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焙烧温度对柴油车氧化催化剂Pt-Pd-(x)ZrO_(2)/Ce_(0.3)Zr_(0.7)O_(2)-Al_(2)O_(3)性能的影响

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分子催化 2021年第5期35卷 428-439,I0002页

作者：樊蓉蓉李兆强王雨丁智勇王艳张丞康娜郭欣王荣包头稀土研究院白云鄂博稀土资源研究与综合利用国家重点实验室内蒙古包头014030 瑞科稀土冶金及功能材料国家工程研究中心内蒙古包头014030

制备了氧化铝、铈锆复合氧化物负载铂、钯的双金属催化剂Pt-Pd/Ce_(0.3)Zr_(0.7)O_(2)-Al_(2)O_(3),用于柴油车尾气中CO、HC和NO的催化氧化.通过添加3% ZrO_(2)助剂改性,并考察制备过程中焙烧温度对性能的影响,进一步优化催化剂性能.活... 详细信息

制备了氧化铝、铈锆复合氧化物负载铂、钯的双金属催化剂Pt-Pd/Ce_(0.3)Zr_(0.7)O_(2)-Al_(2)O_(3),用于柴油车尾气中CO、HC和NO的催化氧化.通过添加3% ZrO_(2)助剂改性,并考察制备过程中焙烧温度对性能的影响,进一步优化催化剂性能.活性评价结果表明,添加ZrO_(2)明显提高了催化剂的低温氧化活性.焙烧温度对催化剂的氧化性能有较大影响,焙烧温度为800℃时,催化剂Pt-Pd-(3%) ZrO_(2)/Ce_(0.3)Zr_(0.7)O_(2)-Al_(2)O_(3)对CO和C_(3)H_(6)转化的起燃温度最低,分别为168、189 ℃;焙烧温度为700 ℃时,NO转化为NO;的转化率最高,最大转化率为36%,催化剂表现出较好的热稳定性.通过XRD、N_(2)吸附-脱附、CO化学吸附、XPS、H_(2)-TPR等表征手段研究了催化剂物理化学性质随焙烧温度的变化,分析了其与催化活性之间的关系,得到不同焙烧温度制备的催化剂的物理化学性质不同,而贵金属分散度、表面活性氧含量、还原能力等性质协同影响氧化活性.通过优化焙烧温度提升柴油车氧化催化剂性能,对提高工业应用柴油车尾气后处理系统的净化效率有重要意义.

关键词：柴油车氧化催化剂铂钯氧化锆焙烧温度催化作用

Pt/Pd双涂层柴油车氧化催化剂催化性能的研究

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环境污染与防治 2015年第12期37卷 57-61页

作者：杨金邹华朱荣贾莉伟江南大学环境与土木工程学院江苏无锡214122 无锡威孚环保催化剂有限公司江苏无锡214028

考察Pt、Pd质量比(简称Pt/Pd)及不同涂层结构对柴油车氧化催化剂(DOC)处理模拟柴油车尾气的影响。结果表明:当Pt/Pd=3∶1时,新鲜态单涂层DOC的催化活性最高;当Pt/Pd=3∶1时,单、双涂层CO起燃温度(转化率为50%时对应的温度)分别为145、12... 详细信息

考察Pt、Pd质量比(简称Pt/Pd)及不同涂层结构对柴油车氧化催化剂(DOC)处理模拟柴油车尾气的影响。结果表明:当Pt/Pd=3∶1时,新鲜态单涂层DOC的催化活性最高;当Pt/Pd=3∶1时,单、双涂层CO起燃温度(转化率为50%时对应的温度)分别为145、122℃,双涂层要优于单涂层;800℃、16h老化后,双涂层DOC的碳氢化合物(HC)起燃温度比单涂层低50℃左右,新鲜态和老化态双涂层DOC的BET比表面积更具有优势,双涂层DOC的耐热老化性能得到明显改善。

关键词：柴油车尾气起燃温度 Pt/Pd双涂层柴油车氧化催化剂

La对柴油车尾气中可溶性有机物氧化催化剂CeO2-ZrO2的影响(英文)

