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物理化学学报 2023年第1期39卷 13-28页

作者：滕浩天王文涛韩晓峰郝翔杨瑞枝田景华苏州大学能源学院能源与材料创新研究院苏州纳米科技协同创新中心江苏苏州215006 苏州大学江苏省先进碳材料与可穿戴技术重点实验室江苏苏州215006 苏州科技大学物理科学与技术学院江苏苏州215009 中国福建能源材料科学与技术创新实验室(嘉庚创新实验室) 福建厦门361104

近年来,人们越来越关注柔性可穿戴电子设备。柔性锌-空气电池由于有较高的理论能量密度以及对像人体一样不均匀表面的适应能力,有望成为下一代电子产品的电源。在柔性锌-空气电池研究领域,人们已经取得了较好的研究进展,各种柔性锌-空... 详细信息

近年来,人们越来越关注柔性可穿戴电子设备。柔性锌-空气电池由于有较高的理论能量密度以及对像人体一样不均匀表面的适应能力,有望成为下一代电子产品的电源。在柔性锌-空气电池研究领域,人们已经取得了较好的研究进展,各种柔性锌-空气电池的制备方法已被报道。本文阐述了近年来柔性锌-空气电池的主要成就以及面临的困难,特别是关注凝胶电解质、金属阳极以及柔性空气阴极对柔性锌-空气电池电化学性能的影响,最后讨论了柔性锌-空气电池面临的主要挑战与发展前景。

关键词：凝胶电解质金属阳极空气阴极电池构型柔性锌-空气电池

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Co/Fe-N-C催化剂的构筑及其在锌-空气电池中的应用

Co/Fe-N-C催化剂的构筑及其在锌-空气电池中的应用

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作者：陈鹏合肥工业大学

学位级别：硕士

锌-空气电池因具有极高的理论比能量密度(1218 Wh kg),被视为新一代能源存储设备并受到了广泛关注。同时,随着柔性可穿戴电子器件的兴起和对水下动力电池的迫切需求,高安全的锌-空气电池有望在上述应用领域实现弯道超车。本论文采用模... 详细信息

锌-空气电池因具有极高的理论比能量密度(1218 Wh kg),被视为新一代能源存储设备并受到了广泛关注。同时,随着柔性可穿戴电子器件的兴起和对水下动力电池的迫切需求,高安全的锌-空气电池有望在上述应用领域实现弯道超车。本论文采用模板法制备了过渡金属和氮掺杂的碳基催化剂,通过淀粉接枝丙烯酰胺制备了碱性聚合物凝胶电解质,并实现了在不同条件下锌-空气电池中的应用。首先,我们利用低成本的氯化钠作为模板、三聚氰胺作为碳源和氮源,制备了具有碳纳米管和碳纳米片堆叠结构的催化剂(Co/Fe-N-C)。在Co和Fe的摩尔比为2:1时该催化剂具有最优的ORR和OER催化活性,其ΔE值仅为0.72 V。此外,Co/Fe-N-C催化剂在锌-空气电池的应用中展现出良好的功率密度和放电比容量,并能在恒流充放电测试中稳定工作180 h。其次,我们通过淀粉接枝丙烯酰胺制备了具有高电解液保持性能和离子导电性的双交联三维网络结构碱性聚合物凝胶电解质(S-PAM),改善了电解质和电极之间的接触情况。基于该电解质组装的柔性锌-空气电池不但具有较高的工作电位和循环稳定性,而且表现出良好的耐弯折、锤击性能并保持稳定工作,证实了Co/Fe-N-C催化剂和S-PAM电解质在柔性锌-空气电池中应用的可行性。最后,我们设计并组装了具有大面积气体吸附层辅助的锌-空气电池。验证了大面积气体吸附层能够吸附水中的氧。实现大面积气体吸附层辅助的水下锌-空气电池在1 m A cm电流密度下稳定放电70 h,在恒流充放电的过程中充放电的极化电位仅为传统锌-空气电池的一半并表现出较好的稳定性。

关键词：锌-空气电池双功能催化剂聚合物电解质柔性锌-空气电池水下电池

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细菌纤维素膜基碱性阴离子交换膜的制备及储能特性研究

细菌纤维素膜基碱性阴离子交换膜的制备及储能特性研究

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作者：郭晓晶东华大学

学位级别：硕士

目前,在工业化发展中过度使用化石燃料使得人类面临环境(CO排放量过多)和能源(不可再生能源缺乏)两大危机。而电化学技术在解决这两大危机方面具有非凡的潜力。一方面通过电化学还原将CO转化为高附加值产品(甲酸、甲醇等)有效缓解环境... 详细信息

