核簇的多齿配体。目前,己有文献报道了使用对叔丁基杯[4]芳烃为配体来制备多核化合物并得到单分子磁体的工作。但是,以杯[8]芳烃为配体构筑... 详细信息

对叔丁基杯芳烃由于其自身由苯酚桥连形成的大环结构及酚羟基的配位能力,是一种很好的制备孤立核簇的多齿配体。目前,己有文献报道了使用对叔丁基杯[4]芳烃为配体来制备多核化合物并得到单分子磁体的工作。但是,以杯[8]芳烃为配体构筑具有单分子磁体性质的多核化合物的工作还不多见。本文得到了五个同构的3d-4f化合物-{[LnCo]-(C8A)}(Ln=Y,Nd,Sm,Eu,Dy)。在这些化合物中,杯[8]芳烃表现为双锥构象,并与两个稀土离子形成Ln-C8A SBU。而6个钴离子由μ-CO桥联的形成一个{Co}单元,3个Ln-C8A SBUs与一个{Co}单元通过酚羟基氧与钴离子的配位形成一个类似于行星式离心机的{[LnCo]-(C8A)}杂核单元。研究了这些化合物的磁性。

关键词：杯芳烃 3d-4f化合物核簇化合物磁性

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以杯芳烃为配体构建金属核簇化合物

以杯芳烃为配体构建金属核簇化合物

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大环化学和超分子化学的新发展——当前学科交叉的一个重要...

作者：廖伍平中科院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室

＜正＞近年来,杯芳烃在超分子化学及晶体工程方面的研究受到了极大关注,许多杯芳烃化合物的结构被报导出来。我们利用杯芳烃及其衍生物自身含有酚羟基及易在上沿或下沿进行功能化修饰的特

关键词：杯芳烃核簇化合物超分子化学

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金属-杯芳烃核簇化合物及其与多酸组装的例子

金属-杯芳烃核簇化合物及其与多酸组装的例子

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中国化学会第五届全国多酸化学学术研讨会

作者：廖伍平中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室

＜正＞杯芳烃已被证明是一种构造多核簇化合物甚至三维骨架结构的理想多齿配体。我们以杯[4]芳烃衍生物为配体构建了多个金属-杯芳烃高核簇化合物,如纳米球和纳米笼状化合物,并尝试在该体系中引入多酸离子,形成有机-无机杂化超分子。该... 详细信息

＜正＞杯芳烃已被证明是一种构造多核簇化合物甚至三维骨架结构的理想多齿配体。我们以杯[4]芳烃衍生物为配体构建了多个金属-杯芳烃高核簇化合物,如纳米球和纳米笼状化合物,并尝试在该体系中引入多酸离子,形成有机-无机杂化超分子。该部分工作对金属-杯芳烃-多酸离子杂化体系进行了有益的探索,为进一步研究和制备具有特殊功能的杯芳烃-多酸络合物打下了一定基础。

关键词：杯芳烃核簇化合物多酸离子超分子化学

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含氮配体辅助的金属-杯芳烃化合物的合成与表征

含氮配体辅助的金属-杯芳烃化合物的合成与表征

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第十三届固态化学与无机合成学术会议

作者：廖伍平中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室稀土及钍清洁分离工程技术中心

我们和别的课题组的工作已经证明硫杂杯[4]芳烃及其氧化衍生物是一类很好的多齿配体。在合适的条件下,4个金属离子与1个杯芳烃分子配体形成一个羽毛球状的M4-TC4A SBU,这些SBU再通过金属氧簇、羧酸、含氮配体等桥连配体连接形成系列金属... 详细信息

我们和别的课题组的工作已经证明硫杂杯[4]芳烃及其氧化衍生物是一类很好的多齿配体。在合适的条件下,4个金属离子与1个杯芳烃分子配体形成一个羽毛球状的M4-TC4A SBU,这些SBU再通过金属氧簇、羧酸、含氮配体等桥连配体连接形成系列金属-杯芳烃配位化合物,如纳米笼状、四方框、链状、层状结构等。[1-3]其中,含氮配体如含吡啶基、三氮唑、四氮唑等的配体由于具有更多的配位模式,导致了更多的金属-杯芳烃结构。

关键词：杯芳烃核簇化合物配位化合物晶体工程

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基于金属-硫杂杯[4]芳烃SBU的配位笼状化合物

基于金属-硫杂杯[4]芳烃SBU的配位笼状化合物

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中国化学会第29届学术年会

作者：廖伍平中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室稀土及钍清洁分离工程技术中心

作为第三代超分子的主体,杯芳烃在晶体工程、分子识别、溶剂萃取等领域中得到了越来越多的重视。我们主要以硫杂杯[4]芳烃及其氧化衍生物为配体,并以金属氧单元、羧酸、含氮配体等为桥连配体构筑了系列金属-杯芳烃笼状配位化合物,如四... 详细信息