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物理化学学报 2015年第12期31卷 2358-2365页

作者：杨怡杨铮铮徐海迪徐宝强张艳华龚茂初陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室成都610064 四川大学建筑与环境学院成都610064 四川大学新能源与低碳技术研究院成都610064

采用共沉淀法分别制备CeO_2-ZrO_2(质量比60:40)和CeO_2-ZrO_2-La_2O_3(质量比60:30:10)催化剂.利用热重-差热分析(TG-DTA)对柴油车尾气中可溶性有机物(SOF)的催化活性进行测试.结果表明La改性的CeO_2-ZrO_2催化剂相较于CeO_2-ZrO_2催化剂表现出更好的活性,SOF的起燃温度为164℃,最大失重点温度为212℃;对CeO_2-ZrO_2来说,SOF在168℃开始转化,221℃转化最快.X射线衍射(XRD)结果表明,La的添加有效降低老化催化剂的晶粒尺寸增大速率.N_2吸附-脱附的结果说明La的添加有利于增大CeO_2-ZrO_2催化剂的比表面积;O_2-程序升温脱附(O_2-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)结果表明La的改性有效增加化学吸附氧含量因此,CeO_2-ZrO_2-La_2O_3催化剂表现出较好的催化活性和抗老化性.

关键词： CeO_2-ZrO_2 La改性CeO_2-ZrO_2 可溶性有机物柴油车氧化催化剂化学吸附氧

Pt/SiO2催化剂的制备及在柴油车尾气NO催化氧化反应中的纳米尺寸效应

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Pt/SiO2催化剂的制备及在柴油车尾气NO催化氧化反应中的纳米尺寸...

作者：陈政旭西华师范大学

学位级别：硕士

提高柴油车尾气净化效率可有效解决柴油车尾气污染物对大气环境造成的污染问题。由柴油车氧化催化剂(DOC)、颗粒物捕集器(DPF)、NH选择性催化还原技术(NH-SCR)组合而成的后处理系统被广泛应用于柴油车尾气污染物控制。在系统前端的DOC中... 详细信息

