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作者：慕诗芸天津大学

学位级别：硕士

糖类催化转化是生产生物质基燃料和高附加值化学品的重要途径。微波是一种重要的外场强化技术,已广泛应用于化工过程强化领域,既可制备优良的催化剂,又可直接提升催化反应速率。由于微波独特的选择性加热特性,高效微波响应材料的开发是... 详细信息

糖类催化转化是生产生物质基燃料和高附加值化学品的重要途径。微波是一种重要的外场强化技术,已广泛应用于化工过程强化领域,既可制备优良的催化剂,又可直接提升催化反应速率。由于微波独特的选择性加热特性,高效微波响应材料的开发是提高微波强化效率的关键。本文聚焦微波辐射强化糖类转化过程,以高介电常数的碳纳米管为载体,构建了一种新型的氧化锆基催化剂,利用果糖转化生成5-羟甲基糠醛的反应,对比微波水热与常规水热合成催化剂的活性以及催化剂在常规加热和微波辐射下的催化性能差异,结合表征结果,揭示微波辐射对于材料合成和协同催化过程的强化作用机理,实现生物质的高效绿色转化。首先,从碳基载体的角度,考察吸波性载体与微波耦合对催化剂制备过程的影响。分别通过微波水热和常规水热法制备了碳纳米管负载氧化锆催化剂,命名为MW-Zr O/MWCNTs(C)-8和CH-Zr O/MWCNTs(C)-720,采用X射线衍射、吡啶-红外光谱、电感耦合等离子体发射光谱和透射电镜等方式对催化剂进行表征,并进行果糖催化转化实验。结果表明,与CH-Zr O/MWCNTs(C)-720相比,MW-Zr O/MWCNTs(C)-8的氧化锆负载量和酸度较低,但由于微波制备的氧化锆具有独特的无定形结构、小粒径和高分散性,其表现出更高的催化活性,在120℃下催化果糖分解5 min,5-羟甲基糠醛的收率由CH-Zr O/MWCNTs(C)-720催化的15.70%提升至62.97%。另外,对MW-Zr O/MWCNTs(C)-8催化反应条件进行了优化,在140℃下反应5 min,产物收率达到89.94%,而且具有良好的重复使用性能。通过探究制备过程中载体性质、微波功率、和合成时间等因素对催化剂结构和活性的影响,发现了吸波底物与微波辐射的耦合作用,提出了催化剂在微波场下的生长机制,为高效开发纳米催化剂提供思路。其次,从催化剂碳基载体和氧化物活性位点协同的角度,探究微波辐射对催化反应的强化作用。采用一步水热法,将不同数量的氧化锆负载到羧基化碳纳米管表面(负载量为0～100%),构建了一系列活性基团含量不同的氧化锆/碳纳米管催化剂并对其进行表征。比较氧化锆负载量为60%的Zr O60/CNTs在常规加热和微波辐射条件下的催化实验效果,结果表明在表面氧化锆与载体碳纳米管的协同作用下,微波辐射下复合材料的催化活性明显增强,产物收率由常规加热的30.65%提升至微波催化的74.00%。通过调节一系列氧化锆/碳纳米管催化剂的用量,得到活性基团或吸波性载体含量不同的催化反应体系,比较两种加热条件下的催化结果,提出了载体吸波性能与活性位点催化性能之间的耦合匹配关系,揭示了微波协同催化过程强化机理,为后续微波响应型催化剂的开发提供借鉴。

关键词：微波辐射催化碳纳米管氧化锆果糖转化 5-羟甲基糠醛

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微波协同氧化锆@碳纳米管强化果糖制5-羟甲基糠醛

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化工进展 2022年第11期41卷 5858-5869页

作者：慕诗芸刘凯吕孝琦矫义来李鑫钢李洪范晓雷高鑫天津大学化工学院精馏技术国家工程研究中心天津300350 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192 中国科学院金属研究所辽宁沈阳110016 曼彻斯特大学工程学院化学工程系英国曼彻斯特M139PL