目前,在工业化发展中过度使用化石燃料使得人类面临环境(CO排放量过多)和能源(不可再生能源缺乏)两大危机。而电化学技术在解决这两大危机方面具有非凡的潜力。一方面通过电化学还原将CO转化为高附加值产品(甲酸、甲醇等)有效缓解环境问题的同时,减轻能源危机,另一方面通过锌-空气电池将化学能转化为电能发展新型能源形式。而在两种电化学方法中,离子交换膜(电解质膜)均具有重要的作用。其中在CO电化学还原中由于阴离子交换膜(AEMs)比阳离子膜(CEMs)具有更高甲酸选择性,因而具有更高的研究价值;而在锌-空气电池中,AEMs相较于碱性液体电解质(ASE)和碱性凝胶电解质(AGE)能够实现安全无污染、高能量密度且能够便携式的目的。因此本论文致力于开发环保成本低且具有高性能的AEM。本论文以常用于生物医学领域的细菌纤维素膜(BC)作为AEM骨架,引入含有季铵基团的聚季铵盐PQ-6(PDDA)制备新型AEM——BC-PDDA-OH膜及PVA-PDDA-BC-OH膜(添加PVA所制备)。本文探索和研究制备过程中交联条件和KOH浓度条件以及不同BC:PDDA质量比对BC-PDDA-OH膜的离子导电性、微观和宏观形貌结构、含水率、耐碱性稳定性以及机械稳定性等物理化学性能的影响;并且进一步研究不同BC:PDDA质量比的BC-PDDA-OH膜应用于CO电化学还原的性能;同时考察不同PVA分子量对PVA-PDDA-BC-OH膜的离子导电性、含水率、耐碱性稳定性和拉伸强度等物理化学性能的影响以及最佳PVA-PDDA-BC-OH膜应用于CO电化学还原和柔性锌-空气电池的电化学性能。主要结论如下:1)经由简单浸渍、化学交联及离子交换合成BC-PDDA-OH膜。具有不同BC:PDDA质量比的BC-PDDA-OH膜成功进行交联和离子交换,且在膜内形成致密三维多孔结构。此外BC-PDDA-OH膜展现了良好的OH迁移速率(t=0.59-0.77)、OH交换容量(IEC=0.88-1.26 mequiv g)、柔韧性(断裂伸长率达到21.92%)和热稳定性(BC-PDDA-OH膜在180 C时开始分解)。同时在0.5 M KHCO和强碱0.5 M KOH溶液中浸渍720 h后,σ仍保持有28.5 mS cm和17.89 mS cm。2)BC-PDDA-OH膜作为CO电化学还原(ERC)反应膈膜,在0.5 M KHCO和0.5 M KOH不同电解液中,对ERC电化学还原产甲酸的选择性不同,但均表现出良好的电化学性能。在0.5 M KHCO电解液中控制-0.96 V(vs.RHE),BC-PDDA-OH膜质量比BC:PDDA=1:0.5时,表现出良好的物理化学性能。其甲酸法拉第效率FE最佳为50.84%,且连续电解20 h后FE仅衰减8.85%;而在0.5 M KOH电解液中控制-1.006 V(vs.RHE),BC-PDDA-OH膜质量比BC:PDDA=1:0.25时,表现出最佳的甲酸法拉第效率FE(50.92%),且连续电解20 h后FE仅衰减6.82%。以上两者电化学性能均优于商业化酸性Nafion膜和商业化碱性A901膜。3)通过PVA-PDDA溶液包覆法对BC-PDDA-OH膜进行改性成功制备了PVA-PDDA-BC-OH膜。相比于BC-PDDA-OH膜具有更薄的厚度(0.115 mm),其内部表现为双骨架三维多孔结构。随PVA分子量的增大,膜内部发生堆叠,进一步影响其σ及电化学应用。其中低PVA分子量的PVA-PDDA-BC-OH膜(LPVA-PDDA-BC)表现出良好的σ(室温下72.95 mS cm)、OH迁移速率(0.86)、离子交换容量(IEC=1.52 mequiv g)、热稳定性(220 C开始降解)、机械稳定性(5.97 MPa)以及碱性稳定性和抗氧化稳定性。将其应用于ERC,在0.5 M KHCO中控制-1.06 V(vs.RHE),表现为高电流密度(47.44 mA cm)和高甲酸法拉第效率FE(67.89%)。经过连续电解20 h后FE仅衰减7.09%;进一步将其组装全固态LPVA-PDDA-BC膜型柔性锌-空气电池(F-ZAB),相比于A901膜型,LPVA-PDDA-BC膜型F-ZAB具有更加良好的开路电压(1.42 V)、发电功率密度(130.3 mW cm)、恒流充放电(2.36 h)及放电性能(3.18h)。LPVA-PDDA-BC膜在ERC及F-ZAB中表现出的电化学性能均优于商业膜。

关键词：细菌纤维素碱性阴离子交换膜 CO2电化学还原柔性锌-空气电池

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