提高柴油车尾气净化效率可有效解决柴油车尾气污染物对大气环境造成的污染问题。由柴油车氧化催化剂(DOC)、颗粒物捕集器(DPF)、NH选择性催化还原技术(NH-SCR)组合而成的后处理系统被广泛应用于柴油车尾气污染物控制。在系统前端的DOC中,NO向NO的转化可有效促进碳烟和NO的低温减排。因此,合理设计催化剂并探讨催化剂NO催化氧化性能至关重要。Pt催化剂由于其优异的催化活性和使用寿命成为单一贵金属催化剂中NO催化氧化的首选。本文以SiO、AlO、TiO为载体材料制备负载量为1.0 wt.%的Pt催化剂,在NO(1000 ppm)-O(10.0 vol.%)-N气氛下,筛选出对NO催化氧化活性较高的Pt催化剂,并结合催化剂表征技术,探究载体的选择对催化剂活性的影响。另一方面,为了研究Pt催化剂的纳米尺寸与NO催化氧化性能的构效关系,本文通过热效应制备了一系列纳米尺寸不同(2.78-13.94 nm)的Pt/SiO催化剂,结合NO循环催化氧化性能及多种催化剂表征技术,探究Pt/SiO催化剂在NO催化氧化反应中的纳米尺寸效应。主要研究结果如下:(1)采用浸渍法将(EA)Pt(OH)溶液负载在不同载体材料上,成功制备了Pt/SiO催化剂、Pt/AlO催化剂和Pt/TiO催化剂。在NO(1000 ppm)-O(10.0vol.%)-N气氛下进行NO催化氧化反应,结果显示Pt/SiO催化剂的NO催化氧化活性最佳。(2)在Pt/SiO催化剂上,NO催化氧化可同时通过亚硝酸盐和桥接硝酸盐中间体路径发生;在Pt/AlO和Pt/TiO催化剂上,NO催化氧化都仅通过桥接硝酸盐中间体路径发生,并且在Pt/TiO催化剂表面,NO催化氧化易生成难以分解的层间硝酸盐物种。H-TPR结果表明Pt/AlO、Pt/SiO和Pt/TiO催化剂的还原温度逐渐向低温区域移动,Pt/SiO催化剂明显拥有最多的低温H消耗总量。因此,Pt/SiO催化剂显示出更好的NO催化氧化性能。(3)Pt/SiO-500℃催化剂具有较小的Pt纳米尺寸,并以非晶态形式分散在载体上;Pt/SiO-600℃催化剂和Pt/SiO-700℃催化剂具有较大的Pt纳米尺寸,并以纳米晶体的形式负载在载体上。在纳米尺寸较小的Pt催化剂上,NO催化氧化的中间体主要为亚硝酸盐和桥接硝酸盐,其可以更快地在催化剂表面分解-脱附,从而表现出更好的NO催化氧化活性。在尺寸过大的Pt催化剂(～14 nm)上,亚硝酸盐和桥接硝酸盐会向不易分解的层间硝酸盐转化,因此显示出较低的NO催化氧化活性。(4)Pt被认为是NO催化氧化的活性物种。在NO(1000 ppm)-O(10.0 vol.%)-N气氛下,催化剂中的高价Pt物种在循环反应过程中可被痕量NO还原为Pt活性物种;剩余的部分Pt物种可被柴油车尾气中痕量的CO和CH物质进一步还原为Pt。在模拟柴油车尾气气氛条件下多次循环反应后,Pt纳米尺寸较小(～2.78 nm)的Pt/SiO-500℃催化剂表现出最高的NO催化氧化性能:310℃时可达到67%的最大NO转化率。(5)对不同纳米尺寸大小的系列Pt/SiO催化剂进行老化处理,在完全模拟柴油车尾气气氛条件下进行NO催化氧化反应,结果显示具有更大Pt纳米尺寸(～7.64 nm)的Pt/SiO-600℃催化剂具有最佳的抗高温老化性能。

关键词：柴油车氧化催化剂 Pt/SiO2 构效关系纳米尺寸汽车尾气净化

Pt/(Al2O3)x-(TiO2)1-x催化剂用于柴油车尾气中HC CO和NOX的氧化

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Pt/(Al2O3)x-(TiO2)1-x催化剂用于柴油车尾气中HC CO和NOX的氧化

第九届全国环境催化与环境材料学术会议——助力两型社会快速发展的环境催化与环境材料

作者：杨怡杨铮铮黄于芬陈耀强四川大学化学学院

引言:柴油车以其优异的燃油经济性能和动力性受到人们的广泛关注,但是其排放的尾气含有大量的有毒物质,如HC,CO,NO以及PM。柴油车氧化催化剂(DOC)主要用于HC,CO,NO以及吸附在PM上的可溶性有机物(SOF)的氧化1。实验:本文采用共沉淀法制... 详细信息

引言:柴油车以其优异的燃油经济性能和动力性受到人们的广泛关注,但是其排放的尾气含有大量的有毒物质,如HC,CO,NO以及PM。柴油车氧化催化剂(DOC)主要用于HC,CO,NO以及吸附在PM上的可溶性有机物(SOF)的氧化1。实验:本文采用共沉淀法制备一系列(AlO)x-(TiO)1-x复合氧化物(其中x为摩尔百分

关键词： Pt/(Al2O3)x-(TiO2)1-x催化剂柴油车氧化催化剂低温氧化

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柴油车DOC催化剂NO氧化为NO2的研究

柴油车DOC催化剂NO氧化为NO2的研究

高分散还原态Pt基催化剂的制备及其NO氧化的催化性能

第二十二届大气污染防治技术研讨会

作者：梁艳丽丁心湄赵明陈耀强王健礼四川大学化学学院

日益严苛的柴油车法规要求DOC催化剂具有较好的NO催化性能及热稳定性。以Pt基为主的DOC催化剂,进行助剂掺杂改性,对贵金属Pt的化学环境、颗粒尺寸进行调控。结果表明,Pt周围电子性能的调变可以促进金属态的形成,有利于NO氧化转化率提高... 详细信息