糖类催化转化是生产生物质基燃料和高附加值化学品的重要途径,而微波能量的使用可使这一过程更具商业可行性。本文探究了微波辐射下微波响应型催化剂碳纳米管负载氧化锆[ZrO_(2)/MWCNTs(C)]催化的果糖高效分解制5-羟甲基糠醛(5-HMF)过... 详细信息

糖类催化转化是生产生物质基燃料和高附加值化学品的重要途径,而微波能量的使用可使这一过程更具商业可行性。本文探究了微波辐射下微波响应型催化剂碳纳米管负载氧化锆[ZrO_(2)/MWCNTs(C)]催化的果糖高效分解制5-羟甲基糠醛(5-HMF)过程。首先,采用水热法制备了性能优异的氧化锆@碳纳米管催化剂,并对其进行表征;进一步考察了催化剂用量、果糖浓度、反应温度和反应时间对反应产物5-HMF收率的影响,并通过调节各组分在反应过程中的实际含量,探究微波强化的作用机理。研究结果表明在相对温和的条件下(120℃、常压),微波辐射下的5-HMF收率(约74%)远高于常规加热条件下的5-HMF收率(约31%);采用最佳ZrO_(2)60/CNTs用量(ZrO_(2)质量分数约为60%),微波场中,140℃常压条件下反应10min,可以实现约98%的果糖转化率和92%的5-HMF收率。通过探究载体吸波性能与活性位点催化性能之间的耦合匹配关系,揭示了微波协同催化过程强化机理归因于具有强吸波性能碳质载体的选择性加热和活性位点ZrO_(2)之间的协同耦合作用。

关键词：微波辐射催化多壁碳纳米管氧化锆果糖转化 5-羟甲基糠醛

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微波与碳基催化剂协同促进果糖制5-羟甲基糠醛

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化工进展 2022年第2期41卷 637-647页

作者：吕孝琦李洪赵振宇李鑫钢高鑫范晓雷天津大学化工学院精馏技术国家工程研究中心天津300350 曼彻斯特大学工程学院化学工程与分析科学系英国曼彻斯特M139PL

生物质转化为高附加值的化学品是替代石化产品的有效途径,微波与催化剂的协同作用有助于提升糖类的转化效率。碳材料具有良好的化学稳定性和介电性,是微波反应过程中理想的催化剂载体和吸波剂。为了探究碳基催化剂对微波场的响应能力,... 详细信息

生物质转化为高附加值的化学品是替代石化产品的有效途径,微波与催化剂的协同作用有助于提升糖类的转化效率。碳材料具有良好的化学稳定性和介电性,是微波反应过程中理想的催化剂载体和吸波剂。为了探究碳基催化剂对微波场的响应能力,本文以4种碳材料为载体应用于果糖转化过程,包括碳纳米管(CNT)、碳纳米纤维(CNF)、炭黑(CB)和活性炭(AC)。以果糖转化率和5-羟甲基糠醛(5-HMF)收率为评价指标,对比不同催化剂在常规和微波加热条件下的催化性能,探究微波与不同载体的耦合作用对反应的强化效果。在微波场中测量不同碳材料悬浮液的温度曲线,评价碳基催化剂在微波场中的加热能力。通过表征样品结构和介电参数,解释载体与微波间耦合作用差异的原因。结果表明,碳基催化剂的微波诱导热效应可以有效提升反应转化率和收率,拥有高损耗角正切值和电导率的催化剂把微波能转化为热量的能力较强,更有助于将微波能量传递至反应表面。高比表面积、高长径比、低密度和高石墨化度的碳基催化剂也有利于产生微波热效应。另外,由于显著的微波热效应,碳纳米管基催化剂CNT-SA在4类催化剂中催化性能最优,以110℃微波辐射10min,5-HMF收率可达96.30%,且催化剂具有良好的循环使用性能。

关键词：微波辐射催化碳基催化剂果糖转化 5-羟甲基糠醛

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