作为第三代超分子的主体,杯芳烃在晶体工程、分子识别、溶剂萃取等领域中得到了越来越多的重视。我们主要以硫杂杯[4]芳烃及其氧化衍生物为配体,并以金属氧单元、羧酸、含氮配体等为桥连配体构筑了系列金属-杯芳烃笼状配位化合物,如四面体和八面体纳米笼、四方框等。与以前报道的金属-杯芳烃笼状化合物不同,在这些化合物中,金属离子与杯芳烃的下沿配位形成类似于羽毛球状的SBU,然后这些SBU通过辅助离子或配位桥连成笼状化合物。所有杯芳烃的上沿都朝向笼外,因而其自身的空腔都不与笼的空腔相连。这些工作为通过晶体工程合成高核簇/多孔配位化合物提供了一条新思路。

关键词：杯芳烃核簇化合物多孔化合物配位笼

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金属-杯芳烃核簇及纳米笼的合成与表征

金属-杯芳烃核簇及纳米笼的合成与表征

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第六届全国物理无机化学会议

作者：廖伍平中科院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室

＜正＞杯芳烃及其衍生物由于自身所带的酚羟基及上、下沿修饰的官能团或桥联杂原子等,是一种用于构筑金属核簇的理想配体。我们以杯[4]芳烃衍生物为配体构建了多个金属-杯芳烃高核簇化合物,如纳米球和纳米笼状化合物。该部分工作开辟了... 详细信息

＜正＞杯芳烃及其衍生物由于自身所带的酚羟基及上、下沿修饰的官能团或桥联杂原子等,是一种用于构筑金属核簇的理想配体。我们以杯[4]芳烃衍生物为配体构建了多个金属-杯芳烃高核簇化合物,如纳米球和纳米笼状化合物。该部分工作开辟了一条利用杯芳烃为配体构筑高核簇化合物的新路线,有望得到一些纳米尺寸的杯芳烃聚合单元,也可能得到一些具有分子磁性或荧光性质的新型多功能化合物。

关键词：杯芳烃核簇化合物多孔化合物超分子化学

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以三氮唑为辅助配体构筑的Co27,Co28和Ni18Na6金属-杯芳烃化合物

以三氮唑为辅助配体构筑的Co27,Co28和Ni18Na6金属-杯芳烃化合物

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第十三届固态化学与无机合成学术会议

作者：王申堂毕研峰廖伍平中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室稀土及钍清洁分离工程技术中心中国科学院大学

作为杯芳烃衍生物之一的硫杂杯[4]芳烃杯芳烃,由于其含有四个桥连硫杂原子,是一种理想的多齿配体。采用该杯芳烃衍生物作为主要配体,我们成功合成了一系列金属-杯芳烃配合物。[1-3]通过在钴/镍-硫杂杯[4]芳烃体系中引入不同的三氮唑配体... 详细信息

作为杯芳烃衍生物之一的硫杂杯[4]芳烃杯芳烃,由于其含有四个桥连硫杂原子,是一种理想的多齿配体。采用该杯芳烃衍生物作为主要配体,我们成功合成了一系列金属-杯芳烃配合物。[1-3]通过在钴/镍-硫杂杯[4]芳烃体系中引入不同的三氮唑配体,则制得了4个含Co27,Co28或Ni18Na6的高核簇化合物。这些化合物均由M4-TC4A SBUs通过三氮唑配体连接而成的。该工作为金属-杯芳烃化合物的合成提供了新例子,采用新的三氮唑衍生物为辅助配体有望获得更多结构新颖的高核簇化合物。

关键词：杯芳烃核簇化合物三氮唑

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金属-杯芳烃多孔化合物的合成与表征

金属-杯芳烃多孔化合物的合成与表征

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中国化学会第28届学术年会

作者：廖伍平中科院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室

＜正＞杯芳烃及其衍生物由于自身所带的酚羟基及上、下沿修饰的官能团或桥联杂原子等,是一种用于构筑金属核簇的理想配体。我们以杯[4]芳烃衍生物为配体构建了多个金属-杯芳烃多核簇多孔化合物,如MOF,管状单晶,四方框及纳米笼等,这些化... 详细信息

＜正＞杯芳烃及其衍生物由于自身所带的酚羟基及上、下沿修饰的官能团或桥联杂原子等,是一种用于构筑金属核簇的理想配体。我们以杯[4]芳烃衍生物为配体构建了多个金属-杯芳烃多核簇多孔化合物,如MOF,管状单晶,四方框及纳米笼等,这些化合物都表现出一定的气体吸附性能。该部分工作开辟了一条利用杯

关键词：杯芳烃核簇化合物多孔化合物超分子化学

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