日益严苛的柴油车法规要求DOC催化剂具有较好的NO催化性能及热稳定性。以Pt基为主的DOC催化剂,进行助剂掺杂改性,对贵金属Pt的化学环境、颗粒尺寸进行调控。结果表明,Pt周围电子性能的调变可以促进金属态的形成,有利于NO氧化转化率提高;增强Pt与载体相互作用能抑制贵金属的失活,有利于催化剂热稳定性的提高。

关键词：柴油车氧化催化剂 NO氧化热稳定性

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物理化学学报 2022年第4期38卷 65-75页

作者：丁心湄梁艳丽张海龙赵明王健礼陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室成都610064 四川大学高分子材料工程国家重点实验室成都610064 厦门大学化学与化学工程学院化学系福建厦门361005

Pt^(0)被认为是NO氧化的活性物种,而催化剂的制备方法对活性物种的含量起着决定性作用。本文采用非惰性气氛保护的改性醇还原-浸渍法(MARI)合成了高分散高Pt^(0)含量的1%(w,质量分数)Pt/SiO_(2)―Al_(2)O_(3)催化剂(MA-Pt/SA)。X射线粉... 详细信息

Pt^(0)被认为是NO氧化的活性物种,而催化剂的制备方法对活性物种的含量起着决定性作用。本文采用非惰性气氛保护的改性醇还原-浸渍法(MARI)合成了高分散高Pt^(0)含量的1%(w,质量分数)Pt/SiO_(2)―Al_(2)O_(3)催化剂(MA-Pt/SA)。X射线粉末衍射(XRD)、CO-漫反射傅里叶变换红外吸收光谱(CO-DRIFTS)和透射电镜(TEM)表征证实在550℃焙烧3 h后催化剂的Pt颗粒仅有3.8 nm。同时,X射线光电子能谱(XPS)和H_(2)-程序升温还原(H_(2)-TPR)结果表明催化剂具有高Pt^(0)含量(60.3%)。模拟柴油车尾气气氛进行活性测试,并与传统浸渍法制备的1%(w)Pt/SiO_(2)―Al_(2)O_(3)催化剂(C-Pt/SA)对比,结果显示MA-Pt/SA具有优异的催化氧化性能,其NO最大转化率高达74%,比C-Pt/SA的NO转化率高了23%。经670℃高温老化15 h后,老化的MA-Pt/SA的NO转化率仍然高达69%。此外NO+O_(2)共吸附原位漫反射傅里叶变换红外吸收光谱(in situ DRIFTS of NO+O_(2) co-adsorption)表明高的Pt分散度和高Pt^(0)含量能够促进中间物种桥式硝酸盐的生成及分解,进而导致了优异的NO氧化活性。最后,利用同样方法将Pt的负载量降低至0.5%(w)制备催化剂,NO转化率仍达64%。这种制备方法能够获得低贵金属高性能的Pt基催化剂。

关键词：柴油车氧化催化剂改性的醇还原-浸渍法 NO氧化高性能Pt基催化剂低Pt含量

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柴油车氧化催化技术研究进展

科技导报 2012年第25期30卷 68-73页

作者：王建强王远刘双喜高继东马杰高海洋中国汽车技术研究中心天津300162

柴油车氧化催化剂(DOC)主要作用在于氧化尾气中的CO、碳氢化合物(HC)和NO_x;此外,氧化过程产生一定的热量,有助于下游组分的起燃。本文综述了近年来柴油车氧化催化技术的研究进展。柴油车氧化催化器由壳体、减振层、载体及催化剂四部分... 详细信息

柴油车氧化催化剂(DOC)主要作用在于氧化尾气中的CO、碳氢化合物(HC)和NO_x;此外,氧化过程产生一定的热量,有助于下游组分的起燃。本文综述了近年来柴油车氧化催化技术的研究进展。柴油车氧化催化器由壳体、减振层、载体及催化剂四部分构成,其中催化剂是整个催化器的核心部分,决定着DOC的主要性能指标。DOC常用的活性组分有铂、铑和钯等贵金属,助剂为铈、镧等稀土元素和铜、铁、铬、锰等过渡金属,以及碱金属和碱土金属氧化物。本文论述了柴油车氧化催化技术反应过程原理,包括CO氧化、HC氧化和NO_x氧化反应机理;对柴油车氧化催化剂的失活机制,包括热失活和化学失活及再生机制进行了综述;最后对柴油车氧化催化技术的发展进行了展望。

关键词：柴油车氧化催化剂结构反应过程失活

水热老化及硫化对Zr/Ti改性的Pd/CeO2催化剂性能的影响

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水热老化及硫化对Zr/Ti改性的Pd/CeO2催化剂性能的影响

作者：林放天津大学

学位级别：硕士

近年来，柴油车的发展势头十分迅猛。柴油车较之于汽油车具有优越的环保性能，良好的动力性能和油耗较少等诸多优点。因此，柴油车与汽油车相比具有更好的经济性，愈加受到大家的关注和青睐。与此同时，柴油车尾气排放标准日益严格，这... 详细信息

近年来，柴油车的发展势头十分迅猛。柴油车较之于汽油车具有优越的环保性能，良好的动力性能和油耗较少等诸多优点。因此，柴油车与汽油车相比具有更好的经济性，愈加受到大家的关注和青睐。与此同时，柴油车尾气排放标准日益严格，这也就对柴油车尾气后处理技术提出了更高的要求。其中，柴油车氧化催化剂（DOC, Diesel Oxidative Catalyst）是柴油车尾气处理系统中不可或缺的一环。DOC催化剂可以将排放尾气中的CO、HC、NO等有害气体氧化为CO2，H2O和NO2。同时将尾气中的大部分可溶性有机物（SOF, Soluable Organic Fractions）高效转化，以利于后续的尾气处理工艺流程。 Pd/CeO2作为一种良好的柴油车氧化催化剂，在CO氧化和HC氧化中表现出很高的催化活性。但在实际使用中，Pd/CeO2存在含硫条件下催化活性明显下降的缺点。有研究表明这是由于载体CeO2表面碱性很强，导致其在含硫条件下，很容易与SO2结合形成相应的硫酸盐继而导致催化剂的中毒。ZrO2/TiO2与CeO2相比表面碱性较弱，不易与酸性氧化物SO2相结合。同时基于前人的研究，Zr/Ti改性的CeO2与纯CeO2相比表现出更加优异的化学性能。因此，本文分别用Zr、Ti两种元素对Pd/CeO2进行了化学改性，研究及讨论了硫化对Pd/CeO2及两种改性催化剂Pd/Ce0.75Zr0.25O2和Pd/CeO2-TiO2的影响。此外，为了更好的联系实际应用中各催化剂的性能，本文也较为系统的研究了水热老化对以上三种催化剂的作用及影响。实验结果表明，水热老化对三种催化剂的物理结构有着明显的影响,水热老化之后三组样品的比表面积和孔容均出现了明显下降。其中Pd/Ce0.75Zr0.25O2在三组样品中物性参数的改变程度最小。同时，硫化对三种催化剂的物理织构并无明显影响。硫化之后，改性催化剂Pd/Ce0.75Zr0.25O2和Pd/CeO2-TiO2的总上硫量与Pd/CeO2相比显著减少。硫化使三种催化剂的CO和C3H6氧化活性均出现了一定程度的降低，其中Pd/Ce0.75Zr0.25O2在三种催化剂中表现出了最好的抗硫性能。XPS和FT-IR结果表明，硫化后Pd/Ce0.75Zr0.25O2表面硫分布较少，同时表面和体相的亚硫酸量相对较多，这也导致了Pd/Ce0.75Zr0.25O2表现出较好的抗硫性能。

关键词：柴油车氧化催化剂 Pd/Ce0.75Zr0.25O2催化剂 Pd/CeO2-TiO2催化剂水热老化抗硫性能